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論文

汚染水処理二次廃棄物保管容器の健全性に関する調査

飯田 芳久; 中土井 康真; 山口 徹治

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.53 - 64, 2017/06

東京電力福島第一原子力発電所において発生する汚染水処理二次廃棄物の長期的な保管のための技術的知見を蓄積することを目的として、東京電力から発表されている情報を汚染水処理二次廃棄物管理の観点でとりまとめた。そして、長期保管に際する保管容器の健全性に対する懸案事項として、塩化物イオン共存および放射線下でのステンレス鋼製容器の腐食、酸性条件および活性炭共存下でのステンレス鋼製容器の腐食、およびスラリーを収納した高性能容器(HIC)の放射線劣化を抽出した。

論文

Sorption behavior of thorium onto granite and its constituent minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 邉見 光

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1573 - 1584, 2016/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:68.26(Nuclear Science & Technology)

花崗岩へのトリウム(Th)の収着挙動を調べるため、花崗岩およびその主要構成鉱物である石英, 長石および黒雲母を対象としたバッチ収着実験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。得られた分配係数は、炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH9-10で極小値を示した。この吸着傾向は、溶液中でのThの水酸化炭酸錯体の形成によるものである。Th収着の強さは、雲母, 長石, 石英=花崗岩の順であった。これら鉱物へのThの収着挙動を、電気三重層表面錯体モデルにより解析した。Thの内圏錯形成を仮定することにより、モデル計算は実験結果をよく説明した。花崗岩へのThの収着挙動については、主に長石表面サイトへの錯形成により説明可能であることが示された。

論文

Sorption behavior of thorium onto montmorillonite and illite

飯田 芳久; Barr, L.; 山口 徹治; 邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.3 - 8, 2016/06

高レベル放射性廃棄物処分の安全評価において、Th-229は重要核種の一つである。モンモリロナイトおよびイライトを対象としたThのバッチ収着試験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。モンモリロナイトに対する分配係数はイライトに比べ高い値を示した。分配係数は炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH10付近で極小値を示した。Thの収着挙動を、静電項を考慮しない表面錯体モデル(NEM)により解析した。モデル計算は実験結果をよく説明し、分配係数の減少は、Thの水酸化炭酸錯体形成による溶存種の安定化によるものであることが示唆された。

論文

花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数

邉見 光; 山口 徹治; 飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.3 - 10, 2015/06

ヨウ素とスズは、地層処分の安全評価上重要な元素である。ヨウ素の分配係数として有意な値を期待できるのかどうかを見極めるために中性付近にてNaNO$$_{3}$$濃度を0-0.5mol dm$$^{-3}$$の範囲で変化させて収着試験を実施した。誤差を評価して分配係数を求めた結果、凝灰質砂岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$の条件を除きゼロではない有意な値を持ち、花崗閃緑岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$以上の条件では有意な値を持つことが示された、スズについては、加水分解により生成する陰イオン種の増加とともに分配係数が著しく低下する可能性が考えられるため、高pH条件にて収着試験を実施した。花崗閃緑岩の分配係数はpH10.4で9.79$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$となり、pH12.4で2.46$$times$$10$$^{-3}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$の値となった。凝灰質砂岩については、pH12.4付近で花崗閃緑岩より1桁程度高い分配係数(約2$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$)が得られた。

論文

日本原子力学会2015春の年会バックエンド部会,水化学部会合同セッション「福島第一原子力発電所汚染滞留水処理の現状と今後の課題」参加報告

飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.11 - 12, 2015/06

平成27年3月20日に茨城大学で開催された日本原子力学会2015年春の年会において、「福島第一原子力発電所汚染滞留水処理の現状と今後の課題」と題するセッションが、バックエンド部会と水化学部会の共催で開催された。セッションでの講演内容の概要について述べる。

論文

An Attempt to select thermodynamic data and to evaluate the solubility of radioelements with uncertainty under HLW disposal conditions

山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫

Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。

論文

Experimental verification of models assessing Eh evolution induced by corrosion of carbon steel overpack

坂巻 景子; 片岡 理治; 前田 敏克; 飯田 芳久; 鴨志田 美智雄; 山口 徹治; 田中 忠夫

Corrosion Engineering, Science and Technology, 49(6), p.450 - 454, 2014/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

