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林崎 康平; 廣岡 瞬; 山田 忠久*; 砂押 剛雄*; 村上 龍敏; 齋藤 浩介
Ceramics (Internet), 8(1), p.24_1 - 24_12, 2025/03
Zirconolite is a wasteform that can immobilize Pu. Herein, zirconolites comprising Ce as a Pu simulant and Al as a charge compensator of Ce/Pu were synthesized by sintering raw CaO, ZrO
, TiO, CeO, and AlO
powder mixtures at 1400
C in static air. The reduction behavior and phase transformation of zirconolites during their heat treatment in an Ar-H gas flow were investigated. All zirconolite compositions first underwent reduction at 
1050C by forming a small domain of perovskite phase. Ce-Al co-doped zirconolite showed a smaller fraction of phase transformation in perovskite than Ce-doped zirconolite, indicating the advantage of using a charge compensator to prevent perovskite formation.
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 林崎 康平; Mohamad, A. B.
核燃料, (60-1), p.17 - 20, 2025/02
NuMatは2010年に開催されて以来、2年ごとに開催される国際会議である。核燃料・材料に特化した国際会議としては非常に規模が大きく知名度も高く、Elsevierが主催しJournal of Nuclear Materialsと連携して開催されることも本会議の特徴である。本件はNuMat2024(2024.10.1417、シンガポール)の参加報告を行うものである。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 齋藤 浩介
Materials Today Communications (Internet), 41, p.110676_1 - 110676_17, 2024/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)公開文献で報告されているPuO
の酸素ポテンシャル測定をレビューし、われわれのチームが開発した欠陥化学モデルを使用して再解釈した。O/Pu比、平衡酸素ポテンシャル、および温度を結び付ける経験的で使いやすい関係を、953-2100Kの温度範囲での実験データの内挿に基づいて提案する。PuOの酸素ポテンシャルに対するアメリシウムの影響についても議論する。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)U
Pu
O (y=0.30および0.45)およびPuOにおける蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより3050K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U
0Pu
O、U
Pu
O、およびPuO二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。
Pu
)O (x = 0, 0.18, 0.45, and 1) and analysis of heat capacity廣岡 瞬; 森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*; 加藤 正人; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 598, p.155188_1 - 155188_9, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)酸化物燃料の温度解析において重要な役割を持つ比熱は、特に高温領域において文献間でばらつきが大きい。さらに、UOのデータと比べてPuOやMOXのデータは報告例が少ないため、比熱においてPu含有率の依存性の評価が困難である。本研究では、UO、PuO、MOX (Pu=0.18, 0.45)を対象に、ドロップカロリメータを用いて最高2200Kのエンタルピーのデータを取得した。取得したエンタルピーの温度依存性を評価することで比熱を算出した。エンタルピー、比熱ともに、2000Kまでは温度とともにほぼ線形に上昇し、2000Kを超えると急激に上昇する結果が得られた。2000K以下のデータは文献値とよく一致し、2000K以上のデータは文献値と大きく異なる結果となった。この結果について、酸素及び電子正孔対の欠陥の観点で考察を行った。
Pu
O powder using master sintering curve theory中道 晋哉; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：57.00(Materials Science, Multidisciplinary)Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.
compoundsFrazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*
Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)Oを用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800Cにおいては、応力指数n=4.76.9のクリープ変形が得られた。
加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦
Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05
被引用回数：4 パーセンタイル：34.13(Materials Science, Ceramics)Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01
被引用回数：7 パーセンタイル：85.99(Materials Science, Multidisciplinary)MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNdO及びSmO、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル
=(A+BT)
を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70
10
+ 0.93C
+ 1.20C
, B(m/W)=2.3910
と表された。
mixed oxidesVauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01
被引用回数：6 パーセンタイル：85.99(Materials Science, Multidisciplinary)Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 村上 龍敏
Materialia, 32, p.101943_1 - 101943_8, 2023/12
The construction of the halite unit-cell from the ionic radii of the constitutive species is proposed with the use of our hybrid model, considering flexible anion and cation radii. 312 binary halite-structured stoichiometric compounds were analyzed. This systematic study focuses first on the revision of the ionic radii of the considered species then on the proposition of relations between the anionic radius as a function of the cation's size.
