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Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Materials Science, Multidisciplinary)The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO
uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.
Pu
Am
O
uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数：1 パーセンタイル：86.79(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
加藤 正人; 中道 晋哉; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 村上 龍敏; 石井 克典
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(2), p.51 - 58, 2023/04
高速炉燃料として使用されるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)ペレットは、ボールミル,造粒,プレス,焼結などのプロセスを経て、機械的混合法によって製造されている。重要な燃料仕様の一つであるペレット密度を制御することは不可欠だが、製造工程における多くのパラメーター間の関係を理解することは困難である。日本での生産実績からMOX製造データベースを作成し、18種類の入力データを選定してデータセットを作成した。MOXペレットの焼結密度を予測するための機械学習モデルは、勾配ブーストリグレッサーによって導出され、測定された焼結密度をR
=0.996の決定係数で表すことができた。
廣岡 瞬; 中道 晋哉; 松本 卓; 土持 亮太; 村上 龍敏
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 2, p.1119567_1 - 1119567_7, 2023/03
プルトニウム(Pu)を含む核燃料物質の保管は安全や計量管理等の観点から慎重な配慮が必要であるが、保管に関する技術的な情報に関しては、イギリスやアメリカからの報告例が僅かに存在するのみである。日本も多量のPuをウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)燃料の形態で所有しており、その形状や性質、含まれる不純物等に応じて適切な保管管理を行うことが重要である。本報告では、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料技術開発センターが所有する様々なMOX燃料とその保管方法、また、保管中に起こった問題や今後の長期保管における対策について報告する。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 加藤 正人
Scientific Reports (Internet), 13, p.2217_1 - 2217_8, 2023/02
被引用回数：1 パーセンタイル：95.26(Multidisciplinary Sciences)Using the hard-sphere model with the existing tabulated values of ionic radii to calculate the lattice parameters of minerals does not always match experimental data. An adaptation of this crystallographic model is proposed by considering the cations and anions as hard and soft spheres, respectively. We demonstrate the relevance of this hybrid model with fluorite and antifluorite-structured systems.
ceramicsVauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏
Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01
被引用回数：4 パーセンタイル：71.94(Materials Science, Ceramics)Pure and low 
-AlO
-SiO co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO structure.
, ThO, UO, PuO, and (U, Pu)O加藤 正人; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1081473_1 - 1081473_10, 2023/01
This study evaluates oxygen self-diffusion and chemical diffusion coefficients of fluorite-type oxides CeO, ThO, UO, PuO, and (U, Pu) O using point defect concentration, oxygen vacancies, and interstitial oxygen. The self-diffusion coefficient changed in proportion to the 1/n power of oxygen partial pressure, which is similar to the oxygen partial pressure dependence of the defect concentration. All parameters used to represent the diffusion coefficients were determined, and the experimental data were accurately stated. The chemical diffusion coefficient was much higher at O/M = 2.00 than in low O/M oxides. In the reduction process, the chemical diffusion control rate was dominant, and a new phase with O/M = 2.00 was formed, and it expanded from the surface in the oxidation process from a low O/M ratio to O/M = 2.00.
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, p.1 - 11, 2023/00
被引用回数：1 パーセンタイル：86.79(Nuclear Science & Technology)収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNdO及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1060218_1 - 1060218_18, 2022/12
Diffusion phenomena in uranium-plutonium mixed oxides U
PuyO dictate the physicochemical properties of MOX nuclear fuel throughout manufacturing, irradiation and storage. More precisely, estimating the cation interdiffusion is paramount insofar as it dovetails with the actinide redistribution during sintering and under irradiation. In this paper, we propose a critical review of the existing experimental data of U and Pu interdiffusion coefficients in MOX fuel.
加藤 正人; 町田 昌彦; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 生澤 佳久; 中村 博樹; 小林 恵太; 小澤 隆之; 前田 宏治; 佐々木 新治; et al.
