第一原理分子動力学法によるカーボンアロイ触媒における酸素還元反応機構の研究,3

Study on mechanisms of oxygen reduction reactions for carbon alloy catalysts via first principles molecular dynamics, 3

池田 隆司; Chai, G.*; Hou, Z.*; 寺倉 清之*

Ikeda, Takashi; Chai, G.*; Hou, Z.*; Terakura, Kiyoyuki*

近年、窒素等のヘテロ原子をドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の正極での酸素還元反応の有望な白金代替触媒として注目されており、盛んに研究開発が行われている。触媒活性の更なる向上のためには、触媒活性点と反応機構の原子レベルでの理解が必須である。我々はこれまでに、炭素材を端のあるグラフェンシートに簡素化したモデルを用いて第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算を行い、カーボンアロイ触媒における触媒活性に寄与する窒素の配置および触媒活性点での酸素還元反応機構を報告してきた。今回は、電極電位を考慮した熱平衡状態計算により得られた窒素等をドープしたグラフェン端での可能な酸素還元反応経路および各活性点での触媒活性の総括を行う。

Recently, carbon-based nanomaterials doped with heteroatoms such as N are attracting a great interest as promising Pt-free electrode catalysts for polymer electrolyte fuel cells. For further enhancing their catalytic activity it is of crucial importance to identify catalytic sites of carbon-based materials and to elucidate reaction mechanisms at atomistic level. In this computational study, we inspect possible oxygen adsorption and reduction processes on various models of N-doped graphene using first principles-based molecular dynamics simulations. In this talk we summarize possible paths of oxygen reduction reaction and catalytic activity for N-doped carbon alloy catalysts suggested from our simulations.