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Thermodynamic properties of SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$ and SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$

SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$およびSiO$$_{3}$$$$^{2-}$$の熱力学特性

Walker, C.*; 安楽 総太郎 ; 小田 治恵  ; 三ツ井 誠一郎  ; 三原 守弘  

Walker, C.*; Anraku, Sohtaro; Oda, Chie; Mitsui, Seiichiro; Mihara, Morihiro

SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$及びSiO$$_{3}$$$$^{2-}$$の熱力学特性は、それぞれの生成反応の平衡定数(${it K}$)から求めることができる。しかしながらこれら化学種の${it K}$について、SiO$$_{2(aq)}$$は石英の不正確な溶解度データに基づいている、HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$はイオン強度ゼロへの外挿がなされていない、SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$は13を超える高pHの溶液でのみ優勢となるため通常は考慮されない、といった問題がこれまであった。本研究では、石英と水のデータを基準として用いて、上記3つの化学種の${it K}$値の修正値を算出し、得られた${it K}$値からそれぞれの熱力学特性、及び改良型Helgeson-Kirkham-Flowers状態式(r-H-K-F EoS)のパラメータを求めた。これらの特性とパラメータは、ケイ素を含有する他の溶存化学種/錯体の熱力学特性及びr-H-K-F EoSのパラメータ、放射性廃棄物の地層処分に関連するセメント系材料, 粘土材料, ゼオライト, 造岩鉱物の熱力学特性の導出、ならびに地下水組成の計算に役立てることができる。

Equilibrium constants (${it K}$) describing the formation reactions of SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$ and SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$ can be used to derive their thermodynamic properties. However, SiO$$_{2(aq)}$$ was derived from inaccurate quartz solubility data, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$ was not extrapolated to zero ionic strength and SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$ is routinely ignored because of its restricted dominance to very high pH $$>$$ 13 solutions. Using quartz and water data as well known "anchor" points, ${it K}$ values describing the formation reactions of SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$ and SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$ were revised to derive new thermodynamic properties and revised Helgeson-Kirkham-Flowers equation of state (r-H-K-F EoS) parameters. These properties and parameters can be used in the derivation of the thermodynamic properties of other Si bearing aqueous species/complexes and the thermodynamic properties of cementitious, clay, zeolite, and rock forming minerals, and in calculating groundwater compositions relevant to the geological disposal of radioactive wastes.

使用言語

 :

English

掲載資料名

 :

巻

 :

号

 :

ページ数

 :

発行年月

 :

発表会議名

 :

29th Goldschmidt Conference (Goldschmidt 2019)

開催年月

 :

2019/08

開催都市

 :

Barcelona

開催国

 :

Spain

キーワード

 :

地層処分; ニアフィールド; 熱力学

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

研究データの公開先DOI

 :

使用施設

 :

ENTRY(地層処分基盤研究施設)  

広報プレスリリース

 :

論文解説記事
(成果普及情報誌)

 :

受委託・共同研究相手機関

 :

経済産業省資源エネルギー庁

Access

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