Materials Science and Fuel Technologies of Uranium and Plutonium mixed Oxide, 171 Pages, 2022/10
プルトニウム燃料を使用した革新的で先進的な原子炉が各国で開発されている。新しい核燃料を開発するためには、照射試験が不可欠であり、核燃料の性能と安全性を実証する必要がある。照射試験を補完する技術として、照射挙動を正確にシミュレートする技術を開発できれば、核燃料の研究開発にかかるコスト,時間,労力を大幅に削減でき、核燃料の照射挙動をシミュレーションすることで、安全性と信頼性を大幅に向上させることができる。核燃料の性能を評価するためには、高温での燃料の物理的および化学的性質を知る必要がある。そして、照射中に発生するさまざまな現象を記述した行動モデルの開発が不可欠である。以前の研究開発では、モデル開発の多くの部分で、フィッティングパラメータを使用した経験的手法が使用されてきた。経験的手法では、データがない領域では非常に異なる結果が得られる可能性がある。したがって、この研究では、燃料の基本的な特性を組成と温度に外挿できる科学的記述モデルを構築し、モデルが適用される照射挙動分析コードの開発を行った。
廣岡 瞬; 横山 佳祐; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 8 Pages, 2022/04
Am/Np含有MOXの物性測定を行い、それらの物性がどのように照射挙動に影響するか評価した。Am/NpがUと置き換わるとMOX全体の酸素ポテンシャルが上昇する傾向が得られた。また、MOX中のUとPu、UとAm、UとNpの相互拡散係数を、拡散対を用いた試験により評価した結果、拡散係数はU-Am、U-Pu、U-Npの順に大きく、また、O/M=2のときの拡散係数はO/M
2の場合と比べると数桁大きいことが明らかとなった。照射中のポアの中心への移動は、ポア内で起こる物質の蒸発と凝縮が原因であると考えられている。Am/Npの含有によりMOX全体の酸素ポテンシャルが高くなることは、ポア内の、特にUOの蒸気圧を高くし、ポア移動を促進する効果につながると考えられる。また、アクチニド元素の再分布においてもポアの移動に伴う拡散現象が一つの要因として考えられており、相互拡散係数が大きいほど再分布も速い。得られた物性値は温度や酸素分圧の関係式としてモデル化することで、照射挙動解析コードに反映することが可能となった。
Jensen, C. B.*; Wachs, D. M.*; Woolstenhulme, N. E.*; 小澤 隆之; 廣岡 瞬; 加藤 正人
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Sustainable Clean Energy for the Future (FR22) (Internet), 9 Pages, 2022/04
The ARES project is planned to re-establish capabilities for transient testing SFR fuels at the TREAT facility. A full suite of complementary in-pile capability will be available for future users with devices to suit a variety of testing objectives ranging from analytical experiments to highly prototypic experimental simulations. These capabilities extend from fresh to irradiated fuels leveraging a large library of irradiated SFR fuels from EBR-II and FFTF experimental programs. The fresh fuel commissioning tests on metallic fuels will support detailed understanding of the performance of the experimental platform while adding relatively large amount of data to the existing experiment database. High burnup experiments on irradiated metallic and MOX specimens will aid to expand the existing performance envelope of advanced designs to support current and future reactor design and optimization to maximize the performance potential of these already successful fuel types.
with Pu = 0.45 and 0.68 and related defect formation energy廣岡 瞬; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 558, p.153375_1 - 153375_8, 2022/01
被引用回数：1 パーセンタイル：20.56(Materials Science, Multidisciplinary)日立GEニュークリアエナジーでは、商用炉として実績のあるBWRをベースとして、高速中性子によりTRU元素を燃料として燃やすことができる資源再利用型BWR(RBWR)の開発が進められている。RBWRでは燃料設計上PuやMAの含有率が高くなる傾向があることから、本研究ではPu含有率が45at%及び68at%と、これまでの高速炉用MOXで研究されてきたものよりも高いPu含有率のMOXを対象に、酸素ポテンシャルの測定、評価を行った。還元しやすいPuの含有率が高くなると酸素ポテンシャルは高くなることが分かっているが、本研究の結果、Pu含有率68at%のMOXとPuOでは大きな違いがないことが確認された。得られたデータから、MOXの酸素/金属原子数比(O/M),温度,Pu含有率,雰囲気の酸素分圧の関係式を導出し、さらに、解析の過程で得られる欠陥生成エネルギーから、電気伝導率や比熱の考察を行った。
