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Oxygen thermochemistry of urania-rare earth system; UO$$_2$$-CeO$$_2$$

ウラン-希土類元素系(UO$$_2$$-CeO$$_2$$)の酸素熱化学

廣岡 瞬 ; 村上 龍敏 ; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Hiroka, Shun; Murakami, Tatsutoshi; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

平成25年度から引き続き、日本との共同研究として核燃料物質の物性評価を行い、平成26年度は(U,Ce)O$$_2$$の酸素ポテンシャル測定を行った。平成26年度の共同研究は民生用原子力研究ワーキンググループの下での活動としている。測定は気相平衡法で行い、加湿したAr/H$$_2$$によって酸素ポテンシャルを調整したガスを用いた。試料は(U,Pu)O$$_2$$燃料の組成比に近いCe=20%及び30%とした。温度は1200$$^{circ}$$C, 1400$$^{circ}$$C, 1600$$^{circ}$$Cの三種類とし、酸素/金属比(O/M)1.945$$sim$$2.000の範囲で、100点以上のデータポイントが取得された。実験結果は欠陥化学によって解析され、O/Mを温度と雰囲気の酸素ポテンシャルで表す式を得ることに成功した。(U,Pu)O$$_2$$との比較では、同様の欠陥構造で解析が可能なことや、同様のS字型の曲線形状などの共通点が確認できた。また、同じO/Mに対応する酸素ポテンシャルは(U,Ce)O$$_2$$の方がかなり高いことが明らかとなった。

Collaborative study has been done on the properties of nuclear materials between the DOE and Japan and the oxygen potential of (U,Ce)O$$_2$$ was measured in this year. Experimental measurements of the oxygen potential were conducted on Ce=20% and 30% composition rates simulating Pu content in advanced MOX fuel in JAEA by gas equilibrium method where oxygen partial pressure in the atmosphere was controlled with mixing dry/wet Ar/H$$_2$$ gas. More than 100 data points were obtained in the O/M range of 1.945 $$sim$$ 2.000 at 1200$$^{circ}$$C, 1400$$^{circ}$$C and 1600$$^{circ}$$C. The experimental results were analyzed by the defect analysis and analytical equations were obtained to calculate O/M as functions of temperature and oxygen potential. From the comparison with that of (U,Pu)O$$_2$$, applicability of the same defect chemistry and S-style curve are common. Also, it is revealed that (U,Ce)O$$_2$$ requires evidently higher oxygen potential for the O/M.

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