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論文

Difference in expansion and dehydration behaviors between NH$$_4$$- and K-montmorillonite

川喜田 竜平; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*

Applied Clay Science, 231, p.106722_1 - 106722_7, 2023/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:25.28(Chemistry, Physical)

Montmorillonite (Mt) expansion and swelling are key factors for barrier performance of bentonite in trans-uranic (TRU) and high-level radioactive waste disposals. In the case of co-located geological disposal of TRU waste with high level waste, ammonium ion (NH$$_4$$$$^+$$) which is changed from nitrate ion leached from TRU waste has possibility to contact with bentonite, exchange interlayer cation of Mt to form NH$$_4$$-Mt, and deteriorate its performance. Because of similar hydration energy of NH$$_4$$$$^+$$ to K$$^+$$, NH$$_4$$-Mt could have lower expandability or change to non-expandable mineral as reported on K-Mt. Therefore, expansion and alteration behaviors of NH$$_4$$-Mt, especially comparison to the behaviors of K-Mt, are necessary to understand for safety assessment of the waste disposal. In this study, the hydration behavior of NH$$_4$$-Mt was investigated by XRD and molecular dynamics (MD) simulation in comparison with K-Mt. XRD profiles under Relative Humidity (RH) control showed that expansion of NH$$_4$$-Mt was similar to that of K-Mt at more than RH40% with slightly different d-values. However, expansion of NH$$_4$$-Mt kept at lower than RH20%, while K-Mt easily dehydrate at the same RH. MD simulation revealed that hydrogen bonding (HB) in NH$$_4$$$$^+$$ molecules causes the difference in hydration behavior between NH$$_4$$- and K-Mt, as HB cause larger basal spacing at dehydrated state and easier hydration. This gap on hydration may attribute the difference in alteration to non-expandable minerals after dehydration, indicating that NH$$_4$$$$^+$$ have lower possibility for alternation and smaller effect on barrier performance of bentonite than K$$^+$$.

論文

Hydration and degradation of High content Fly ash Silica fume Cement (HFSC)

安楽 総太郎; Walker, C.*; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 11 Pages, 2019/09

Ordinary Portland cement based materials used to construct a repository for the geological disposal of nuclear wastes in Japan, have the potential to form a hyperalkaline (pH $$>$$ 12.5) plume that would affect the performance of other repository components. A High volume Fly ash (FA = 40 wt.%) Silica fume (SF = 20 wt.%) Cement (HFSC424) has therefore been developed to avoid the formation of a hyperalkaline plume. Hydration of HFSC424 in ion exchanged water (IEW) at liquid/solid (L/S) mass ratio = 0.5 caused the loss of portlandite within 56 days by the pozzolanic reaction of SF and FA. Hydrated solid phases included calcium (aluminate) silicate hydrate (C(-A)-S-H) gel and ettringite, and the expressed porewater had a pH = 11.7 after a year of hydration at 20$$^{circ}$$C. Leaching of HFSC424 in IEW was consistent with the dissolution of C(-A)-S-H gel and a decrease to pH = 11.1 at L/S = 1000. Leaching of HFSC424 in SW caused the loss of C(-A)-S-H gel and ettringite for L/S $$leq$$ 30 and a rapid decrease in pH = 10.2. This was followed by the precipitation of hydrotalcite, calcite and magnesium silicate hydrate (M-S-H) and a further decrease to pH = 8.8. These hydration and leaching tests demonstrate that HFSC is a suitable material for repository construction to avoid the formation of a hyperalkaline plume.

論文

Formation of metal ion complexes in cementitious porewaters and leachates

Walker, C.*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 11 Pages, 2019/09

Reaction of cationic metals (M) and anionic ligands (L) to form ML complexes can alter the dissolution of minerals and the concentration levels of elements in solution. A provisional assessment of ML complex formation in ordinary Portland cement (OPC) porewater and leachates was made with the assistance of the geochemical computer program PHREEQC and the Japan Atomic Energy Agency (JAEA) thermodynamic database for geochemical reactions. Thermodynamic properties of ML complexes were either compiled from the literature or estimated by X-Y weighted linear correlation methods. Simulation of OPC hydration and degradation experiments demonstrated that ML complex formation had little effect on the concentrations of K, Na and Ca, and so too therefore the pH of OPC porewater and leachates. Formation of NaL, CaL and MgL complexes caused a significant increase in the concentrations of Mg, Al, Fe, Si, S, and C. Increased concentrations of these elements meant that OPC hydrates were more soluble and more rapidly consumed during the course of OPC degradation.