小澤 隆之; 廣岡 瞬; 加藤 正人; Novascone, S.*; Medvedev, P.*
Journal of Nuclear Materials, 553, p.153038_1 - 153038_16, 2021/09
被引用回数：2 パーセンタイル：39.25(Materials Science, Multidisciplinary)MA含有MOX燃料の照射挙動は燃料組成に依存し、照射初期における燃料組織変化挙動に係るポア移動に及ぼすO/M依存性を評価するため、米国INLと共同でBISONコードをMOX燃料挙動解析に適用するよう、燃料組成に応じた蒸気種毎の蒸気圧やMOX燃料熱伝導度を考慮するポア移動モデルの開発・整備を行った。本コードを用い、常陽でのMA含有MOX燃料の照射試験で観察された燃料組織変化のO/M依存性について2次元解析を行った。常陽での照射試験では、それぞれ異なるO/M比とペレット/被覆管ギャップ幅を有する4本の燃料ピンを照射した。これらのうちO/M=2.00のMA含有MOX燃料で顕著な燃料組織変化がPIEで観察され、この挙動は蒸気圧に及ぼすO/M比の影響を考慮することで評価することができた。また、ペレットが偏心した場合に中心空孔形成の偏りが発生することが考えられるが、PIEで観察された中心空孔の形成はペレット偏心方向と矛盾していることがペレット横断面の2次元解析で明らかとなった。
and (U,Pu,Am,Np)O廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*
Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12
被引用回数：4 パーセンタイル：50.37(Materials Science, Multidisciplinary)(U
Pu
Am
)Oに対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U
Pu
Am
Np
)Oに対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。
U
)O
中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*
Journal of Nuclear Materials, 535, p.152188_1 - 152188_8, 2020/07
被引用回数：7 パーセンタイル：71.48(Materials Science, Multidisciplinary)ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(PuU)O及び(PuU)O
の焼結挙動について調査した。試験の結果、(PuU)Oの焼結の活性化エネルギーは(PuU)Oよりも高いことが分かった。一方、(PuU)Oの粒成長は(PuU)Oに比べて抑制された。
渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 森本 恭一; 加藤 正人
2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05
近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O
の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。
生澤 佳久; 廣岡 瞬; 宇埜 正美*
2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.321 - 327, 2020/05
放射性廃棄物削減の観点からMA-MOX燃料の研究開発が進められている。MA-MOX燃料の開発には、MA添加が照射挙動に及ぼす影響を明らかにすることが不可欠である。AmのMOXへの添加は、燃料温度を評価する上で重要な物性である蒸気圧および熱伝導率に影響を与える。これは、蒸気圧が燃料の再構成に影響を与え、熱伝導率が燃料温度分布に影響を与えるためである。本研究では、これらの物性に着目し、照射挙動解析コードを用いてAmによる照射中の燃料温度への影響を評価した。Am含量率の増加は、熱伝導率を低下させ、酸化物燃料の酸素ポテンシャルを増加させる。Am含量率の増加により、蒸気圧が増加するため、ポア移動速度が速まり、中心空孔径が拡大する。その結果、中心空孔の形成後においては、Am含有が燃料中心温度に及ぼす影響は軽度であった。また、アルファ崩壊による自己照射は、熱伝導率に影響を与えることが知られている。Amは典型的なアルファ放射性核であるため、Am-MOXの燃料温度を評価するためには、自己照射が熱伝導率に及ぼす影響を考慮する必要があり、その影響を評価した。自己照射によって熱伝導率が低下し、Am含有量が増加すると熱伝導率の低下率が加速されるが、温度上昇に伴って回復する。そのため、自己照射による熱伝導率の低下が燃料中心温度に与える影響はわずかであることが分かった。これらの結果は、従来のMOX燃料と同じ条件下でAm-MOX燃料を照射できることを示唆している。
廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅
Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06
本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。
廣岡 瞬; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.356 - 362, 2018/03
被引用回数：6 パーセンタイル：55.43(Nuclear Science & Technology)密度, O/MおよびPu含有率をパラメータとして、MOXの音速測定を行った。これらのパラメータの影響はそれぞれ一次関数でよくフィッティングすることができ、MOXの音速を評価するフィッティング式が得られた。得られた音速のデータから機械物性が評価され、例として、密度低下によりヤング率は急激に低下する結果が得られた。また、過去に報告されている熱膨張のデータを用いることにより、ヤング率の温度依存性を評価した。温度上昇によりヤング率が低下し、文献値とよく一致する結果が得られた。
