X線分光法と計算科学によるCs化合物と土壌中Csの評価

Evaluation of Cs compounds and Cs in soil using X-ray spectroscopy and theoretical calculation

鈴木 知史 ; 矢板 毅; 加治 芳行  

Suzuki, Chikashi; Yaita, Tsuyoshi; Kaji, Yoshiyuki

福島第一原子力発電所の事故により放出されたセシウム(Cs)に関して、除染の効率化や除染に伴う廃棄物の減容化のために、種々の技術の適用が試みられている。それらの技術の支援のため土壌中のCsの状態の評価が進められている。その一環として、土壌中Csについて軟X線を用いた吸収端近傍X線吸収微細構造(NEXAFS)の測定が行われている。このNEXAFSを第一原理計算により解析した。この解析には、測定に際して形成される内殻空孔の減衰過程を考慮する必要がある。内殻空孔の減衰過程を考慮した解析を実施すると、Csハロゲン化物のNEXAFSをよく再現し、さらに、土壌中のCsについてもよく再現した。また、土壌中のCsの3/4をKに置換をしてCsをNEXAFSにより評価したところ、ピーク強度が小さくなり線幅がわずか大きくなることが分かった。また、電子構造よりKが共存した場合はCs-O間の相互作用が強くなることが示された。

In order to promote efficiency to remove Cs emitted by Fukushima Dai-ichi accident and reduce volume of waste by Cs removal, various technologies are tried. To choose useful technologies, Cs in soil has been evaluated. As part of these evaluations, near edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) of Cs in soil has been measured using soft X-ray. We analyzed this NEXAFS using First principles calculations. This analysis need to incorporate a decay process of a core hole of Cs. Analyzed with a decay process of a core hole incorporated, NEXAFS of Cs halides is well reproduced, and that of Cs in soil is also well reproduced. Besides, it is found that displacement of 3/4 of Cs in soil to K causes slightly smaller intensity and broader line width of NEXAFS. In addition, the electronic structures of soil containing Cs indicate that this partial displacement of Cs to K strengthens an interaction of Cs-O.