炭酸塩スラリーの作製諸条件や保管期間が化学的特性およびレオロジー特性に与える影響

Effect of preparation conditions and storage time on characteristic and rheological properties of carbonate slurries

加藤 友彰 ; 山岸 功 

Kato, Tomoaki; Yamagishi, Isao

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉作業において多核種除去設備(ALPS)前処理設備で発生する放射性の炭酸塩スラリー廃棄物(炭酸塩スラリー)は、高性能容器(HIC)に一時保管されている。2015年に炭酸塩スラリーへの気泡の保持が原因と推定されるHIC外部への溢水事象が確認され、HICに格納された炭酸塩スラリー(HICスラリー)保管に対する安全評価の必要性が高まっている。この安全評価をする上で、炭酸塩スラリー内での気泡保持放出特性等に寄与する懸濁物質粒子の化学的特性およびレオロジー特性の評価が重要である。特に、HIC外部への溢水が確認されたHICスラリーは保管上のリスクが高いと推定される。そこで本報では、当該HICスラリーのALPS入口水中Mg/Ca質量比を模擬して作製した模擬炭酸塩スラリー(模擬スラリー)を用いて、前処理設備における反応槽滞留時間やその後の濃縮過程がスラリーの化学的特性に与える影響を検討した。さらに処理液等の混入による懸濁物質濃度(SS濃度)の低下および充填後の静置時間等外的因子がレオロジー特性、特に沈降性、流動特性に与える影響を検討した。スラリー作製時の反応槽滞留時間およびスラリー濃縮過程が化学的特性に与える影響を検討した結果、クロスフローフィルタ(CFF)による濃縮過程を経ることで反応槽滞留時間の粒度への影響が微小となること、実機の通常運転時の実績と同じSS濃度150g/Lで作製した模擬スラリーは0.4m以下の不定形の粒子によって構成されていることが明らかとなった。また、処理液等の混入による充填時のSS濃度の低下および静置時間がレオロジー特性に与える影響を検討した結果、SS濃度の低下は初期の沈降速度増加に寄与すること、SS濃度150g/Lのスラリーと比較し沈降層部の密度が低くなることを明らかにした。加えて沈降に伴う密度の増加とスラリーの降伏応力間に正の指数関数的な相関が確認され、静置初期のスラリーでは非ビンガム流動的特性であるのに対し、静置期間が長期になることでビンガム流動的特性へと変化することが示唆された。これら一連の成果は、実際の福島県で保管されている炭酸塩スラリーのHIC内での現在の状態を推察する知見を与え、HIC表面線量評価やスラリー移し替え時等の安全評価への貢献が期待される。他方で、放射線によるスラリーへの化学特性への影響および気泡の保持・放出特性は検討課題としてあげられる。

In the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, radioactive carbonate slurry waste was generated using the Advanced Liquid Processing System (ALPS) pretreatment and temporarily stored in a high integrity container (HIC). In 2015, overflow of supernatant from HIC estimate as bubble retention in the carbonate slurry was discovered, increasing the need for a safety assessment of the carbonate slurry stored the HIC (HIC slurry). In this study, a carbonate slurry (simulated slurry) was prepared according to the Mg/Ca mass ratio in the ALPS inlet water of the HIC slurry which overflew the HIC. The effects of reaction time during the pretreatment process, suspended solids concentration (SS concentration), and settling time on the particle composition, morphology and rheological properties of the slurry were investigated. Evaluating the effect of reaction time and concentration process on chemical properties in slurry production, the effect of the reaction time was not confirmed in the simulated slurry that had undergone the concentration process, and slurry prepared at SS concentration of 150 g/L was composed of formless particles have a particle diameter of 0.4 m or less. We also investigate the effect of SS concentration on sedimentability, decrease in SS concentration by dilution with processing solution contributed to an increase in the initial slurry settling velocity. Furthermore, two different flow characteristics were observed depending on the settling time, suggesting that the slurry at the initial settling time has non-Bingham flow properties, whereas it changes to Bingham flow properties as the settling time becomes longer. In addition, yield stress was increased with settling time, and this yield stress was found to be exponentially proportional to the density of the slurry. These results provide knowledge to estimate the current state of HIC slurry and are expected to contribute to the safety assessment.