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単結晶中性子回折を用いた結晶相反応の直接観察

Direct observation of crystalline-state reactions by single crystal neutron diffraction analyses

大原 高志  ; 細谷 孝明; 大橋 裕二*

Ohara, Takashi; Hosoya, Takaaki; Ohashi, Yuji*

単結晶中で進行する結晶相反応では、水素原子の動きを捉えることが反応機構を解明する鍵となる。そこで、筆者らは反応に関与する水素原子を重水素原子で置換し、反応に伴うその動きを水素原子と重水素原子の区別が容易な単結晶中性子回折で観察することを提唱し、コバロキシム錯体と呼ばれる一連の有機コバルト錯体で結晶相反応の機構解明を試みた。その結果、アルキル基の立体反転や3-1異性化,4-1異性化と呼ばれる反応について、それぞれHula-Twist立体反転,3-2-1二段階異性化,アルキルターン型一段階異性化で反応が進行することを明らかとした。

The exchange of some hydrogen atoms with the other hydrogen atoms in the crystalline-state reactions, in which the reaction proceeds with retention of the single crystal form, can be directory observed by single crystal neutron diffraction technique if only the transferred hydrogen atoms were replaced with deuterium atoms before the photoirradiation. The method was successfully applied in the photoisomerization of three kinds of cobalt complex crystals and the mechanism in each reaction has been made clear.

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