DIDPA溶媒からのDTPAによる希土類元素の選択的連続逆抽出

Separation of rare earth elements by continuous stripping with DTPA from DIDPA solvent

藤原 武; 森田 泰治  

Fujiwara, Takeshi; Morita, Yasuji

日本原子力研究所(現・日本原子力研究開発機構)で開発を進めてきた4群群分離プロセスでは、HLLWから超ウラン元素を一括で抽出分離する工程において、抽出剤として酸性リン酸エステル系抽出剤であるジイソデシルリン酸(DIDPA)を用いている。DIDPA抽出剤を用いた抽出分離工程では、3価の超ウラン元素(An(III))を抽出する際に希土類元素群(REs)も同時に抽出される。溶媒抽出によるAn(III)とREsとの分離法としては、Talspeak法と呼ばれる、抽出剤にDEHPAを、錯形成剤にDTPAを用いて、水相側にAn(III)を回収する分離法が開発されている。本研究では、ミキサーセトラーを用いた連続逆抽出試験により、抽出剤に4群群分離プロセスにおいて採用しているDIDPA,錯形成剤にDTPAを用いる系において、An(III)の選択的逆抽出を模擬する試験を行った。試験では、An(III)の模擬元素としてNdを用い、またREsをLaで代表させて、LaとNdの2成分系とした。その結果、Laを有機相に残し、Ndのみを回収率99.8%以上で選択的に水相に回収できることを実験的に確認した。また、ミキサーセトラー内のpH分布は、アンモニウムイオン抽出についてのバッチ実験の結果をもとに予測可能であることも確認できた。この知見をもとに、DIDPA-DTPA系によるAn(III)の選択的逆抽出工程のさまざまな条件におけるAn(III)の挙動を予測することが可能である。

Continuous stripping of rare earth elements (REs) with diethylenetriaminepentaacetic acid (DTPA) solution from the diisodecylphosphoric acid (DIDPA) solvent was examined with lab-scale mixer-settlers, to develop a process for the separation of trivalent actinides (An(III)) from the mixture of An(III) and REs. DIDPA is an extractant applied in the 4-Group Partitioning Process developed in Japan Atomic Energy Research Institute (presently: Japan Atomic Energy Agency) to separate transuranic elements from high-level liquid waste. The experiment on continuous stripping with the DTPA solution of a little higher pH than an appropriate pH for selective stripping of An(III) showed that Nd could be selectively stripped from the DIDPA solvent containing La and Nd. The yield was higher than 99.8%, and 97.6% of La was left in the solvent. The pH of the DTPA solution decreased in the stages near the solvent feed, which was explained by the extraction of ammonium ion. These findings make it possible to predict quantitatively the behavior of An(III) and REs in the various conditions of the DIDPA-DTPA continuous stripping system.