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 村上 龍敏
Materialia, 32, p.101934_1 - 101934_12, 2023/12
The construction of the fluorite unit-cell from the ionic radii of the constitutive species is proposed with the use of our hybrid model, considering flexible anion and cation radii. 27 binary and stoichiometric compounds crystallizing in this structure were investigated to find a correlation between the anion's radius as a function of the cation's size.
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11
被引用回数：5 パーセンタイル：80.64(Nuclear Science & Technology)収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNdO及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10
被引用回数：6 パーセンタイル：85.99(Materials Science, Multidisciplinary)The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.
Pu
Am
O uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数：9 パーセンタイル：94.10(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
加藤 正人; 中道 晋哉; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 村上 龍敏; 石井 克典
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(2), p.51 - 58, 2023/04
高速炉燃料として使用されるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)ペレットは、ボールミル,造粒,プレス,焼結などのプロセスを経て、機械的混合法によって製造されている。重要な燃料仕様の一つであるペレット密度を制御することは不可欠だが、製造工程における多くのパラメーター間の関係を理解することは困難である。日本での生産実績からMOX製造データベースを作成し、18種類の入力データを選定してデータセットを作成した。MOXペレットの焼結密度を予測するための機械学習モデルは、勾配ブーストリグレッサーによって導出され、測定された焼結密度をR
=0.996の決定係数で表すことができた。
廣岡 瞬; 中道 晋哉; 松本 卓; 土持 亮太; 村上 龍敏
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1119567_1 - 1119567_7, 2023/03
プルトニウム(Pu)を含む核燃料物質の保管は安全や計量管理等の観点から慎重な配慮が必要であるが、保管に関する技術的な情報に関しては、イギリスやアメリカからの報告例が僅かに存在するのみである。日本も多量のPuをウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料の形態で所有しており、その形状や性質、含まれる不純物等に応じて適切な保管管理を行うことが重要である。本報告では、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料技術開発センターが所有する様々なMOX燃料とその保管方法、また、保管中に起こった問題や今後の長期保管における対策について報告する。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 加藤 正人
Scientific Reports (Internet), 13, p.2217_1 - 2217_8, 2023/02
被引用回数：10 パーセンタイル：74.59(Multidisciplinary Sciences)Using the hard-sphere model with the existing tabulated values of ionic radii to calculate the lattice parameters of minerals does not always match experimental data. An adaptation of this crystallographic model is proposed by considering the cations and anions as hard and soft spheres, respectively. We demonstrate the relevance of this hybrid model with fluorite and antifluorite-structured systems.
ceramicsVauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏
Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01
被引用回数：11 パーセンタイル：64.70(Materials Science, Ceramics)Pure and low 
-AlO-SiO co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO structure.
, ThO, UO, PuO, and (U, Pu)O加藤 正人; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1081473_1 - 1081473_10, 2023/01
This study evaluates oxygen self-diffusion and chemical diffusion coefficients of fluorite-type oxides CeO, ThO, UO, PuO, and (U, Pu) O using point defect concentration, oxygen vacancies, and interstitial oxygen. The self-diffusion coefficient changed in proportion to the 1/n power of oxygen partial pressure, which is similar to the oxygen partial pressure dependence of the defect concentration. All parameters used to represent the diffusion coefficients were determined, and the experimental data were accurately stated. The chemical diffusion coefficient was much higher at O/M = 2.00 than in low O/M oxides. In the reduction process, the chemical diffusion control rate was dominant, and a new phase with O/M = 2.00 was formed, and it expanded from the surface in the oxidation process from a low O/M ratio to O/M = 2.00.
