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論文

Oxygen potential and oxygen diffusion data for guiding the manufacture of MOX fuel for fast neutron reactors

Vauchy, R.; 堀井 雄太; 廣岡 瞬; 赤司 雅俊; 砂押 剛雄*; 中道 晋哉; 齋藤 浩介

Journal of Nuclear Materials, 616, p.156115_1 - 156115_16, 2025/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

Controlling the Oxygen/Metal ratio during the sintering of uranium-plutonium mixed oxide fuels is strategic, especially for Fast Neutron Reactors. Within the frame of understanding the reduction of MOX during its sintering, new oxygen potential data and oxygen chemical diffusion coefficients of U$$_{0.698}$$Pu$$_{0.2892}$$Am$$_{0.013}$$O$$_{2-x}$$ were determined by thermogravimetry between 1773 and 1923 K on elongated cylindrical dense pellets. An innovative experimental protocol was developed to correlate oxygen chemical diffusion to Oxygen/Metal ratio ranges, and thus to the underlying defect chemistry. Oxygen self-diffusion coefficients were also obtained by combining the oxygen chemical diffusion coefficients with defect chemistry. These new data provide a better understanding of the mechanisms and kinetics of MOX reduction during its manufacturing as a sodium-cooled fast reactor fuel.

論文

Fabrication of low-O/M fast reactor MOX fuel and analysis on its oxygen potential behaviors

廣岡 瞬; Vauchy, R.; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介

Proceedings of TopFuel 2025; Nuclear Reactor Fuel Performance Conference (Internet), 10 Pages, 2025/10

MOX燃料の酸素金属(O/M)比の低減は、燃料被覆管化学的相互作用(FCCI)による被覆管の腐食深さを抑制する上で重要な役割を果たし、高速炉MOX燃料の寿命を決定する鍵となる。MOXペレットの照射中、ペレット半径方向の温度勾配によって起こるO/M比の再分布のため、FCCIの発生箇所近傍であるペレット外周部では他の箇所より酸素ポテンシャルが高くなるものの、製造時のMOXペレットのO/M比を低く調整することで、腐食深さが明らかに減少する傾向が多くの照射試験および照射後試験により報告されている。MOXペレットの製造プロセスにおいてO/M比を低く調整するには、熱処理を高温、長時間に、そしてガス中の酸素分圧を低くすることで達成できると考えられるが、このO/M比の変化の特性は十分に研究されていない。本研究では、MOXペレットのO/M比を調整する試験を行い、熱分析装置を用いて熱処理中のO/M比の変化を評価した。これにより昇温中および高温保持中のO/M比の低下挙動と、冷却中のO/M比の上昇の挙動を明らかにした。さらに、FCCIに関して製造直後のO/M比よりも重要と思われるペレット外周部のO/M比を、Sariのモデルを用いて評価し、その結果からペレット外周部の酸素ポテンシャルを評価した。最新のMOXの酸素ポテンシャルのデータを用いることで、照射中のペレット半径方向の酸素ポテンシャルのプロファイルは外周部で特に急変化することが示され、また、この挙動は製造時のO/M比に敏感であることが明らかとなった。

論文

Recommendations on fuel properties for fuel performance codes

Chauvin, N.*; Martin, P.*; 尾形 孝成*; Calabrese, R.*; Janney, D.*; 廣岡 瞬; 加藤 正人; Staicu, D.*; McClellan, K.*; White, J.*; et al.

NEA/NSC/R(2024)1 (Internet), 289 Pages, 2025/07

OECD/NEAのWorking Party on Scientific Issues of Advanced Fuel Cycles(WPFD)/Expert Group on Innovative Fuel Elementsでは、各国の核燃料研究の専門家による協力のもとで、酸化物及び金属燃料を対象とした推奨燃料物性値を取りまとめ、燃料照射挙動解析コードのベンチマークに反映する活動を行ってきた。本報告は、公開文献をベースに推奨燃料物性値を取りまとめたものであり、格子定数、融点、熱膨張、熱伝導率、比熱、弾性率、酸素ポテンシャル及び相変化について、物性値、評価式及びそれらの適用範囲を示す。

論文

Control and irradiation behaviors of oxygen potential of MOX fuel

廣岡 瞬; Vauchy, R.; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 齋藤 浩介; 小澤 隆之

