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Motion of inclusion gas molecules in clathrate hydrate observed by neutron powder diffraction

中性子回折法によるハイドレート中におけるガス分子挙動解析

井川 直樹   ; 田口 富嗣; 深澤 裕; 山内 宏樹   ; 石井 慶信*; 内海 渉

Igawa, Naoki; Taguchi, Tomitsugu; Fukazawa, Hiroshi; Yamauchi, Hiroki; Ishii, Yoshinobu*; Utsumi, Wataru

ガスハイドレートの構造安定性は内包するガスの性質に深く関係する。本報では、CO$$_{2}$$及びXeガスハイドレートについて粉末中性子回折実験を行い、ハイドレート中に内包されたガスの挙動をリートベルト法及び最大エントロピー法によって解析した。その結果、ガスハイドレートを形成するラージケージ中のCO$$_{2}$$及びXeガスの挙動はスモールケージ中とは異なること、ラージケージ中のCH$$_{4}$$ガスの挙動は大きな温度依存性を有するがCO$$_{2}$$及びXeガスの挙動は温度依存性が小さいことなどを明らかにした。

The structural stabilities of clathrate hydrates are deeply related with the physical properties of inclusion gases. In this study, we carried out neutron powder diffraction measurements of CO$$_{2}$$ and Xe deuterohydrates and the diffraction data were analyzed by the combination of the Rietveld and the maximum entropy method (MEM) to clarify the motion of inclusion gases. The motions of CO$$_{2}$$ and Xe molecules in the small cages show the different manner from those in the large cages. These motions have small temperature dependences, in contrast to the CH$$_{4}$$ hydrate case where the motion of CH$$_{4}$$ molecules in the large cage shows large temperature dependence.

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