Nonlinear optical response of molecules rotationally excited by impulsive Raman scattering

インパルシブラマン散乱により回転励起された分子の非線形光学応答

横山 啓一  ; 小林 孝徳*

Yokoyama, Keiichi; Kobayashi, Takanori*

インパルシブラマン散乱により回転励起された分子の非線形光学応答に関する考察を発表する。複数回のラマン散乱によりカスケード的に回転励起された分子集団はコヒーレントな状態では空間的に一様ではない。そのため、局所的な密度演算子のみを用いた従来の解析法では再現できない信号波形が得られる可能性がある。今回我々は空間的に非局所的な密度演算子を用いた計算を行い、インパルシブラマン散乱を起こす励起レーザーパルスの集光が原因となり信号波形の角度依存性が現れることを予測し、実験データと定性的に一致する傾向を確認した。

We report a consideration on the non-linear optical response of molecules rotationally excited by impulsive Raman scattering. An ensemble of molecules which are cascadedly excited and de-excited among the rotational levels by a several numbers of Raman transitions is not uniform in spatial coherence and depend on the number of transition the molecule undergoes. Therefore, there is a possibility to obtain signal waveforms which cannot be explained by the conventional analysis method which ignores the non-locality of the density operator. In this study, we adopted non-local density operator to calculate non-linear optical response in such case. As a result, we predicted that significant angular dependence of observed signal appear due to the spherical wave of input pump laser pulse. We qualitatively confirmed the analysis reproduce the observed waveform.