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論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O $_{2 pm x}$ and (U,Pu,Am,Np)O $_{2 pm x}$

廣岡瞬; 松本卓; 加藤正人; 砂押剛雄*; 宇野弘樹*; 山田忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152424

(U $_{0.623}$ Pu $_{0.350}$ Am $_{0.027}$ )O $_{2}$ に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U $_{0.553}$ Pu $_{0.285}$ Am $_{0.015}$ Np $_{0.147}$ )O $_{2}$ に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2-x}$

中道晋哉; 廣岡瞬; 加藤正人; 砂押剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535( ), p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152188

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2}$ 及び(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{1.99}$ の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{1.99}$ の焼結の活性化エネルギーは(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2}$ よりも高いことが分かった。一方、(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{1.99}$ の粒成長は(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2}$ に比べて抑制された。

論文

Physical properties of non-stoichiometric (U,Pu)O $_{2}$

渡部雅; 松本卓; 廣岡瞬; 森本恭一; 加藤正人

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05

近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O $_{2pm x}$ の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。

論文

Oxygen potential and self-irradiation effects on fuel temperature in Am-MOX

生澤佳久; 廣岡瞬; 宇埜正美*

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.321 - 327, 2020/05

放射性廃棄物削減の観点からMA-MOX燃料の研究開発が進められている。MA-MOX燃料の開発には、MA添加が照射挙動に及ぼす影響を明らかにすることが不可欠である。AmのMOXへの添加は、燃料温度を評価する上で重要な物性である蒸気圧および熱伝導率に影響を与える。これは、蒸気圧が燃料の再構成に影響を与え、熱伝導率が燃料温度分布に影響を与えるためである。本研究では、これらの物性に着目し、照射挙動解析コードを用いてAmによる照射中の燃料温度への影響を評価した。Am含量率の増加は、熱伝導率を低下させ、酸化物燃料の酸素ポテンシャルを増加させる。Am含量率の増加により、蒸気圧が増加するため、ポア移動速度が速まり、中心空孔径が拡大する。その結果、中心空孔の形成後においては、Am含有が燃料中心温度に及ぼす影響は軽度であった。また、アルファ崩壊による自己照射は、熱伝導率に影響を与えることが知られている。Amは典型的なアルファ放射性核であるため、Am-MOXの燃料温度を評価するためには、自己照射が熱伝導率に及ぼす影響を考慮する必要があり、その影響を評価した。自己照射によって熱伝導率が低下し、Am含有量が増加すると熱伝導率の低下率が加速されるが、温度上昇に伴って回復する。そのため、自己照射による熱伝導率の低下が燃料中心温度に与える影響はわずかであることが分かった。これらの結果は、従来のMOX燃料と同じ条件下でAm-MOX燃料を照射できることを示唆している。

論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡瞬; 加藤正人; 渡部雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

論文

Sound speeds in and mechanical properties of (U,Pu)O $_{2-x}$

廣岡瞬; 加藤正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.356 - 362, 2018/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1397564

被引用回数：1 パーセンタイル：73.25(Nuclear Science & Technology)

密度, O/MおよびPu含有率をパラメータとして、MOXの音速測定を行った。これらのパラメータの影響はそれぞれ一次関数でよくフィッティングすることができ、MOXの音速を評価するフィッティング式が得られた。得られた音速のデータから機械物性が評価され、例として、密度低下によりヤング率は急激に低下する結果が得られた。また、過去に報告されている熱膨張のデータを用いることにより、ヤング率の温度依存性を評価した。温度上昇によりヤング率が低下し、文献値とよく一致する結果が得られた。

論文

Mechanical and thermal properties of (U,Pu)O $_{2-x}$

廣岡瞬; 加藤正人

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2017/06

空隙率、酸素金属比(O/M)及びPu含有率をパラメータとしてMOXペレット中の音速測定を行った。空隙率は最も重要な因子であり、O/MやPuがヤング率に与えうる影響は20GPa程度であるが、空隙率が20%増加するとヤング率は100GPaも低下することが明らかとなった。取得した音速のデータと、デバイモデル及び熱膨張の文献データを用いることにより、ヤング率の温度依存性及び比熱の評価を行った。高温になるほどヤング率が低下する傾向に関して文献データとよい一致を示す結果が得られ、また、比熱に関してもショットキー項と高温項を考慮することで文献データとよく一致する結果が得られた。

