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使用済み燃料プール事故条件での燃料被覆管酸化挙動

Oxidation behavior of fuel cladding tube in spent fuel pool accident condition

根本 義之; 加治 芳行; 小川 千尋; 中島 一雄*; 東條 匡志*

Nemoto, Yoshiyuki; Kaji, Yoshiyuki; Ogawa, Chihiro; Nakashima, Kazuo*; Tojo, Masayuki*

使用済み燃料プール(SFP)の冷却不全または冷却水損失による重大事故が発生した場合、使用済み燃料被覆管は空気中に露出し、崩壊熱による温度上昇が起こる。そのため空気中での被覆管の高温酸化の研究を行うことがSFPの安全性評価のために重要である。本研究では、燃料被覆管材料であるジルカロイ2(Zry2)およびジルカロイ4(Zry4)を用いて、温度および空気の流量を変化させた条件における熱天秤による酸化試験を行った。熱天秤の試験では試験温度の上昇に伴い酸化速度が上昇する傾向が見られたが、使用済み燃料ラック内でSFP事故時に想定される空気の流量範囲では、Zry2の場合は950$$^{circ}$$C以下、Zry4の場合は1050$$^{circ}$$C以下で明らかな流量の影響は見られなかった。一方、それ以上の温度では、流量が高い場合に酸化速度が顕著に速くなる傾向が見られ、その傾向は温度が高いほど顕著に現れた。空気中における酸化過程の詳細検討のため、酸化試験後、酸化層の詳細観察を行い、重量変化データとの比較を行った。その結果、重量変化は表面酸化膜の割れ以前の過程では、試料表面での緻密な酸化膜の成長に依存し、表面酸化膜の割れ以降の過程では、酸化膜の割れの下層での多孔質な酸化層の成長に依存することが明らかになった。

In spent fuel pool (SFP) under loss-of-cooling or loss-of-coolant severe accident condition, the spent fuels will be exposed to air and heated by their own residual decay heat. Integrity of fuel cladding is crucial for SFP safety therefore study on cladding oxidation in air at high temperature is important. Zircaloy-2 (Zry2) and zircaloy-4 (Zry4) were applied for thermogravimetric analyses (TGA) in different temperatures and different air flow rates in this work. Oxidation rate increased with temperature. In range of air flow rate predicted in spent fuel lack during SFP accident, influence of flow rate was not clearly observed below 950$$^{circ}$$C for Zry2 and below 1050$$^{circ}$$C for Zry4. Over these temperature, oxidation rates appeared obviously higher in higher air flow rate, and this trend became clearer when temperature increased. Oxide layers were carefully examined after the oxidation tests and compared with the mass gain data in TGA to investigate detail of air oxidation process. The results revealed that mass gain data in the pre breakaway transition stage reflects growth of the dense oxide film on specimen surface, and in the post breakaway transition stage, it reflects growth of porous oxide layer beneath the breakaway cracking of the oxide film.

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