検索対象:     
報告書番号:
※ 半角英数字
 年 ~ 
 年

Hydration properties of magnesium and calcium ions from constrained first principles molecular dynamics

束縛条件つき第一原理分子動力学によるマグネシウムイオンとカルシウムイオンの水和特性

池田 隆司; Boero, M.*; 寺倉 清之*

Ikeda, Takashi; Boero, M.*; Terakura, Kiyoyuki*

水中のMg$$^{2+}$$とCa$$^{2+}$$の水和構造をカー$$cdot$$パリネロ法に基づいた束縛条件つき分子動力学により調べた。反応座標として金属イオンに対する酸素の配位数を用いることにより、第1水和殻の構造の違いにより水和錯体を識別することができた。自由エネルギープロファイルを評価することにより、Mg$$^{2+}$$ではglobal minimumは八面体状に配置したかなり安定な6配位構造であることを明らかにした。一方、Ca$$^{2+}$$では自由エネルギー曲線は幾つかの浅い極小を持つ。このことは、Ca$$^{2+}$$の水和構造がかなり変化しやすいことを示唆している。シミュレーションの結果をもとに、水和水の交換反応についても議論した。

We studied the solvation structures of the divalent metal cations Mg$$^{2+}$$ and Ca$$^{2+}$$ in ambient water by applying a Car-Parrinello-based constrained molecular dynamics method. By employing the metal-water oxygen coordination number as a reaction coordinate, we could identify distinct aqua complexes characterized by structural variations of the first coordination shell. In particular, our estimated free-energy profile clearly shows that the global minimum for Mg$$^{2+}$$ is represented by a rather stable six-fold coordination in the octahedral arrangement, in agreement with experiments. Conversely, for Ca$$^{2+}$$ the free-energy curve shows several shallow local minima, suggesting that the hydration structure of Ca$$^{2+}$$ is highly variable. Implications for water exchange reactions are also discussed.

Access

:

- Accesses

InCites™

:

パーセンタイル:97.57

分野:Chemistry, Physical

Altmetrics

:

[CLARIVATE ANALYTICS], [WEB OF SCIENCE], [HIGHLY CITED PAPER & CUP LOGO] and [HOT PAPER & FIRE LOGO] are trademarks of Clarivate Analytics, and/or its affiliated company or companies, and used herein by permission and/or license.