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報告書

アクチノイドの潜在的放射性毒性の比較; 最適アクチノイド回収率導出のためのデータ

森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02

JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB

分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10$$^{3}$$年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。

報告書

5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシムによるPd抽出分離プロセスの開発

森田 泰治; 山岸 功

JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB

オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。

論文

Supposed existence of Np$$^{4+}$$ in a genuine dissolver solution from the results of extraction simulation by PARC-L code

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 森田 泰治

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(12), p.1552 - 1561, 2015/12

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

実使用済燃料の溶液(実溶解液)を用い、実験室規模で、再処理の抽出-分離プロセス実験を、ミキサセトラを抽出器に用いて行った。実験では、Np$$^{(VI)}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$とNp$$^{4+}$$を区別するために、${it n}$-ブチルアルデヒドをNp$$^{(VI)}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$のNp$$^{(V)}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$への還元剤として用いた。水相のNp濃度から、NpがU、Puとともに溶解液から抽出されたと考えられる。Np挙動を精査するために、原子力機構の公開抽出シミュレーションコード、PARC-Lを用いて66ケースの計算を行った。その結果、われわれは、溶解液中で60%がNp$$^{4+}$$の場合の計算結果が、実験結果でのNpの抽出-分離挙動を最もよく再現することを見出した。それゆえ、この溶解液は、Npの抽出-分離挙動に影響するのに十分な割合でNp$$^{4+}$$を含んでいた、と考えられた。

論文

Current status and future plan of research and development on partitioning and transmutation based on double-strata concept in JAEA

辻本 和文; 佐々 敏信; 前川 藤夫; 松村 達郎; 林 博和; 倉田 正輝; 森田 泰治; 大井川 宏之

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.657 - 663, 2015/09

原子力エネルギーを持続的に利用していくための最も重要な課題の一つは高レベル放射性廃棄物(HLW)の取扱である。分離変換技術は、HLWの潜在的有害度やHLWの地層処分に関する管理負担を低減有効であると考えられ、原子力機構ではHLW中の長寿命核種の核変換システムの一つとして加速器駆動核変換システム(ADS)を用いた階層型分離変換システムの各構成要素に対する研究開発を行ってきている。原子力機構が提案しているADSは、熱出力800MWの液体鉛ビスマス冷却システムであり、燃料にはマイナーアクチノイドを主成分とした窒化物燃料を想定している。ADS及び関連する燃料サイクル技術(MA分離、ADS用窒化物燃料の製造及び再処理)の実現には多くの解決すべき技術課題があり、これらの技術開発課題に関して、原子力機構では様々な研究開発を実施している。本発表では、原子力機構における研究開発の現状及び将来計画について報告する。

論文

Precise determination of precipitation yield of uranyl nitrate with $$N$$-alkylated 2-pyrrolidone derivatives

鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$ (NRP=$$N$$-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、$$N$$-ブチルピロリドンと$$N$$-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。

論文

Effect of the central frames and substituents attached to N atoms on extraction ability of podand-type extractants

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 鈴木 智也; 木村 貴海; 森田 泰治

Proceedings of 20th International Solvent Extraction Conference (ISEC 2014), p.431 - 435, 2014/09

ポダンド系を含む8種の異なる抽出剤を開発し、アクチノイド元素に対する分配比を比較した。抽出に関して化合物の中心骨格が大きく影響し、この中でジグリコールアミド(DGA)化合物が最も高い分配比を示した。加えて、DGA化合物の窒素原子に結合する置換基の効果について検討した。立体障害や水素結合などを持つような化合物によるアクチノイドの分配比は低いことが示唆された。

論文

Uranium and plutonium extraction from nitric acid by ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)-2,2-dimetnylpropanamide (DEHDMPA) and ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide (DEHBA) using mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 32(4), p.348 - 364, 2014/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:69.96(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)の硝酸, U(VI)、及びPu(IV)に対する抽出特性をバッチ法で調べ、それぞれの化学種に対する分配比計算式を導出した。DEHDMPA及び${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を抽出剤としたミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。DEHDMPAはフィード液中のUを選択的に抽出し、99.93%のUをUフラクションに回収した。また、DEHBAはPuのほぼ全量を抽出し、99.94%のPuをU-Puフラクションに回収した。ミキサセトラ各段におけるU及びPuの濃度のシミュレーション計算を行い、本計算手法がUフラクションにおけるU濃度、及びU-PuフラクションにおけるPu濃度の計算に有効であることを示した。