地層処分環境下において人工バリアの一つであるオーバーパックは地下水と接触し、腐食する。処分場閉鎖直後は、酸素が存在するため酸化的雰囲気であるが炭素鋼の腐食等で酸素が消費され還元性雰囲気になると考えられる。酸化還元電位(Eh)の低下は廃棄中に含まれる$$^{79}$$Se等の地球化学的挙動に影響するため、地層処分の安全評価を行う上で重要な評価項目である。本研究では、Eh変動を模擬する炭素鋼腐食試験を行い、その結果を用いてEh変動評価モデルの妥当性を検証した。ベンチマーク計算では最近公表された知見を反映したモデルも用いて、2ケースの計算を行った。それぞれのケースでEhを決定づける酸化還元反応は異なったが、Eh評価結果には大きな差はなくいずれのケースも300日以降において実験値と整合した。

論文

Sorption behavior of hydroselenide (HSe$$^{-}$$) onto iron-containing minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.305 - 322, 2014/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:58.26(Nuclear Science & Technology)

鉄含有鉱物(マグネタイト,ゲーサイト,酸化鉄及び黒雲母)へのHSe$$^{-}$$の収着挙動を、還元環境におけるバッチ収着実験により研究した。ゲーサイトの結果を例とすると、収着率はpHの上昇に伴い低下するものの、NaCl濃度には依存しなかった。この結果から、HSe$$^{-}$$の収着形態として鉄水酸基への内圏錯形成が予想された。HSe$$^{-}$$の収着挙動を電気三重層モデル及びVisual Minteqプログラムにより解析した。解析の実験値へのフィッティングの結果、収着反応の平衡定数として5.5という値が得られた。この値は、HSe$$^{-}$$と化学的類似性を持つHS-の平衡定数の文献値(5.3)と近い値であった。

論文

Diffusion of Cs, Np, Am and Co in compacted sand-bentonite mixtures; Evidence for surface diffusion of Cs cations

澤口 拓磨; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 喜多川 勇

Clay Minerals, 48(2), p.411 - 422, 2013/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:90.54(Chemistry, Physical)

透過拡散法によって砂-ベントナイト混合圧縮体中におけるセシウムイオンの拡散移行について研究した。試験はさまざまな溶液条件で行った。得られた実効拡散係数($$D$$$$_{e}$$)の値は、試験条件によって5.2E-10$$sim$$5.9E-9m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と1桁の変動が見られたのに対し、見かけの拡散係数($$D$$$$_{a}$$)の値は2.0E-12$$sim$$6.2E-12m$$^{2}$$s$$^{-1}$$と変動幅は小さかった。この結果は、フィックの第一法則を適用したとき、拡散フラックスは間隙水中のセシウムの濃度勾配だけでは説明できないことを示している。砂-ベントナイト混合圧縮体中の見かけの濃度勾配は収着しているセシウムの濃度勾配にほぼ等しいので、収着状態でのセシウムの拡散が砂-ベントナイト混合体中のセシウムの拡散の支配的なメカニズムであることが示唆された。

論文

Identification of the cathode reaction accompanied with overpack corrosion

大塚 伊知郎*; 飯田 芳久; 山口 徹治; 加藤 修*; 建石 剛*; 田中 忠夫

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1475, p.507 - 512, 2012/06

オーバーパック腐食におけるカソード反応を同定するために、炭素鋼線の腐食実験を行った。炭素鋼線を蒸留水,炭酸水素ナトリウム溶液及び硫酸ナトリウム溶液に浸漬し、ガラス製アンプルに封入した。60$$^{circ}$$Cで150日間保持した後、腐食生成物,液相及び気相の分析を行った。実験の結果、水素イオンの還元による水素ガス発生が支配的なカソード反応であることが示された。硫酸及び炭酸イオンの還元は観測されなかった。腐食生成物として、非晶質の水酸化第一鉄,鉄酸化物がすべての実験で特定された。それに加え、炭酸水素ナトリウム溶液では、鉄炭酸塩が特定された。この結果は、地層処分環境では水素発生反応が支配的なカソード反応であり、間隙水のEhが水素発生反応の平衡電位に至る可能性を示唆している。

論文

Experimental and modeling study on diffusion of selenium under variable bentonite content and porewater salinity

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(8), p.1170 - 1183, 2011/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:27.95(Nuclear Science & Technology)

