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Sr in highly radioactive aqueous samples via conversion to a kinetically stable 1,4,7,10-tetraazacyclododecane-1,4,7,10-tetraacetic acid complex followed by concentration-separation-fractionation based on capillary electrophoresis-liquid scintillation大内 和希; 原賀 智子; 廣瀬 和生*; 黒澤 結香*; 佐藤 義行; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*
Analytica Chimica Acta, 1298, p.342399_1 - 342399_7, 2024/04
従来の高線量試料分析法では被ばくリスクが高く、大量の二次放射性廃棄物が発生することから、放射線放出量を低減できる迅速な分析法が強く望まれている。このニーズに取り組むため、我々は液体シンチレーションカウンティングと2点検出によるキャピラリー過渡的等速電気泳動(ctITP)を組み合わせたSr定量法を開発した。これは、1,4,7,10-テトラアザシクロドデカン-1,4,7,10-テトラ酢酸(DOTA)-Sr錯体を1回の操作で分離・分画する方法である。高線量の放射性試料をマイクロリットルレベルで取り扱うことができ、従来のイオン交換法よりも大幅に高速であるこの方法により、実高線量廃棄物中のSrを選択的に定量した。ctITPにおける濃縮・分離の成功は、Sr-DOTA錯体が解離不活性であることに起因する。
竹内 徹也*; 本多 史憲*; 青木 大*; 芳賀 芳範; 木田 孝則*; 鳴海 康雄*; 萩原 政幸*; 金道 浩一*; 軽部 皓介*; 播磨 尚朝*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 93(4), p.044708_1 - 044708_10, 2024/04
Electrical and magnetic properties of divalent europium antiferromagnet EuTe are studied on single crystals grown from Te-flux method. Antiferromagnetism occurs at 11 K with an insulating ground state. Application of magnetic field induces a sudden resistance drop leading to a phase transition to metallic state. Energy band calculations reveal the appearance of a Fermi surface pocket with Te-5p character induced by the polarized Eu moments.
原子力科学研究部門 原子力科学研究所
JAEA-Review 2023-050, 178 Pages, 2024/03
JAEA-Review-2023-050.pdf:7.06MB
原子力科学研究所(原科研)は、従来からの部署である保安管理部、放射線管理部、工務技術部、研究炉加速器技術部、臨界ホット試験技術部、バックエンド技術部の6部及び計画管理部に加えて、先端基礎研究センター、原子力基礎工学研究センター、原子力エネルギー基盤連携センター及び物質科学研究センターで構成され、各部署は、中長期計画の達成に向け、施設管理、研究技術開発などを行っている。本報告書は、今後の研究開発や事業推進に資するため、令和3年度の原科研の活動(各センターでの研究開発活動を除く)、並びに原科研を拠点とする廃炉環境国際共同研究センター、安全研究センター、原子力人材育成センターなどが原科研の諸施設を利用して実施した研究開発及び原子力人材育成活動の実績を記録したものである。
大内 和希
放射化学, (49), p.3 - 7, 2024/03
本記事では、溶液内反応の基礎研究として、ウランの酸化状態の変化に伴う析出反応の解明とイオン液体-有機混合溶媒中のウラン(IV)塩化物の電気化学的挙動について紹介する。また、微少量試料の定量分析法への応用的研究として、マイクロ化学チップやポリアクリルアミドゲル電気泳動を用いるアクチノイドの分離手法の開発について紹介する。
S-nuclear magnetic resonance measurements吉田 章吾*; 芳賀 芳範; 藤井 拓斗*; 中井 祐介*; 水戸 毅*; 他8名*
Journal of the Physical Society of Japan, 93(1), p.013702_1 - 013702_5, 2024/01
被引用回数：0In Kondo insulators, a small energy gap evolves only at low temperatures. In this study, S-nuclear magnetic resonance measurements under high pressures are performed to clarify the electronic structure of SmS. The spin-lattice relaxation time, consisting of multiple components, was analyzed based on a periodic Anderson model with Bayesian inference, leading to a peculiar small gap state arising from strong hybridization.
McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO
pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO
and UO(CO
)
) leading to different rates of reduction and precipitation.
徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; Opletal, P.; 常盤 欣文; 芳賀 芳範; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 青木 大*; Knebel, G.*; et al.
Physical Review Letters, 131(22), p.226503_1 - 226503_7, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Multidisciplinary)Our measurements of 
Te NMR relaxations reveal an enhancement of electronic spin fluctuations above 
~T, leading to their divergence in the vicinity of the metamagnetic transition at 
~T, below which field-reinforced superconductivity appears when a magnetic field (
) is applied along the crystallographic 
axis. The NMR data evidence that these fluctuations are dominantly longitudinal, providing a key to understanding the peculiar superconducting phase diagram in 
, where such fluctuations enhance the pairing interactions.
