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再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

Development of analytical model for condensation of vapor mixture of nitric acid and water affected volatilized ruthenium behavior in accident of evaporation to dryness by boiling of reprocessed high level liquid waste at fuel reprocessing facilities

吉田 一雄 

Yoshida, Kazuo

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120$$^{circ}$$C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

An accident of evaporation to dryness by boiling of high level liquid waste is postulated as one of the severe accidents. In this case, Ru volatilization increases in liquid waste temperature over 120 centigrade at later boiling and dry out phases. It has been observed at the experiments with actual and synthetic liquid waste that some amount of Ru volatilizes and transfers into condensed nitric acid solution at those phases. The nitric acid and water vapor from waste tank condenses at compartments of actual facilities building. The volatilized Ru could transfer into condensed liquid. It is key issues for quantifying the amount of transferred Ru through the facility building to simulate these thermodynamic and chemical behaviors. An analytical model has been proposed in this report based on the condensation mechanisms of nitric acid and water in vapor-liquid equilibria. It has been also carried out to review the thermodynamic properties of nitric acid solution.

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