Optimization for removal of ruthenium from nitric acid solution by volatilizing with electrochemical oxidation

電解酸化法を用いた硝酸溶液からのルテニウムの除去の最適化

佐藤 宗一 ; 遠藤 昇; 福田 一仁 ; 森田 泰治  

Sato, Soichi; Endo, Noboru; Fukuda, Kazuhito; Morita, Yasuji

白金属元素の中でもルテニウムは主な核分裂生成物である。RuOは室温においても、高い蒸気圧を持っているため、溶液から揮発させることが可能である。電解酸化法により高放射性廃液中のニトロシルルテニウムを酸化しRuOとすることにより、気相中に排出することを試みた。この方法の利点は、酸化剤を追加する必要なく、また、電解酸化の前にRuの原子価を調整する必要もない。しかし本法は電解に長時間かかることが欠点となっていた。そこで、電解酸化における基礎的な条件(a)電解液の温度(b)電解を促進する物質の存在(c)電解槽を還流するのかそのまま蒸発(蒸留)するのか(d)対極での隔膜の使用の影響について明らかにするための試験を実施した。これらの試験の結果から、より早い電解を行うために、(1)95Cの高温での電解の実施,(2)3000ppmの濃度のCeを共存させる。(3)対極には隔膜を使用する。ことが条件となった。しかし還流するのか蒸留するのかについては、電解酸化については直接的な影響はなかった。この条件により電解酸加速度は、25度の温度で、Ceと隔膜を使用しない条件と較べて、約3倍電解速度が向上した。

Electrochemical oxidation method, to oxidize nitrosyl ruthenium to the tetra-oxide and then to remove ruthenium to the gas phase, was studied to separate Ru from the high-level liquid waste (HLLW). We carried out the experiments to clarify the effects following fundamental conditions to the electric oxidation, which are (a) electrolyte temperature, (b) presence of promoter elements, (c) evaporation or reflux of condensed phase and (d) using or not using of diaphragm at counter electrode. We found the fast oxidation conditions as follows; (1) higher temperature; 95C, (2) Ce coexistence; 3000 ppm and (3) usage of a diaphragm for counter electrode. However evaporation or reflux conditions do not directly affect the electrochemical oxidation efficiency. Electric oxidation rate was increased 3 times compared with 25C, without Ce and diaphragm for counter electrode.