論文

Oxygen potentials, oxygen diffusion coefficients and defect equilibria of nonstoichiometric (U,Pu)O $_{2pm x}$

加藤正人; 渡部雅; 松本卓; 廣岡瞬; 赤司雅俊

Journal of Nuclear Materials, 487, p.424 - 432, 2017/04

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.01.056

被引用回数：2 パーセンタイル：79.18(Materials Science, Multidisciplinary)

(U,Pu)O $_{2pm x}$ の酸素ポテンシャルについて、最新の実験データベースを用い、欠陥化学に基づいて評価した。酸素分圧と定比組成からのずれxを解析し、点欠陥の生成エネルギを評価した。得られた欠陥反応の平衡定数を用いて、欠陥濃度、酸素ポテンシャル及び拡散係数の間の関係を記述した。

論文

The Influences of Pu and Zr on the melting temperatures of the UO $_{2}$ -PuO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ pseudo-ternary system

森本恭一; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 渡部雅; 菅田博正*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1247 - 1252, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1047807

被引用回数：2 パーセンタイル：73.66(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の事故に対する廃炉計画の一環として、損傷炉心からのデブリの取出しやその後の保管の検討が進められている。これらの検討にはデブリの熱特性や機械特性を評価し理論的な根拠に基づいた事故シナリオにおける燃料の溶融過程の予測が必要である。本研究では模擬デブリ試料としてU, Pu, Zrの混合酸化物を作製し、燃料の溶融過程を検討する上で重要な熱特性の一つである融点についてサーマルアレスト法によって測定した。得られた結果から模擬デブリ試料の融点に対するPu及びZrの影響について評価した。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O $_{2}$ and (U,Pu)O $_{2}$

中道晋哉; 廣岡瞬; 砂押剛雄*; 加藤正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO $_{2}$ はPuO $_{2}$ の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O $_{2}$ の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O $_{2}$ と(U,Pu)O $_{2}$ の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O $_{2}$ と(U,Pu)O $_{2}$ の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。

論文

Oxygen thermochemistry of urania-rare earth system; UO-CeO

廣岡瞬; 村上龍敏; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

INL/EXT-14-33515, p.34 - 36, 2014/10

https://doi.org/10.2172/1169217

平成25年度から引き続き、日本との共同研究として核燃料物質の物性評価を行い、平成26年度は(U,Ce)Oの酸素ポテンシャル測定を行った。平成26年度の共同研究は民生用原子力研究ワーキンググループの下での活動としている。測定は気相平衡法で行い、加湿したAr/Hによって酸素ポテンシャルを調整したガスを用いた。試料は(U,Pu)O燃料の組成比に近いCe=20%及び30%とした。温度は1200 $^{circ}$ C, 1400 $^{circ}$ C, 1600 $^{circ}$ Cの三種類とし、酸素/金属比(O/M)1.9452.000の範囲で、100点以上のデータポイントが取得された。実験結果は欠陥化学によって解析され、O/Mを温度と雰囲気の酸素ポテンシャルで表す式を得ることに成功した。(U,Pu)Oとの比較では、同様の欠陥構造で解析が可能なことや、同様のS字型の曲線形状などの共通点が確認できた。また、同じO/Mに対応する酸素ポテンシャルは(U,Ce)Oの方がかなり高いことが明らかとなった。

論文

Development of science-based fuel technologies for Japan's Sodium-Cooled Fast Reactors

加藤正人; 廣岡瞬; 生澤佳久; 武内健太郎; 赤司雅俊; 前田宏治; 渡部雅; 米野憲; 森本恭一

Proceedings of 19th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2014) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2014/08

ウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)はナトリウム冷却高速炉の燃料として開発が進められている。MOXペレットの焼結挙動や照射挙動を解析するために、サイエンスベース燃料技術の開発を進めてきた。この技術は、適切な燃料製造条件や照射挙動解析結果について、機構論的なモデルを用いて計算し、供給することができる。

論文

Property measurements and inner state estimation of simulated fuel debris

廣岡瞬; 加藤正人; 森本恭一; 鷲谷忠博

Proceedings of 19th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2014) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2014/08

福島第一原子力発電所におけるシビアアクシデント以来、炉心から溶融燃料を取り出すための技術開発が行われているが、炉心へのアクセス、燃料デブリの切断、臨界安全管理、フィッサイルの推定、取り出し後の保管等の課題が残っている。本研究では、模擬燃料デブリを用いた解析から燃料デブリの物性を評価し、温度分布や密度分布のような事故後経時変化するデブリの内部状況の推定を行った。融点,熱伝導率,熱膨張等の物性は、UO及びジルカロイから製作した模擬デブリによって取得した。

論文

Development and verification of the thermal behavior analysis code for MA containing MOX fuels

生澤佳久; 小澤隆之; 廣岡瞬; 前田宏治; 加藤正人; 前田誠一郎

Proceedings of 22nd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-22) (DVD-ROM), 6 Pages, 2014/07

https://doi.org/10.1115/ICONE22-30005

MA-MOX燃料の設計技術開発のためには、MA-MOX燃料の照射挙動評価モデルを開発し、PIE結果を用いて解析コードの精度を確認する必要がある。本研究では、MA-MOX燃料の熱伝導度、融点及び蒸気圧の評価が可能な熱物性評価解析モジュール「TRANSIT」を開発し、更にMA-MOX燃料の照射挙動を解析するために、このモジュールと燃料ピン挙動解析コード「DIRAD」を組合せた「DIRAD-TRANSIコードシステム」を開発した。更に、常陽で実施されたMOX燃料及びMA-MOX燃料の照射後試験結果を用いて、このコードシステムの検証を行った。検証の結果、DIRAD-TRANSIコードシステムは、数%のアクチニドを含むMOX燃料に対して、燃料温度及び組織変化といった照射挙動を再現できることを確認した。

論文

Melting temperatures of the ZrO $_{2}$ -MOX system

内田哲平; 廣岡瞬; 菅田博正*; 柴田和哉*; 佐藤大介*; 加藤正人; 森本恭一

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1549 - 1553, 2013/09

Severe accidents occurred at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant of Unit 1-3 on March 11, 2011, where the MOX fuels were loaded in the Unit 3. For thermal analysis of the severe accident, melting temperature and phase state of MOX corium were investigated. The simulated coria were prepared from 4%Pu-containing MOX, 8%Pu-containing MOX and ZrO $_{2}$ . Then X-ray diffraction, density and melting temperature measurements were carried out as a function of zirconium and plutonium contents. The cubic phase was observed in the 25%Zr-containing corium and the tetragonal phase was observed in the 50% and 75%Zr-containing coria. The lattice parameter and density monotonically changed with Pu content. Melting temperature increased with increasing Pu content; melting temperature were estimated to be 2932K for 4%Pu MOX corium and 3012K for 8%Pu MOX corium in the 25%ZrO $_{2}$ -MOX system. The lowest melting temperature was observed for 50%Zr-containing corium.

論文

Effect of oxygen-to-metal ratio on properties of corium prepared from UO $_{2}$ and zircaloy-2

廣岡瞬; 加藤正人; 森本恭一; 米野憲; 内田哲平; 赤司雅俊

Journal of Nuclear Materials, 437(1-3), p.130 - 134, 2013/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2013.01.334

被引用回数：4 パーセンタイル：59.41(Materials Science, Multidisciplinary)

In order to evaluate the method to clean up molten corium generated in the severe accident of reactor melt down, physical properties such as melting temperature and thermal conductivity are necessary. In this study, corium which simulates the molten core of a BWR was prepared from UO $_{2}$ and zircaloy-2. Oxygen to metal (O/M) ratio of the corium was adjusted to hyper-stoichiometry, and the physical properties were investigated.