ベントナイト系緩衝材中のセレンの拡散挙動を評価するため、拡散挙動におよぼす地下水条件の影響及びベントナイト変質の影響を実験的に取得し、拡散挙動のモデル化を行った。ベントナイト含有量及び溶液組成を変化させた条件下で、還元環境下及び低酸素濃度環境下においてセレンの有効拡散係数を透過拡散法によって取得した。支配的な拡散種は、還元環境下ではHSe$$^{-}$$、低酸素環境下ではSeO$$_{3}$$$$^{2-}$$であった。得られた拡散係数は、ベントナイト含有量の減少及び溶液の塩濃度の増加に伴って増加した。この拡散係数の傾向は、ベントナイト表面負電荷による陰イオン排除効果によるものである。われわれは、電気二重層理論に基づいて間隙水中元素濃度勾配を見積もり、細孔拡散モデルに基づいて間隙中の拡散係数を算出する拡散モデルを構築した。モデルにより計算された有効拡散係数は、実験値と良い一致を示した。本研究により、緩衝材の変質及び地下水組成の変化に伴い変動する緩衝材中のセレンの拡散係数を実験的に取得できたとともに、処分環境における拡散係数の変動を評価するためのモデルを構築することができた。

論文

Sorption behavior of selenium(-II) on rocks under reducing conditions

飯田 芳久; 田中 忠夫; 山口 徹治; 中山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(2), p.279 - 291, 2011/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:38.65(Nuclear Science & Technology)

還元環境において、セレンの花崗閃緑岩,砂質泥岩,凝灰質砂岩及びそれらの主要構成鉱物に対するバッチ収着試験を実施した。実験に使用した岩石及び地下水は、極力地下の還元条件を維持した状態で採取した。中性からアルカリ領域において、花崗閃緑岩に対するセレンの収着性はpHの上昇に伴い減少した。一方、砂質泥岩及び凝灰質砂岩に対するセレンの収着性はpH依存性を示さなかった。セレンを特異的に収着する鉱物は、花崗閃緑岩においては黒雲母,砂質泥岩と凝灰質砂岩においてはパイライトであると決定された。

論文

Solubility of selenium at high ionic strength under anoxic conditions

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 中山 真一

Journal of Nuclear Science and Technology, 47(5), p.431 - 438, 2010/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:33.01(Nuclear Science & Technology)

還元環境下において、高イオン強度溶液中のセレンの溶解度試験を実施した。支配的な溶存化学形はHSe$$^{-}$$(pH: 5-8), Se$$_{4}$$$$^{2-}$$(pH: 9-13)であった。溶解度制限固相はSe(am)(pH: 5-8), Se(cr)(pH: 9-13)であった。溶解反応とその平衡定数は、Se(am)+H$$^{+}$$+2e$$^{-}$$=HSe$$^{-}$$, logK$$^{0}$$=-6.57$$pm$$0.15, 4Se(cr)+2e$$^{-}$$=Se$$_{4}$$$$^{2-}$$, logK$$^{0}$$=-16.67$$pm$$0.03と決定された。また、イオン相互作用係数は$$varepsilon$$(HSe$$^{-}$$, Na$$^{+}$$)=-0.01$$pm$$0.10, $$varepsilon$$(Se$$_{4}$$$$^{2-}$$, Na$$^{+}$$)=-0.03$$pm$$0.02と決定された。アモルファスセレンの生成自由エネルギーは$$Delta$$$$_{f}$$G$$_{m}$$$$^{0}$$(Se(am))=6.0$$pm$$2.2kJ mol$$^{-1}$$、ポリセレナイド種については$$Delta$$$$_{f}$$G$$_{m}$$$$^{0}$$(Se$$_{2}$$$$^{2-}$$)=111.64$$pm$$1.61kJ mol$$^{-1}$$, $$Delta$$$$_{f}$$G$$_{m}$$$$^{0}$$(Se$$_{3}$$$$^{2-}$$)=98.68$$pm$$1.02kJ mol$$^{-1}$$及び$$Delta$$$$_{f}$$G$$_{m}$$$$^{0}$$(Se$$_{4}$$$$^{2-}$$)=95.14$$pm$$0.17kJ mol$$^{-1}$$と求められた。

報告書

熱力学データベース整備のための熱力学データ系統性に関する調査及び活量係数モデルの差異による溶解度計算結果の比較

北村 暁; 柴田 雅博; 山口 徹治; 飯田 芳久; 油井 三和

JAEA-Technology 2009-074, 48 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-074.pdf:7.33MB

