日本の高レベルガラス固化体に対する粘度の温度依存性と結晶化時間の評価

Evaluation of temperature dependence of viscosity and crystallization time for Japanese HLW glass

河村 和廣; 小出 学*; 松下 和正*

Kawamura, Kazuhiro; Koide, Manabu*; Matsushita, Kazumasa*

本報では、模擬高レベルガラス固化体を対象としてガラス転移温度領域の高温側と低温側との粘度の温度依存性を測定することにより、粘度の対数値と温度の逆数からなる直線式、活性化エネルギー値を求め、さらに低温側の活性化エネルギー値が、高温側の0.1倍であることを明らかにした。従来ガラスの粘度の温度依存性は、Mazurinらによる一般ガラスを対象に測定したガラス転移温度領域の低温側の活性化エネルギー値が、高温側の0.5倍になるという結果が報告されていたが、その数値はガラス転移温度領域以下の温度における高レベルガラス固化体の長期結晶化時間を評価するのに適さないことがわかった。また結晶化度およびガラス溶解速度が最も大きい結晶化温度と時間(640C, 10,000時間)を求め、粘度の温度依存式と合せて長期結晶化時間式を得た。その結果をもとに、長期結晶化時間の温度依存性を評価し、想定されている地層処分時の設計最高温度以上(150C)で保持しても十分な長期安定性をもつことを明らかにした。

The temperature dependence of viscosity below and above the glass transition temperature (Tg) of simulated high-level radioactive waste (HLW) glass was measured by the fibre bending method and the parallel plate method. The ratio of activation energy for viscous flow below Tg to that above Tg was found to be 0.1, which is significantly smaller than the generally accepted value of 0.5. The long-term crystallization time of HLW glass below Tg was estimated from measured crystallization and viscosity data. A formula of the long-term crystallization time was evaluated with the assistance of a TTT diagram. The HLW glass was evaluated to have a sufficiently long-term stability, even if it is exposed to a maximum temperature of 150 C during the disposal period.