高レベル模擬廃液成分元素のXAFS分析

XAFS analysis of each element in simulated high level liquid wastes

岡本 芳浩  ; 永井 崇之  ; 小林 秀和 ; 塩飽 秀啓   ; 佐藤 修彰*

Okamoto, Yoshihiro; Nagai, Takayuki; Kobayashi, Hidekazu; Shiwaku, Hideaki; Sato, Nobuaki*

模擬高レベル放射性廃液および800Cまでの加熱処理により得られた粉末試料に対して、X線吸収微細構造(XAFS)分析測定を実施した。この分析の目的は、廃液成分がホウケイ酸ガラスと混合する際に、その各成分元素がどのような化学状態にあるかを知ることである。本研究では、原子力機構のガラス固化施設(TVF)で保管されている高レベル廃液成分と同等の模擬廃液を使用して、Cr, Mn, Fe, Zr, Mo, Ru, Rh, PdおよびCeを評価した。XAFSデータの解析の結果、Ce元素は、廃液中では3価であるが、高温で加熱される段階で4価(化学形はCeO)になっていることが分かった。ガラス中で観察されるモリブデン酸イオン(MoO)が、廃液を500Cで熱処理した段階で見出された。本研究では、加熱温度(100C-800C)に加えて、加熱時の雰囲気の違い(アルゴン雰囲気と大気中)についても評価した。

X-ray absorption fine structure (XAFS) analyses were performed to elucidate for simulated high level liquid waste (HLLW) and its powder samples obtained by heating up to 800C. The purpose of this work is to elucidate chemical state of each element in the samples when the HLLW components mix with borosilicate glass. In the present work, a simulated HLLW equivalent to the HLLW stored in the JAEA Tokai Vitrification Facility (TVF) was used to evaluate the chemical state of Cr, Mn, Fe, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd and Ce elements. As the results of XAFS data analysis of cerium L-edge, it was revealed that oxidation state of cerium in the simulated HLLW was trivalent but changed to tetravalent (chemical form is CeO) at 400C. The molybdate ion (MoO), which is generally observed in the waste glass form, was found in the powder sample after heating to 500C. In addition to heating temperature from 100C to 800C, influence of atmosphere at the heating (in air and in argon) was evaluated in the present work.