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$$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th同位体比を利用したウラン年代測定法の開発

Development of uranium age-dating using $$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th ratios

大久保 綾子; 篠原 伸夫 ; 間柄 正明 

Okubo, Ayako; Shinohara, Nobuo; Magara, Masaaki

核鑑識とは、捜査当局によって押収、採取された核物質あるいは放射性物質に関する元素組成、物理・化学的形態等を分析し、その物品の出所, 履歴, 輸送経路, 目的等を分析・解析する技術的手段である。最近では、国際的な核セキュリティ強化の取組として、各国において核鑑識技術を備えることが求められている。核鑑識分析技術の一つであるウラン年代測定法では、ウラン試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を測定することで、ウランが分離精製されてからの経過時間を推定する。原子力機構では、同位体希釈質量分析法を用いて$$^{230}$$Thおよび$$^{234}$$Uの定量を行い、ウラン年代測定を実施してきた。分析試料へ既知量の同位体(スパイク)を添加後に同位体比分析を行う本法は、スパイク添加後に、分析試料が同位体平衡の状態にあることを前提としている。しかし、分析対象であるウランおよびトリウムの存在形態が複雑な試料については、同位体平衡の状態に十分に達していない可能性が、実験結果より示唆された。そこで本研究では、スパイクを添加せず、試料中のウラン同位体比およびトリウム同位体比の測定結果から、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を算出する方法を検討した。具体的には、試料中の$$^{238}$$U/$$^{234}$$U同位体比測定結果と、放射平衡の状態にある時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比を利用して、$$^{234}$$Th/$$^{234}$$U比を算出した。さらに、この比と$$^{234}$$Th/$$^{230}$$Th同位体比から、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$U比を算出した。

The uranium age-dating is a nuclear forensics analysis techniques, by measuring the $$^{230}$$Th / $$^{234}$$U isotope ratio in uranium sample, to estimate the elapsed time from being separated and purified. We have determined $$^{230}$$Th and $$^{234}$$U using isotope dilution mass spectrometry method, it has conducted for uranium age-dating. Act to perform the isotope analysis after the addition a known quantity of the isotope (spike) to the sample, after spiking, analytical sample is assumed to be in the state of isotopic equilibrium. However, the samples which have complex speciation of uranium and thorium are analyzed, may not sufficiently reach to the state of isotopic equilibrium has been suggested from the experimental results. In this study, without the addition of a spike, from the measurement results of the uranium isotope ratios and thorium isotope ratio in the sample, it was investigated a method for calculating the $$^{230}$$Th / $$^{234}$$U isotope ratio. The state of radioactive equilibrium between $$^{238}$$U and $$^{234}$$Th in the sample was utilized in the $$^{234}$$Th / $$^{230}$$Th method. The $$^{230}$$Th / $$^{234}$$U ratio was calculated using measured $$^{234}$$Th / $$^{230}$$Th isotope ratio, $$^{234}$$U / $$^{238}$$U isotope ratio and $$^{234}$$Th / $$^{238}$$U ratio in the radioactive equilibrium.

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