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放射性気体廃棄物中の$$^{14}$$C捕集に用いる疎水性パラジウム触媒の酸化性能評価

Evaluation of oxidation efficiency of hydrophobic palladium catalyst for $$^{14}$$C monitoring in gaseous radioactive waste

上野 有美 ; 中川 雅博 ; 佐藤 淳也 ; 岩井 保則

Ueno, Yumi; Nakagawa, Masahiro; Sato, Junya; Iwai, Yasunori

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、放射性気体廃棄物中の炭素14($$^{14}$$C)を$$^{14}$$CO$$_{2}$$へ酸化し捕集するため、酸化銅(CuO)触媒を600$$^{circ}$$Cに加熱して使用している。我々は、酸化触媒の加熱温度を低下させ、より安全な$$^{14}$$Cモニタリング手法を確立することを目的として、二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)の表面に疎水化処理を施した疎水性パラジウム二酸化ケイ素(Pd/SiO$$_{2}$$)触媒を新たに開発した。その酸化性能についてCuO触媒,白金アルミナ(Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)触媒,パラジウム二酸化ジルコニウム(Pd/ZrO$$_{2}$$)触媒および親水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒と比較を行った。その結果、疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒の酸化性能が最も優れていることが確認できた。現在使用しているCuO触媒を疎水性Pd/SiO$$_{2}$$触媒に変更することで、管理区域内で使用する加熱炉の温度を600$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cへ低下させることができ、モニタリングの安全性を向上させることが可能となる。

In the Nuclear Science Research Institute, Japan Atomic Energy Agency (JAEA), in order to oxidize $$^{14}$$C, which exists in various chemical forms in exhaust, into $$^{14}$$CO$$_{2}$$, a copper oxide (CuO) catalyst is introduced after heating to 600$$^{circ}$$C. Our goal was to establish a safer $$^{14}$$C monitoring system by lowering the heating temperature required for the catalyst; therefore, we developed a new hydrophobic palladium/silicon dioxide (Pd/SiO$$_{2}$$) catalyst that makes the carrier's surface hydrophobic. In these experiments, catalysts CuO, platinum/aluminum oxide (Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$), palladium/zirconium dioxide (Pd/ZrO$$_{2}$$), hydrophobic Pd/SiO$$_{2}$$, and hydrophilic Pd/SiO$$_{2}$$ were ventilated with standard methane gas, and we compared the oxidation efficiency of each catalyst at different temperatures. As a result, we determined that the hydrophobic Pd/SiO$$_{2}$$ catalyst had the best oxidation efficiency. By substituting the currently used CuO catalyst with the hydrophobic Pd/SiO$$_{2}$$ catalyst, we will be able to lower the working temperature from 600$$^{circ}$$C to 300$$^{circ}$$C and improve the safety of the monitoring process.

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