高レベル放射性廃棄物及び地層処分対象のTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備に資することを目的として、熱力学データの系統性に関する調査を実施した。幾つかの元素について、標準生成自由エネルギーと標準生成エンタルピーとの相関関係を調査し、標準生成自由エネルギーから標準生成エンタルピーの推定が可能であることを示した。また、アクチニド元素の錯生成定数の系統性に関する3つのモデルについて、その適用性を比較検討し、最適なモデルを提案するとともに、未報告のアクチニド錯体の生成定数の推定が可能であることを示した。さらに、溶解度計算時に必要な活量係数について、2つのモデルの比較検討を行い、推定される溶解度の差異を調査した。以上の結果は、熱力学データベース整備及び地層処分の性能評価を行ううえで有益なものであると考えられた。

論文

地下の還元的な条件下でのセレンの砂質泥岩への収着分配係数

飯田 芳久; 木村 祐一郎*; 山口 徹治; 上田 正人*; 田中 忠夫; 中山 真一

原子力バックエンド研究, 15(2), p.57 - 67, 2009/03

放射性廃棄物の地層処分の安全評価において、放射性核種の岩石への収着は重要な評価因子である。深地層の還元的な環境におけるセレン(Se)の砂質泥岩への収着分配係数(K$$_{d}$$)に対する、硝酸塩(NaNO$$_{3}$$)及び塩水(NaCl)の影響をバッチ式収着試験で調べた。試験は、日本原子力学会が定めた、「深地層処分のバリア材を対象とした測定の基本手順」に準じて行った。深度129-156mから極力空気に触れさせないように工夫をして採取した砂質泥岩試料及び地下水試料を用い、Seを還元的な溶液条件で安定な化学形(HSe$$^{-}$$あるいはSe$$_{4}$$$$^{2-}$$)に調製したうえで試験液に添加し、添加後もHSe$$^{-}$$で溶存させるため還元的な溶液条件(Eh, pH)を維持した。得られたHSe$$^{-}$$のK$$_{d}$$は、塩濃度範囲0.1-1.1mol$$cdot$$dm$$^{-3}$$において、0.015-0.037m$$^{3}$$$$cdot$$kg$$^{-1}$$であり、典型的な収着性元素であるCsと同程度であった。

論文

Determination of the solubility limiting solid of selenium in the presence of iron under anoxic conditions

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 北村 暁; 中山 真一

Proceedings of International Workshop on Mobile Fission and Activation Products in Nuclear Waste Disposal, p.135 - 145, 2009/00

還元環境における鉄共存下でのセレンの溶解度制限固相を決定するため、鉄-セレン化合物の溶解度試験を未飽和及び過飽和の両方から実施した。過飽和実験で生成した固相は、二セレン化鉄,磁鉄鋼及び針鉄鉱であった。一方セレン濃度は、未飽和及び過飽和試験のいずれにおいても既存のFeSe$$_{2}$$熱力学データから計算される溶解度より9桁高かったことから、FeSe$$_{2}$$固相に制限されているとは考えられなかった。試験溶液のセレン濃度はpH, Eh依存性から、Se(cr)の溶解反応とすることで最もよく解釈されたが、既存の熱力学データから計算された溶解度より3桁高い値であった。FeSe$$_{2}$$以外のセレン化合物がXRDによって検出されなかったこと、セレン濃度がSe(cr)の溶解度より高かったことから、溶解度制限固体はXRDで検出できない無定形セレンであると考えられた。

報告書

処分場の緩衝材間隙水の酸化還元電位へのオーバーパック腐食の影響; 重要パラメータの取得及び${it E}$hの予備解析(受託研究)

大塚 伊知郎; 瀧 洋*; 山口 徹治; 飯田 芳久; 山田 文香; 稲田 大介*; 田中 忠夫

JAEA-Research 2008-043, 101 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-043.pdf:6.24MB