論文

Oxidation and reduction behaviors of plutonium and uranium mixed oxide powders

廣岡瞬; 加藤正人; 田村哲也*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*; 鈴木紀一

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Safe Technologies and Sustainable Scenarios (FR-13) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2013/03

MOX燃料ペレット製造工程の研究開発として、熱天秤とX線回折によってMOX粉末の酸化還元挙動を調べた。酸化限界は温度やPu含有量とともに低くなることが観察された。酸化は2段階のステップで起こることが確認され、酸素不定比性としての安定性が観察された。等温酸化から、酸化速度が評価された。還元について、M $_{4}$ O $_{9}$ +M $_{3}$ O $_{8}$ 相の還元が起こる温度は、M $_{4}$ O $_{9}$ 相の還元が起こる温度より高いことが確認され、M $_{4}$ O $_{9}$ の還元はM $_{3}$ O $_{8}$ の存在により妨げられることが確認された。また、昇温による還元の結果から、活性化エネルギーが評価された。これらのデータは、MOX粉末の貯蔵やペレット製造におけるO/M比調整技術に貢献される。

論文

Melting temperature and thermal conductivities of corium prepared from UO $_{2}$ and zircalloy-2

加藤正人; 内田哲平; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 米野憲; 森本恭一

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.91 - 96, 2012/09

https://doi.org/10.1557/opl.2012.987

被引用回数：1 パーセンタイル：35.72

Pellets of UO $_{2}$ react with zircalloy (Zry) cladding to form corium in severe accident of LWRs. It is important to know thermal and chemical properties of corium to analyze fuel behavior in severe accident and to treat corium in post-accident. However, their data are limited. In this work, corium was prepared from UO $_{2}$ and Zry-2, and its melting temperature and thermal conductivity were investigated as a parameter of U content. In the heating curves in the melting temperature measurement, thermal arrests were clearly observed. The solidus temperatures of 75%U, 50%U and 25%U-sample were determined to be 2622 $^{circ}$ C, 2509 $^{circ}$ C and 2540 $^{circ}$ C, respectively, which were consistent with solidus temperature reported in the UO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ system. The melted samples were taken from W-capsule and sliced in a plate. Thermal diffusivity of the plate sample was measured. The data were lower than that of UO $_{2}$ .

論文

Thermal expansion of corium prepared from UO and zircalloy-2

廣岡瞬; 赤司雅俊; 内田哲平; 森本恭一; 加藤正人

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.97 - 101, 2012/09

https://doi.org/10.1557/opl.2012.1004

被引用回数：0 パーセンタイル：100

As a part of severe accident research in LWRs, physical and chemical properties of corium formed by meltdown of the reactor core have been studied. The corium consists of two kinds of phases, Zr-rich phase and U-rich phase. The U-rich phase has fluorite structure and Zr-rich phase has monoclinic structure which transforms to tetragonal and fluorite structure with temperature. These phase transformations with temperature change cause volume change and cracks. In this study, the corium was prepared from Zry-2 and UO, and thermal expansion was measured. Then, volume change with phase transformation was analyzed from the results.

論文

Oxygen potentials of PuO $_{2-x}$

米野憲; 加藤正人; 廣岡瞬; 砂押剛雄*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.85 - 89, 2012/09

https://doi.org/10.1557/opl.2012.1162

被引用回数：4 パーセンタイル：7.09

Oxygen potentials of PuO $_{2-x}$ were measured at temperatures of 1473-1873 K by thermo-gravimetry. The oxygen potentials were determined by analysis as functions of oxygen-to-metal ratio and temperature. The measurement data were analyzed on the basis of defect chemistry and an approximate equation was derived to represent the relationship among temperature, oxygen partial pressure, and deviation in PuO $_{2-x}$ .