論文

Mutual separation of Am/Cm/Ln by the use of novel-triamide, NTAamide and water-soluble diglycolamide

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 森田 泰治

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1079 - 1082, 2013/09

高レベル廃液中のAm/Cm/Ln相互分離はその後燃料製造、核変換することで、資源有効利用や環境負荷低減を導く。しかしながらこれら元素は化学的挙動が酷似し、相互分離は困難とされる。我々はAn/Ln分離に有効なソフト配位原子の窒素を包含するNTAアミドを開発し、その分離性能を明らかにした。また、これと水溶性のTEDGAを溶媒抽出に同時に利用することで、Am/Cmに高い分離比を示すことも明らかにした。ここでは、これらの結果についての詳細を報告する。

論文

Recovery of U and Pu from nitric acid using ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide (DEHBA) in mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(6), p.590 - 603, 2013/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:67.41(Chemistry, Multidisciplinary)

モノアミド抽出剤の一つである${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を用いた、ミキサセトラ抽出器による硝酸溶液からのUとPuの回収率のシミュレーション計算、及びUとPuの回収試験をそれぞれ実施した。ミキサセトラへの単位時間あたりの溶液供給量、ミキサセトラの段数、及び硝酸濃度をシミュレーション計算のパラメータに設定し、UとPuの分離に対する適切な試験条件を決定した。試験の結果、1.5mol/dm$$^{3}$$(M)のDEHBAによる4M硝酸中のU及びPuの回収率として$$>$$99.9%及び97.84%をそれぞれ得た。

論文

Separation and recovery of Cm from Cm-Pu mixed oxide samples containing Am impurity

林 博和; 萩谷 弘通; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 赤堀 光雄; 湊 和生

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(3), p.1275 - 1286, 2013/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Chemistry, Analytical)

$$^{244}$$Cmの壊変によって$$^{244}$$Cm-$$^{240}$$Pu混合酸化物となった40年前に製造された$$^{244}$$Cm酸化物試料を硝酸溶液中に溶解し、陰イオン交換樹脂カラムを用いてプルトニウムイオンを除去し、3級ピリジン型樹脂及び硝酸-メタノール溶液を用いたクロマトグラフ法によってAm不純物を除去したCm溶液を用いてCm酸化物の原料となるCmシュウ酸塩を調製した。調製したCmシュウ酸塩試料はCm化合物の調製及び物性測定用試料として供給した。

論文

Stability of polyvinylpolypyrrolidone against $$gamma$$-ray irradiation in HNO$$_{3}$$ media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:46.51(Chemistry, Analytical)

6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の$$gamma$$線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、$$gamma$$線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。

論文

Quantitative analysis of neodymium, uranium, and palladium in nitric acid solution by reflection absorption spectrophotometry

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 山名 元*; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2059 - 2062, 2013/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Chemistry, Analytical)

紫外-可視-赤外領域の反射吸光分光法による3M硝酸中のNd, U及びPdの定量分析を実施した。分析は、反射光測定が可能な試料チャンバーに光ファイバーを取り付け、紫外-可視-赤外分光光度計を用いて行った。反射吸光度は、その値が0.1以下のとき、Nd, U及びPdの濃度に比例し、3M硝酸中で、Nd, U及びPdの濃度が、それぞれ0.2M, 0.04M, 0.01M程度以下であれば定量分析が可能であることがわかった。

論文

Novel soft-hard donor ligand, NTAamide, for mutual separation of trivalent actinides and lanthanides

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 森田 泰治

Chemistry Letters, 42(1), p.91 - 92, 2013/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:39.04(Chemistry, Multidisciplinary)

新規なN-ドナー抽出剤、NTAアミドを開発し、Am-Cm-Ln相互分離に用いた。0.1-0.2M HNO$$_{3}$$条件で、高いAn-Ln分離比を確認し、これはNTAアミドへのプロトネーションがAn-Ln分離に重要と考えられる。NTAアミドは通常条件下で安定であり、高いAn-Ln分離比を持つ安定な化合物を得ることができた。また、NTAアミドと水溶性ジグリコールアミドを併用し、世界的に見ても高いAm-Cm分離比(6.5)を確認することができた。以上のことからNTAアミドはAm-Cm-Ln分離において有望な化合物であることを確認した。