論文

「2016年度バックエンド週末基礎講座」参加報告

安楽 総太郎

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.65 - 68, 2017/06

バックエンド週末基礎講座は、広範な原子力のバックエンド分野に関する基礎的な知識を身につけるとともに、参加者相互の交流の機会を提供することを主な目的とし、バックエンド部会の主催で2003年から年1回開催されている。2016年10月15日(土)、16日(日)の2日間、岐阜県土岐市のセラトピア土岐(土岐市産業文化振興センター)にて今回で13回目を迎えたバックエンド週末基礎講座が開催された。講座には大学や企業などから参加があり、6件の講義とグループディスカッションが行われた。また、講座に先立って、希望者を対象に、岐阜県瑞浪市の瑞浪超深地層研究所(日本原子力研究開発機構東濃地科学センター)にて見学会が併催された。

論文

オマーンオフィオライトに湧出する高アルカリ泉周辺における二次鉱物の生成とその要因

安楽 総太郎; 松原 勇武*; 森本 和也*; 佐藤 努*

粘土科学, 55(2), p.17 - 30, 2017/00

放射性廃棄物処分場の高pH環境下で生成が予想される主要な鉱物であるブルーサイトとLDHが、それぞれ違うサイトにおいて確認された。LDHの生成が確認されたサイトでは、ブルーサイトに関しても過飽和であったが、その生成は確認されなかった。つまり、一定のAl濃度が溶存している環境では、Mgの消費先として、LDHがブルーサイトよりも優先的であるということが明らかとなった。これは、陰イオン交換能をもつLDHの生成する条件が広がることを意味するため、処分評価上重要な知見である。また、生成したLDH相の陰イオン交換サイトを設定することで、各種陰イオンの層間へのインターカレーションを計算した。その結果、Siの選択係数が非常に高いことが必要になることから、その消費先としては、溶液組成から過飽和であることが確認されたMgとSiの非晶質な鉱物であるMSHの生成の可能性も示唆された。カルシウム炭酸塩の生成に関しては、アラゴナイトの生成が支配的であったため、本研究においては、カルサイトの生成を除外した平衡モデルによりその生成量を予測したが、概ね良い一致を示した。カルサイト生成がMgの濃度により速度論的に抑制されているのであれば、上述のLDHとブルーサイト、さらにはMSHの生成によるMgの消費の記載がより正確になることで、Mg濃度をパラメーターとしてカルサイトとアラゴナイトを含めたカルシウム炭酸塩の生成を速度論的に表現することが可能と考えられる。

口頭

アンモニウム型モンモリロナイトの膨張・変質挙動

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイト(MMT)の膨潤特性を評価するため、相対湿度(RH)制御XRD分析と分子動力学計算を用い、Na, K, NH$$_4$$型MMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、NH$$_4$$型MMTはRH30%以上でK型MMTと同様な膨潤挙動を示すが、RH30%以下ではNa, K型MMTよりも高い膨潤性を示すことが分かった。NH$$_4$$型MMTが低湿度側で高い膨潤性を示す原因について分子動力学計算により検討した結果、層間のNH$$_4$$$$^+$$と結晶層面の底面酸素が水素結合を形成することで底面間隔が広がったためであると考えられた。