Proceedings of Workshop on Fuel Performance Assessment and Behaviour for Liquid Metal Cooled Fast Reactors (Internet), 8 Pages, 2025/07

MOXペレットの酸素ポテンシャルを低く制御することで、燃料-被覆管化学的相互作用(FCCI)によって生じる被覆管内の面腐食を低減することができる。MOXペレットの酸素ポテンシャルはO/M比に相等することから、本研究では、MOXペレットの製造時におけるO/M比の変化挙動について、熱分析装置を用いた実験データを元に評価を行った。直径5mmのMOXペレットのO/M比を1.97以下に調整する実験では、1600$$^{circ}$$Cの熱処理により約3時間でO/M比の変化が終了するデータが得られた。ただし、冷却中は雰囲気の酸素ポテンシャルが上昇してしまうため、O/M比は1.97以上に変化していく様子も示された。また本研究では、照射中にペレット内部で起こるO/M比の再分布についても解析により評価した。ペレット内部の酸素は温度が低いペレット表面(被覆管内面)の方向に拡散するが、製造時のO/M比を低く調整することで、ペレット表面のO/M比も低く抑えられる結果が得られた。

論文

Reduction and phase transformation of Ce-doped zirconolites

林崎 康平; 廣岡 瞬; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 村上 龍敏; 齋藤 浩介

Ceramics (Internet), 8(1), p.24_1 - 24_12, 2025/03

Zirconolite is a wasteform that can immobilize Pu. Herein, zirconolites comprising Ce as a Pu simulant and Al as a charge compensator of Ce/Pu were synthesized by sintering raw CaO, ZrO$$_{2}$$, TiO$$_{2}$$, CeO$$_{2}$$, and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ powder mixtures at 1400$$^{circ}$$C in static air. The reduction behavior and phase transformation of zirconolites during their heat treatment in an Ar-H$$_{2}$$ gas flow were investigated. All zirconolite compositions first underwent reduction at $$sim$$ 1050$$^{circ}$$C by forming a small domain of perovskite phase. Ce-Al co-doped zirconolite showed a smaller fraction of phase transformation in perovskite than Ce-doped zirconolite, indicating the advantage of using a charge compensator to prevent perovskite formation.

論文

「NuMat2024」の報告

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 林崎 康平; Mohamad, A. B.

核燃料, (60-1), p.17 - 20, 2025/02

NuMatは2010年に開催されて以来、2年ごとに開催される国際会議である。核燃料・材料に特化した国際会議としては非常に規模が大きく知名度も高く、Elsevierが主催しJournal of Nuclear Materialsと連携して開催されることも本会議の特徴である。本件はNuMat2024(2024.10.14$$sim$$17、シンガポール)の参加報告を行うものである。

論文

Comparison of correlations for thermal creep of FBR MOX

Calabrese, R.*; 廣岡 瞬

Progress in Nuclear Energy, 178, p.105516_1 - 105516_11, 2025/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

高速炉用MOXにおける熱クリープは燃料と被覆管の相互作用に影響する重要な物性である。本研究では熱クリープに関する文献レビューを行った。レビューでは、熱クリープに対する燃料中のポロシティ、Pu含有率及びO/M比の依存性の観点で文献データを整理し、これらのパラメータ依存性について新たなモデル式を提案した。特にO/M比依存性については、Evansが報告したモデルと違い、O/M=2に向かって明確に上昇するモデルを提案した。また、本レビューで、より広い範囲のポロシティ及び温度のデータが高速炉用MOXの解析に必要であることを明らかにした。

論文

Oxygen potential of plutonium and plutonium-americium dioxides

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 齋藤 浩介

Materials Today Communications (Internet), 41, p.110676_1 - 110676_17, 2024/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

公開文献で報告されているPuO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル測定をレビューし、われわれのチームが開発した欠陥化学モデルを使用して再解釈した。O/Pu比、平衡酸素ポテンシャル、および温度を結び付ける経験的で使いやすい関係を、953-2100Kの温度範囲での実験データの内挿に基づいて提案する。PuO$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルに対するアメリシウムの影響についても議論する。

論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:49.81(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$ (y=0.30および0.45)およびPuO$$_{2-x}$$における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより30$$sim$$50K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U$$_{0.70}$$0Pu$$_{0.30}$$O$$_{2-x}$$、U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.45}$$O$$_{2-x}$$、およびPuO$$_{2-x}$$二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Enthalpy measurement on (U$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)O$$_{2}$$ (x = 0, 0.18, 0.45, and 1) and analysis of heat capacity