論文

Radiation effect on solvent extraction of minor actinide

須郷 由美; 田口 光正; 佐々木 祐二; 森田 泰治; 石岡 典子

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 18, 2013/01

Radiation effect on the extraction of Am was investigated using the solution of ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyldiglycolamide (TODGA) pre-irradiated with $$alpha$$-particles and $$gamma$$-rays. Am was extracted almost quantitatively from the aqueous phase into the organic one. The concentration in the organic phase nearly kept constant even after irradiation with both $$alpha$$- and $$gamma$$-rays up to 200 kGy. The absorbed dose had been estimated to be approximately 5 kGy per cycle in the actual process. Consequently, it is suggested that the extractability of TODGA for minor actinides can be maintained after recycling on the order of dozens of cycles in the process.

論文

Spectroscopic study of Pu(IV) oxidation to Pu(VI) in 3 mol/dm$$^{3}$$ nitric acid at 373 K

伴 康俊; 森田 泰治

Radiochimica Acta, 100(12), p.879 - 883, 2012/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.11(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

373Kの3mol/dm$$^{3}$$(M)硝酸中におけるPu(IV)の吸光スペクトルを薄膜ヒータの付いた分光用石英セルを用いて測定した。373Kでの加熱によってPu(IV)はPu(VI)に酸化され、Pu(IV)及びPu(VI)の濃度は加熱時間とともにそれぞれ減少及び増加した。加熱時間394分におけるPu(IV)のPu(VI)への酸化割合は37%であり、Pu(III)及びPu(V)に特徴的な吸光ピークは観察されなかった。373Kの3M硝酸中におけるPu(IV)の酸化反応式は-d[Pu(IV)]$$_{t}$$/d$$t$$=$$k_{1}^{'}$$[Pu(IV)]$$_{t}$$-$$k_{2}^{'}$$[Pu(VI)]$$_{t}$$で表わされた。ここで、[Pu(IV)]$$_{t}$$及び[Pu(VI)]$$_{t}$$は加熱時間t分におけるPu(IV)及びPu(VI)の濃度である。Pu(IV)の見かけの酸化反応速度定数($$k_{1}^{'}$$)、及びPu(VI)の見かけの還元反応速度定数($$k_{2}^{'}$$)としてそれぞれ2.3$$times$$10$$^{-3}$$min$$^{-1}$$及び3.4$$times$$10$$^{-3}$$min$$^{-1}$$を得た。

報告書

ジ-2-エチルヘキシルリン酸によるMoの抽出分離プロセスの開発

森田 泰治; 山岸 功; 津幡 靖宏; 松村 和美; 桜井 孝二*; 飯嶋 孝彦

JAEA-Research 2012-031, 39 Pages, 2012/11

JAEA-Research-2012-031.pdf:4.87MB
JAEA-Research-2012-031(errata).pdf:0.14MB

ガラス固化体において濃度限度を超えるとイエローフェーズを生成するMoの高レベル廃液からの除去を目的に、酸性リン酸エステル抽出剤であるHDEHP(ジ-2-エチルヘキシルリン酸)によるMo抽出分離プロセスの開発を行った。Mo及びその他の主な核分裂生成物元素の抽出・逆抽出に関するバッチ試験データを取得し、この結果をもとにミキサセトラ型抽出試験装置を用いた連続抽出分離試験を2回実施し、元素の分離挙動を把握した。第2回連続抽出試験では、第1回の試験と比較して、Yの抽出率低減、Mo及びZrの逆抽出率改善などの成果を得たが、いずれも十分な値には到達しなかった。しかし、解析コードPARC-MAを用いたプロセスシミュレーション解析の手法を確立し、これによる最適プロセス条件の検討を行って、Y抽出率のさらなる低減には洗浄液硝酸濃度の上昇が、Mo及びZrの逆抽出率のさらなる改善には過酸化水素溶液及びシュウ酸のそれぞれの逆抽出液の流量増加及びZr逆抽出におけるミキサ内滞留時間増加が必要なことを明らかにし、最適分離条件を示すことができた。

論文

Stability of pyrrolidone derivatives against $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.67(Chemistry, Multidisciplinary)

