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Experimental and modeling study on diffusion of selenium under variable bentonite content and porewater salinity

ベントナイト含有量及び間隙水塩濃度の変化に伴うセレン拡散挙動の変動に関する実験及びモデル化研究

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫

Iida, Yoshihisa; Yamaguchi, Tetsuji; Tanaka, Tadao

ベントナイト系緩衝材中のセレンの拡散挙動を評価するため、拡散挙動におよぼす地下水条件の影響及びベントナイト変質の影響を実験的に取得し、拡散挙動のモデル化を行った。ベントナイト含有量及び溶液組成を変化させた条件下で、還元環境下及び低酸素濃度環境下においてセレンの有効拡散係数を透過拡散法によって取得した。支配的な拡散種は、還元環境下ではHSe$$^{-}$$、低酸素環境下ではSeO$$_{3}$$$$^{2-}$$であった。得られた拡散係数は、ベントナイト含有量の減少及び溶液の塩濃度の増加に伴って増加した。この拡散係数の傾向は、ベントナイト表面負電荷による陰イオン排除効果によるものである。われわれは、電気二重層理論に基づいて間隙水中元素濃度勾配を見積もり、細孔拡散モデルに基づいて間隙中の拡散係数を算出する拡散モデルを構築した。モデルにより計算された有効拡散係数は、実験値と良い一致を示した。本研究により、緩衝材の変質及び地下水組成の変化に伴い変動する緩衝材中のセレンの拡散係数を実験的に取得できたとともに、処分環境における拡散係数の変動を評価するためのモデルを構築することができた。

Effective diffusion coefficients of selenium through bentonite sand mixtures under reducing and anaerobic conditions were obtained by the through-diffusion method. Experiments were carried out under variable bentonite content and porewater salinity. The employed bentonite material was Kunigel V1. The dominant diffusion species were determined to be HSe$$^{-}$$ and SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$ under reducing and anaerobic conditions, respectively. The effective diffusion coefficients of selenium species decreased with increasing bentonite content and with decreasing salinity. This tendency is primarily due to anion exclusion which caused by negative surface charge of montmorillonite. A diffusion model for anionic species was developed based on the electric double layer theory and the pore diffusion model, to evaluate diffusion behaviors of HSe$$^{-}$$ and SeO$$_{3}$$$$^{2-}$$ in bentonite porewater. The effective diffusion coefficients of selenium species predicted by this model showed good agreement with experimentally measured ones.

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パーセンタイル:28.11

分野:Nuclear Science & Technology

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