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大環状およびキレート配位子を有する金属(II, III)錯体のイオン液体抽出

Ionic liquid extraction of metal(II, III) complexes with macrocyclic and chelating ligands

岡村 浩之  

Okamura, Hiroyuki

本論文は、分析化学に関する著者の博士論文を簡潔にまとめたものである。本研究では、イオン液体抽出の特異性および優位性を調べ、イオン液体の溶媒効果を明らかにすることを目的として、さまざまな大環状およびアニオン性キレート配位子を用いた金属(II, III)のイオン液体抽出を検討した。1-アルキル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド([C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N])において、2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)によるEu(III)の抽出平衡解析と時間分解レーザー励起蛍光分光法からEu(tta)$$_{3}$$と[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]間に特異的な溶質-溶媒相互作用があることが明らかになった。また、Httaと${it cis}$-ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6を用いたイオン液体協同効果系では、協同効果により軽希土の抽出性が大幅に向上することが示された。さらに、ジアザ-18-クラウン-6に2つの1-フェニル-3-メチル-4-アシル-5-ピラゾロンを結合した大環状配位子(H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6)を合成し、Sr(II)の抽出に応用した。その結果、分子内での協同作用により、[C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]でのみH$$_{2}$$$$beta$$DA18C6の抽出能が劇的に向上することが明らかになった。

This paper summarizes the author's doctoral thesis on analytical chemistry. In this study, the ionic liquid (IL) extraction of various metal(II, III) complexes with macrocyclic and anionic chelating ligands has been investigated to clarify the solvent effect of ILs and to demonstrate the specificity and superiority of the IL extraction systems over conventional ones. The evaluation of the extraction equilibrium of Eu(III) with 2-thenoyltrifluoroacetone (Htta) in 1-alkyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]) and time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy revealed the specific solute-solvent interactions between Eu(tta)$$_{3}$$ and [C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N]. The IL synergistic extraction with Htta and ${it cis}$-dicyclohexano-18-crown-6 was developed. The extractability of lighter lanthanides(III) was remarkably enhanced by a synergistic effect of crown ethers. A macrocyclic ligand (H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6) composed of diaza-18-crown-6 and two 4-acyl-5-pyrazolones was synthesized for the extraction of Sr(II). The extraction performance of H$$_{2}$$$$beta$$DA18C6 was significantly enhanced only in [C$$_{n}$$mim][Tf$$_{2}$$N] by the intramolecular cooperative effect.

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