加藤 友彰; 山岸 功
JAEA-Technology 2023-018, 53 Pages, 2023/11
JAEA-Technology-2023-018.pdf:2.6MB
東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉作業において多核種除去設備(ALPS)前処理設備で発生する放射性の炭酸塩スラリー廃棄物(炭酸塩スラリー)は、高性能容器(HIC)に一時保管されている。2015年に炭酸塩スラリーへの気泡の保持が原因と推定されるHIC外部への溢水事象が確認され、HICに格納された炭酸塩スラリー(HICスラリー)保管に対する安全評価の必要性が高まっている。この安全評価をする上で、炭酸塩スラリー内での気泡保持放出特性等に寄与する懸濁物質粒子の化学的特性およびレオロジー特性の評価が重要である。特に、HIC外部への溢水が確認されたHICスラリーは保管上のリスクが高いと推定される。そこで本報では、当該HICスラリーのALPS入口水中Mg/Ca質量比を模擬して作製した模擬炭酸塩スラリー(模擬スラリー)を用いて、前処理設備における反応槽滞留時間やその後の濃縮過程がスラリーの化学的特性に与える影響を検討した。さらに処理液等の混入による懸濁物質濃度(SS濃度)の低下および充填後の静置時間等外的因子がレオロジー特性、特に沈降性、流動特性に与える影響を検討した。スラリー作製時の反応槽滞留時間およびスラリー濃縮過程が化学的特性に与える影響を検討した結果、クロスフローフィルタ(CFF)による濃縮過程を経ることで反応槽滞留時間の粒度への影響が微小となること、実機の通常運転時の実績と同じSS濃度150g/Lで作製した模擬スラリーは0.4
m以下の不定形の粒子によって構成されていることが明らかとなった。また、処理液等の混入による充填時のSS濃度の低下および静置時間がレオロジー特性に与える影響を検討した結果、SS濃度の低下は初期の沈降速度増加に寄与すること、SS濃度150g/Lのスラリーと比較し沈降層部の密度が低くなることを明らかにした。加えて沈降に伴う密度の増加とスラリーの降伏応力間に正の指数関数的な相関が確認され、静置初期のスラリーでは非ビンガム流動的特性であるのに対し、静置期間が長期になることでビンガム流動的特性へと変化することが示唆された。これら一連の成果は、実際の福島県で保管されている炭酸塩スラリーのHIC内での現在の状態を推察する知見を与え、HIC表面線量評価やスラリー移し替え時等の安全評価への貢献が期待される。他方で、放射線によるスラリーへの化学特性への影響および気泡の保持・放出特性は検討課題としてあげられる。
飛田 実*; 後藤 勝則*; 大森 剛*; 大曽根 理*; 原賀 智子; 青野 竜士; 今田 未来; 土田 大貴; 水飼 秋菜; 石森 健一郎
JAEA-Data/Code 2023-011, 32 Pages, 2023/11
JAEA-Data-Code-2023-011.pdf:0.93MB
日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的にトレンチとピットに分けて浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、JRR-3、JRR-4及び再処理特別研究棟から発生した放射性廃棄物よりコンクリートを試料として採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和3年度から令和4年度に取得した23核種(
H、
C、
Cl、
Ca、
Co、
Ni、Sr、
Nb、
Ag、
Cs、
Ba、
Eu、
Eu、
Ho、
U、
U、
U、Pu、
Pu、
Pu、
Am、
Am、
Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価法検討のための基礎資料としてまとめたものである。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介
燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。
Nb by activation method and half-life of Nb by mass analysis中村 詔司; 芝原 雄司*; 遠藤 駿典; 木村 敦
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1361 - 1371, 2023/11
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)廃止措置の対象核種の中からNbについて、熱中性子捕獲断面積(
)および共鳴積分(I)を放射化法により測定した。また、Nbの半減期を質量分析により測定した。ニオブ93試料は、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉に整備されている水圧輸送艦を用いて照射した。金-アルミ合金線、およびコバルト-アルミ合金線を用いて、照射位置における中性子束成分を測定した。厚さ25mのガドリニウム箔を用いた照射も行って、熱および熱外中性子による反応率の寄与をより分けた。ガドリニウムの厚さから、カットオフ・エネルギーは0.133eVに設定した。ニオブ試料中に含まれている不純物により生成される
Taの放射能を減衰させるために、約2年間ニオブ試料を冷却した。
線スペクトロスコピーにより照射されたニオブ試料およびモニタの生成放射能を測定した。Westcottコンベンションに基づいて解析を行い、およびIを、それぞれ1.11
0.04barnおよび10.50.6barnと導出することができた。線測定の後に、ニオブ試料の質量分析を行い、反応率を導出した。線スペクトロスコピーと質量分析で得られたデータを組み合わせることにより、Nbの半減期を、(2.000.15)
10
年と導出することができた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
and Eu(As
P
)大貫 惇睦*; 軽部 皓介*; 青木 大*; 仲村 愛*; 本間 佳哉*; 松田 達磨*; 芳賀 芳範; 竹内 徹也*
Journal of the Physical Society of Japan, 92(11), p.114703_1 - 114703_12, 2023/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Physics, Multidisciplinary)Single crystal samples of a series of semimetallic magnet Eu(AsP) have successfully grown. By measuring magnetization, Hall resistivity and de Haas-van Alphen oscillations, large anomalous Hall resistivity arising from peculiar magnetic phase diagram was identified.