6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を$$^{60}$$Coの$$gamma$$線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。

論文

Application of ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide for mutual separation of U(VI) and Pu(IV) by continuous counter-current extraction with mixer-settler extractors

伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 泰治

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(6), p.588 - 594, 2012/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:32.85(Nuclear Science & Technology)

${it N,N}$-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を抽出剤に用いて、U-Pu抽出部,スクラブ部,U回収部,Pu逆抽出部、及びU逆抽出部から構成されたミキサセトラ型抽出器による連続向流試験を実施した。連続向流試験のフィード液はU(VI), Pu(IV)、及び模擬核分裂生成物を含む3mol/dm$$^{3}$$(M)硝酸である。U-Pu抽出部において、フィード液に含まれている99.9%以上のU(VI)及びPu(IV)が1.9MのDEHBAによって抽出された。DEHBAに抽出されたPu(IV)は、Pu逆抽出部において0.3M硝酸によって逆抽出され、約82%のPuがPuフラクション側に分配された。1.9MのDEHBAがU回収部においてU(VI)を効果的に回収し、U(VI)のPuフラクション側への分配が1%未満であることを確認した。DEHBAに抽出されたU(VI)はU逆抽出部で逆抽出され、98%以上のU(VI)がUフラクション側に分配された。

論文

Optimization for removal of ruthenium from nitric acid solution by volatilizing with electrochemical oxidation

佐藤 宗一; 遠藤 昇; 福田 一仁; 森田 泰治

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(2), p.182 - 188, 2012/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.75(Nuclear Science & Technology)

白金属元素の中でもルテニウムは主な核分裂生成物である。RuO$$_{4}$$は室温においても、高い蒸気圧を持っているため、溶液から揮発させることが可能である。電解酸化法により高放射性廃液中のニトロシルルテニウムを酸化しRuO$$_{4}$$とすることにより、気相中に排出することを試みた。この方法の利点は、酸化剤を追加する必要なく、また、電解酸化の前にRuの原子価を調整する必要もない。しかし本法は電解に長時間かかることが欠点となっていた。そこで、電解酸化における基礎的な条件(a)電解液の温度(b)電解を促進する物質の存在(c)電解槽を還流するのかそのまま蒸発(蒸留)するのか(d)対極での隔膜の使用の影響について明らかにするための試験を実施した。これらの試験の結果から、より早い電解を行うために、(1)95$$^{circ}$$Cの高温での電解の実施,(2)3000ppmの濃度のCeを共存させる。(3)対極には隔膜を使用する。ことが条件となった。しかし還流するのか蒸留するのかについては、電解酸化については直接的な影響はなかった。この条件により電解酸加速度は、25度の温度で、Ceと隔膜を使用しない条件と較べて、約3倍電解速度が向上した。

論文

Distribution of U(VI) and Pu(IV) by ${it N,N}$-di(2-ethylhexyl)butanamide in continuous counter-current extraction with mixer-settler extractor

伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 泰治

Solvent Extraction and Ion Exchange, 30(2), p.142 - 155, 2012/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:63.39(Chemistry, Multidisciplinary)

${it n}$-ドデカンで1.5mol/dm$$^{3}$$(M)に希釈した${it N,N}$-ジ-(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のU(VI)及びPu(IV)に対する抽出特性を一段のバッチ法にて調査し、U(VI)及びPu(IV)の分配比を与える式として${it D}$ $$_{rm U}$$ = 1.4[NO$$_{3}$$ $$^{-}$$]$$^{1.6}$$[DEHBA$$_{rm free}$$]$$^2$$及び${it D}$ $$_{rm Pu}$$ = 0.11[NO$$_{3}$$ $$^{-}$$]$$^{3.3}$$[DEHBA$$_{rm free}$$]$$^2$$をそれぞれ得た。ミキサセトラ抽出器を用いて1.5MのDEHBAを抽出剤とする連続向流試験を実施し、U-Pu抽出部において99.9%以上のU(VI)及びPu(IV)を抽出した。抽出されたPu(IV)は0.67M硝酸によって逆抽出され、フィード液中のPu(IV)の97%以上をPuフラクションに回収した。本研究の結果からDEHBAが、Pu(IV)の還元剤を用いることなく硝酸濃度を調節することによって、U(VI)とPu(IV)を相互分離する抽出剤として機能することが示された。

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