高レベル放射性廃棄物処分場において、緩衝材の間隙に含まれる水(緩衝材間隙水)の酸化還元状態は、放射性核種の化学的性質に影響するため、重要な評価因子である。炭素鋼オーバーパックの腐食が緩衝材間隙水の酸化還元電位(${it E}$h)に与える影響を評価するうえで重要な腐食生成物の熱力学データ,炭素鋼の腐食速度を文献調査及び実験により取得し、カソード反応の定量評価を行った。また、地球化学計算コードPhreeq Cで予察的な解析を行い、詳細な解析を行ううえでの課題を抽出した。結果は以下のようにまとめられる。(1)Fe$$^{2+}$$, FeOH$$^{+}$$, Fe(OH)$$_{2}$$(aq), Fe(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$, Fe(OH)$$_{4}$$$$^{2-}$$, Fe$$^{3+}$$, FeS$$_{2}$$, FeCO$$_{3}$$,Fe(OH)$$_{2}$$(s), Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$, Fe$$_{2}$$CO$$_{3}$$(OH)$$_{2}$$, Fe(cr)の熱力学データの最確値及び誤差を文献調査及び実験により取得した。(2)炭素鋼の腐食速度をpHと硫化物イオン濃度の関数として定式化した。(3)ガス蓄積型腐食試験からカソード反応は水素発生反応が支配的であることがわかった。(4)予察的な${it E}$h評価解析から、1000年後の${it E}$hは、約-600mV又は750mVを得たので、CH$$_{4}$$(aq)/CO$$_{3}$$$$^{2-}$$もしくはH$$_{2}$$(aq)/H$$_{2}$$Oに支配されると考えられる。

論文

Experimental and modeling study on long-term alteration of compacted bentonite with alkaline groundwater

山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00

 被引用回数:36 パーセンタイル:25.43(Geosciences, Multidisciplinary)

モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。

論文

Experimental study on long-term safety assessment considering uncertainties for geological disposal of radioactive wastes; JAERI status at 2005

山口 徹治; 坂本 好文; 飯田 芳久; 根岸 久美; 瀧 洋; 赤井 政信; 神野 文香; 木村 祐一郎; 上田 正人; 田中 忠夫; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

地層処分の長期評価では不確かさの定量化が必要である。日本原子力研究開発機構の確率論的核種移行評価は確率論的な評価結果の分布を計算するだけでなく、パラメータ不確かさやモデル不確かさを提示することができる。これにより、核種移行解析結果の不確かさに相関の大きいパラメータが明らかになる。これらのパラメータのうち、定量的に解明されていないものがわれわれの実験的研究の対象である。優先的に取り組むべき研究対象は具体的には、セメントの影響を受けた高pH環境下におけるベントナイト系緩衝材の変質,放射性核種の溶解度,ベントナイト系緩衝材中拡散,深地下の還元的環境を維持したまま採取した地層試料に対する重要核種の収着である。不確かさをもたらす原因としては、海水系地下水の浸入によるイオン強度の上昇,TRU廃棄物に含まれる硝酸ナトリウムの溶解に伴うNO$$_{3}$$$$^{-}$$, NO$$_{2}$$$$^{-}$$及びNH$$_{3}$$濃度の上昇,セメント系材料に起因する高pH環境,オーバーパック腐食に伴う間隙水化学組成の変化を考慮する。本論文はこの研究の現状を報告するものである。

論文

Evaluation of uncertainty associated with parameters for long-term safety assessments of geological disposal

山口 徹治; 水無瀬 直史; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2005-007, p.150 - 155, 2005/08

この発表は、地層処分の地下水シナリオ評価の不確かさのうち、パラメータ不確かさを定量するための実験的研究について、その現状をとりまとめ、解決すべき課題を見極めるものである。はじめに不確かさの発生源,パラメータ不確かさと確率論的安全評価の関係,実験研究の優先順位の考え方を紹介した。次に、溶解度評価の不確かさ,ベントナイト系緩衝材中拡散係数評価の不確かさ,岩石への分配係数評価の不確かさについて、研究の現状を紹介した。溶解度評価の不確かさは、熱力学データの不確かさと、地下水化学環境条件評価の不確かさとから見積もられる。ベントナイト系緩衝材中拡散係数の不確かさは、それを決定する因子すなわち緩衝材の密度,モンモリロナイト含有量,間隙水化学組成,温度の評価の不確かさを総合することで見積もられる。岩石への分配係数の不確かさは、岩石の比表面積,地下水のpH,イオン強度,炭酸イオン濃度,コロイド生成,平衡からのずれの評価の不確かさを総合することで見積もられる。このような検討をベースに、今後の課題を抽出した。

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