森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩
KEK Proceedings 2023-2, p.132 - 137, 2023/11
放射性廃棄物処分時の安全評価対象核種であるZr-93分析の簡易化法として、溶液化が困難な固体試料に含まれるZr同位体をレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSで分析する固体同位体希釈質量分析法(固体IDMS)を検討した。固体放射性廃棄物を模擬した分析試料(模擬固体試料)に固体状のスパイク(同位体参照固体)を添加して作製したIDMS用試料をLA-ICP-MSにより同位体比測定し、固体IDMSの成立性を調べた。その結果、溶解操作を経ずに模擬固体試料中のZr同位体の定量分析が固体IDMSにより可能であることが実証でき、溶液化が困難な放射性廃棄物中Zr-93の新規分析法として実現できる見込みが得られた。
森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩
分析化学, 72(10.11), p.441 - 448, 2023/10
高レベル放射性廃棄物(HLW)等の処分時の安全評価対象核種のひとつであるZr-93のICP-MS定量分析をより迅速化する手法として、Zrを選択的に固相抽出した試料をそのままレーザーアブレーション(LA)してICP-MSで定量分析する技術開発を行った。DGAレジンにZrのみを吸着させる新規Zr固体試料調製法により、試料調製時間を従来よりも大幅に短縮した。Zr固体試料をLA-ICP-MS測定するための最適なレーザー照射条件を検討した。開発した手法をHLW模擬試料中のZr同位体定量に適用した結果、IDMSにより求めた同位体定量値は試料の元素濃度から求めた含有量と不確かさの範囲で一致したため、実際の放射性廃棄物試料中のZr-93についても同様の手順で定量できる見込みを得た。
単結晶の純良化; 
向上と多重超伝導相図酒井 宏典; 芳賀 芳範
固体物理, 58(10), p.529 - 536, 2023/10
我々は過剰ウランを含む溶融塩フラックス法により、高品質UTe単結晶の育成に成功した。また、この純良結晶を用いて、磁気困難軸方向に25Tまでの磁場を印加し、超伝導相図を調べた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl
(HO)
とRhCl
(HO)
と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。
中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 遠藤 駿典; 静間 俊行*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(9), p.1133 - 1142, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)近年、鉛冷却高速炉や加速器駆動システムの研究が進められており、Pb同位体の中性子捕獲断面積の高精度化が求められている。
Pbは、天然存在比は小さいが中性子捕獲反応により長寿命放射性核種
Pb(1730万年)を作るため、その重要性は高いと考えられる。しかし、原子炉を用いた通常の放射化法では、生成するPbからの放射線が弱いため測定するのが難しい。そこで、マススペクトロメトリーを適用した断面積測定を行った。本発表ではマススペクトロメトリーを適用したPbの中性子捕獲断面積測定について実験の詳細と得られた結果を報告する。
豊田 新*; 井上 一彦*; 山口 一郎*; 星 正治*; 廣田 誠子*; 岡 壽崇; 島崎 達也*; 水野 秀之*; 谷 篤史*; 保田 浩志*; et al.
Radiation Protection Dosimetry, 199(14), p.1557 - 1564, 2023/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Environmental Sciences)EPR(electron paramagnetic resonance, electron spin resonance (ESR)ともいう)線量計測法の汎用性評価のため、相互比較試験を行った。線量を推定するために必要な、数十から数百mGyの線量を与えた標準試料は、各参加機関が作成した。同様にして作成した試料に未知線量を与えたものとあわせた試料セットを測定した後、他の参加機関に送り、また、他の参加機関が作成した別の試料セットを測定するということを繰り返した。既知線量の試料で作成した検量線の傾きには若干の差が見られるが、未知線量試料の測定値の差は系統的であり、測定値ではなく試料に起因するところが大きいことが示唆された。詳細な解析結果も報告する予定である。
日下 良二
分光研究, 72(4), p.155 - 162, 2023/08
振動和周波発生(VSFG)分光法は、超短パルスレーザーを用いた二次の非線形振動分光法である。VSFG分光法は、表面・界面の分子構造に関する非常にユニークで有用な情報が得られるため、広い研究分野で用いられてきた。しかし、一般的な実験手法に比べて実験の難易度が高いこともあり、VSFG分光法が適用可能であるにも関わらずあまり利用されていない研究分野は数多く存在する。本総説では、最近われわれが行ったVSFG分光法による2つの研究課題:(1)水表面の化学反応および(2)アクチノイド化学について解説する。