廣岡 瞬; 森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*; 加藤 正人; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 598, p.155188_1 - 155188_9, 2024/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.40(Materials Science, Multidisciplinary)

酸化物燃料の温度解析において重要な役割を持つ比熱は、特に高温領域において文献間でばらつきが大きい。さらに、UO$$_{2}$$のデータと比べてPuO$$_{2}$$やMOXのデータは報告例が少ないため、比熱においてPu含有率の依存性の評価が困難である。本研究では、UO$$_{2}$$、PuO$$_{2}$$、MOX (Pu=0.18, 0.45)を対象に、ドロップカロリメータを用いて最高2200Kのエンタルピーのデータを取得した。取得したエンタルピーの温度依存性を評価することで比熱を算出した。エンタルピー、比熱ともに、2000Kまでは温度とともにほぼ線形に上昇し、2000Kを超えると急激に上昇する結果が得られた。2000K以下のデータは文献値とよく一致し、2000K以上のデータは文献値と大きく異なる結果となった。この結果について、酸素及び電子正孔対の欠陥の観点で考察を行った。

論文

Sintering behavior analysis of compacted dry recycled U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$O$$_{2}$$ powder using master sintering curve theory

中道 晋哉; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.40(Materials Science, Multidisciplinary)

Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.

論文

High temperature nanoindentation of (U,Ce)O$$_{2}$$ compounds

Frazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*

Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)O$$_{2}$$を用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800$$^{circ}$$Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800$$^{circ}$$Cにおいては、応力指数n=4.7$$sim$$6.9のクリープ変形が得られた。

論文

A Science-based mixed oxide property model for developing advanced oxide nuclear fuels

加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:47.23(Materials Science, Ceramics)

Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.

論文

Uranium-plutonium-americium cation interdiffusion in polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ mixed oxides

Vauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:86.25(Materials Science, Multidisciplinary)

Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.

論文

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:82.99(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70$$times$$10$$^{-2}$$ + 0.93C$$_{Nd}$$ + 1.20C$$_{Sm}$$, B(m/W)=2.39$$times$$10$$^{-4}$$と表された。

論文

Ionic radii in fluorites

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 村上 龍敏

Materialia, 32, p.101934_1 - 101934_12, 2023/12

The construction of the fluorite unit-cell from the ionic radii of the constitutive species is proposed with the use of our hybrid model, considering flexible anion and cation radii. 27 binary and stoichiometric compounds crystallizing in this structure were investigated to find a correlation between the anion's radius as a function of the cation's size.

論文

Ionic radii in halites

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 村上 龍敏

Materialia, 32, p.101943_1 - 101943_8, 2023/12

The construction of the halite unit-cell from the ionic radii of the constitutive species is proposed with the use of our hybrid model, considering flexible anion and cation radii. 312 binary halite-structured stoichiometric compounds were analyzed. This systematic study focuses first on the revision of the ionic radii of the considered species then on the proposition of relations between the anionic radius as a function of the cation's size.

論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:66.06(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd$$_{2}$$O$$_{3}$$含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

論文

Lattice parameters of fluorite-structured uranium-americium mixed oxides

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10

 被引用回数:8 パーセンタイル:82.99(Materials Science, Multidisciplinary)

The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO$$_{2}$$ uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.

論文

EBR-II MOX fuel characterization enabling ARES Phase I testing

Bess, J. D.*; Chipman, A. S.*; Pope, C. L.*; Jensen, C. B.*; 小澤 隆之; 廣岡 瞬; 加藤 正人*

Nuclear Science and Engineering, 197(8), p.1845 - 1872, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

日米共同研究の一環として、アイダホ国立研究所の過渡照射試験炉TREATにおいて、過去にEBR-IIで照射したMOX燃料を用いた過渡照射試験を計画している。EBR-IIで約134.4GWd/tを達成したMOX燃料ピン3本の内、2本を過渡照射試験に用いることを計画しており、残りの1本について照射試験のための事前解析を行った。事前解析では、燃料ペレットの特性と照射履歴を整理するとともに、崩壊計算や非破壊分析を行った。得られたデータを元に炉心解析を行い、照射試験条件の検討を進めた。

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