三酸化イオウ電気分解メカニズムの解明

Clarification of the mechanism of sulfur trioxide electrolysis

日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉(FBR)で発生する熱と電気を利用した水素製造の可能性を検討している。この方法として、水を原料として硫酸の合成・分解を組合せたプロセスを選定した。このプロセス中で三酸化イオウ(SO $_{3}$ )ガス分解反応を行うが、この反応に関して、YSZ固体電解質とPt電極からなる電解セルを使用した電気分解を行うハイブリッド熱化学法を行うことによって、FBRで取り出し可能な約500 $^{circ}$ Cで低温化できることを実証した。しかしながら、SO $_{3}$ の電気分解の反応機構は明らかでなく、さらなる高性能化には、反応機構を明らかにする必要がある。まず、固体酸化物型燃料電池の電極反応式を基にSO $_{3}$ の電気分解の電極反応式を導出した。この反応式中のパラメータを求めるため、第一原理計算を実施した。SO $_{3}$ のPt電極表面への吸着について計算した結果、Pt表面上でSO $_{3}$ は2種類の安定配置が存在することがわかった。さらに、Pt表面上の吸着酸素原子の表面拡散のエネルギー障壁を計算したところ、0.47eVであった。また、SO $_{3}$ とPt表面の結合状態から、SO $_{2}$ は、吸着状態を経て脱離と考えられる。この結果をもとに、SO $_{3}$ の電気分解の反応機構を推定した。

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使用言語	:	Japanese
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発表会議名	:	第17回日本化学会関東支部茨城地区研究交流会
開催年月	:	2006/11
開催都市	:	日立
開催国	:	日本
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