セシウム原子の反応性に関する研究; 同位体選択後の回収反応にむけて

Theoretical study of Cs exchange reaction of CsI; For collection after isotope selective dissociation

橋本 雅史; 横山 啓一  

Hashimoto, Masashi; Yokoyama, Keiichi

放射性廃棄物からのCs等の長寿命核分裂生成物の高純度・高効率での分離回収を実現するためには、同位体選択的な分解反応後の副次反応を抑える必要がある。例えばCsIを作業分子とするCs同位体分離においてCsIを選択的に分解しても、回収前に未分解のCsI分子との間でCsの交換反応が生じれば最終的な同位体純度は低下する。そこで反応系内へ導入するスカベンジャーが重要となる。本研究の最終目標はCs交換反応の速度定数を求め、それをもとに適切なスカベンジャーを決定することである。今回、量子化学計算によるCsI分子とCs原子の間の反応によるポテンシャルエネルギー変化の解析を行った。各原子にeffective core potentialを導入した密度汎関数法により得られた反応系のポテンシャルエネルギー変化の結果から、原子状のCsがCsI分子に近づくと、約64.5kJ/molの安定化エネルギーを持つ超原子価分子CsIを形成すること、またその反応にはエネルギー障壁が存在しないことを見いだした。これは、Csの交換反応が拡散律速反応であり反応速度が高い可能性を示している。

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