3次元溶媒和理論(MC-MOZ法)と量子化学の結合による溶液内化学過程に対する新規方法論の開発

Development of a hybrid framework of first principle molecular orbital calculations and a three-dimensional integral equation theory for molecular liquids (MC-MOZ method)

城戸 健太朗 ; 笠原 健人*; 佐藤 啓文*; 横川 大輔*

Kido, Kentaro; Kasahara, Kento*; Sato, Hirofumi*; Yokogawa, Daisuke*

分子性液体論に基づく3次元溶媒和理論(MC-MOZ法)は、溶液内の化学過程を理解する上で鍵となる自由エネルギープロファイルや溶媒和構造を分子レベルで評価する強力な方法論である。しかし、化学結合の解離と生成を伴う過程への適用は難しかった。本研究では、MC-MOZ法と標準的な第一原理分子軌道法との結合によってこの点を解決し、より広範な溶液内化学過程に応用可能な新規方法論を開発した。この新規方法論はQM/MM法と同等の物理量を与え、溶液のマルチフィジックスモデルの一つと位置付けられる。水溶液内の水分子やホルムアルデヒド分子、及びSN2反応へ適用した。関連した方法との比較を行い、その有効性を議論した。

We develop a framework to describe chemical processes in solution by combining of standard MO calculation and a three-dimensional formalism of integral equation theory for molecular liquids so-called MC-MOZ method, which corresponds to an alternative 3D-RISM-SCF approach. In order to investigate the validity, the applications to water and formaldehyde in aqueous solution are carried out. Compared with the related frameworks and experimental values, the solvation structures, electronic and thermodynamic properties obtained by the present method are reasonable. Similarly, the present framework was applied to a simple chemical reaction.