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A New statistical model and a redefinition of isotopic ratio; Correction and evaluation in ultra-microanalysis

同位体比の再定義並びに新統計モデル; 極微量分析における補正と評価

大澤 崇人

Osawa, Takahito

極微量分析時に測定原子数が極端に少なくなると同位体比という概念そのものに重大な問題が生じる。第一に同位体比の分母と分子には可換性がないため、導出される2つの同位体比は一致しない。第二に同位体比の確率密度分布は二項分布と一致しないため、同位体比の平均値は真の同位体比より系統的に高くなる。ここでは、同位体比の潜在的不確かさと、サンプリングされた原子数に支配される測定値と真値との相違を積極的に評価する。加えて同位体比のアノマリーを確認するための「確認条件」を示す。本研究にて示される統計モデルは、主要な同位体が同位体比の分母として設定されなければならないことを明確に示している。すなわち、同位体比の歪んだ確率密度分布の効果を低減するためには、同位体比は1より小さくなければならない。精細な同位体分析に際しては、試料原子数が極端に少ない場合、潜在的誤差と真値とのずれはテストされなければならない。

A decrease in the number of measured atoms reveals a serious problem in the concept of isotopic ratio. The first fundamental defect of the isotopic ratio concept is imperfect reversibility of numerator and denominator, leading to two isotopic compositions inconsistent with each other. Secondly, the probability distribution of isotopic ratio is not the same as the binominal distribution, indicating that the mean isotopic ratio is systematically higher than the true isotopic ratio. The potential uncertainty of isotopic ratio and the gap between the obtained isotopic ratio and the true one deriving from the number of sampling atoms and the isotopic ratio are vigorously evaluated here. Isotopic ratio must be below 1, to reduce the effects of distorted probability distribution of isotopic ratio. In the precise measurement of isotopes, the potential error and disagreement with the true value must be tested when the number of sampled atoms is extremely few.

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