口頭

Effect of ammonium ion on expandability of montmorillonite

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイトの膨潤特性を評価するために、相対湿度(RH)制御XRDと分子動力学計算を用い、一価の陽イオン(Na, K, Cs, Rb, NH$$_4$$)を層間にもつMMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、RH30%以下ではNa, K型では膨潤しにくいのに対し、NH$$_4$$, Cs, Rb型が高い膨潤性を持つことが分かった。イオン半径や水和エネルギーの近いNH$$_4$$とKの膨潤挙動が低湿度側で違うことを説明するため、分子動力学計算を行った。動径分布関数を検討した結果、アンモニウムイオンは底面酸素と水素結合を形成し、底面間隔が広がることで高い膨潤性を示すことが分かった。

口頭

C-S-H gel solubility modelling at high temperatures

Walker, C.; 安楽 総太郎; 三ツ井 誠一郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 本田 明

no journal, , 

Solubility behavior of calcium silicate hydrate gel is modeled at temperatures up to 90$$^{circ}$$C, which is high temperature for cementitious material.

口頭

ハイドロタルサイトの熱力学データの取得

安楽 総太郎

no journal, , 

ハイドロタルサイト(HT)はTRU廃棄物処分で大量に使用されるセメント系材料により生ずる高アルカリ環境で安定な鉱物であり、セメントの初期水和物に含有されるとともに処分場のセメントとベントナイトまたは岩石との相互作用でも生成する。HTは陰イオン交換能(AEC)を有することから、処分環境でのHTの生成はTRU廃棄物処分で生物圏における線量を支配するヨウ素をはじめとした陰イオン核種の移行遅延挙動に大きな影響を与えうる。そこで、処分環境でのHTの存在量や組成を推定するために必要なHTの沈殿や溶解の判定に用いる熱力学データを整備することが、ニアフィールドにおける人工バリア変質挙動を評価する上で重要である。本研究では大気雰囲気での合成が可能であるCO$$_{3}$$$$^{2-}$$型HT(CO$$_{3}$$-HT)を対象に試験を実施した。処分環境では異なるMg/Al比のHTが生成することが予想されるが、溶解度をはじめとした熱力学データにMg/Al比が与える影響に関する情報は限られていた。そこで、異なるMg/Al比で合成したCO$$_{3}$$-HTを浸漬溶解し、溶解度データを取得し、固溶体モデル構築によりMg/Al比が2から3のCO$$_{3}$$-HTの熱力学データを整備した。

口頭

Thermodynamic properties of SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$ and SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$

Walker, C.*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三ツ井 誠一郎; 三原 守弘

no journal, , 

SiO$$_{2(aq)}$$, HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$及びSiO$$_{3}$$$$^{2-}$$の熱力学特性は、それぞれの生成反応の平衡定数(${it K}$)から求めることができる。しかしながらこれら化学種の${it K}$について、SiO$$_{2(aq)}$$は石英の不正確な溶解度データに基づいている、HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$はイオン強度ゼロへの外挿がなされていない、SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$は13を超える高pHの溶液でのみ優勢となるため通常は考慮されない、といった問題がこれまであった。本研究では、石英と水のデータを基準として用いて、上記3つの化学種の${it K}$値の修正値を算出し、得られた${it K}$値からそれぞれの熱力学特性、及び改良型Helgeson-Kirkham-Flowers状態式(r-H-K-F EoS)のパラメータを求めた。これらの特性とパラメータは、ケイ素を含有する他の溶存化学種/錯体の熱力学特性及びr-H-K-F EoSのパラメータ、放射性廃棄物の地層処分に関連するセメント系材料, 粘土材料, ゼオライト, 造岩鉱物の熱力学特性の導出、ならびに地下水組成の計算に役立てることができる。

口頭

In situ interactions of concretes with mudstones from Horonobe URL

安楽 総太郎; 佐藤 久夫*; Walker, C.*; 天野 由記; 櫻井 彰孝; 中山 雅; 舘 幸男

no journal, , 

High content Fly ash Silica fume Cement (HFSC) has been developed as an alternative to ordinary Portland cement (OPC) to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume. In situ experiments were conducted at the Horonobe underground research laboratory (Hokkaido, Japan) where HFSC and OPC concretes were aged for 5.5 to 9.5 years in mudstones. Samples of the concrete/mudstone interface were then collected and characterized by EPMA, SEM and micro-XRD to evaluate the mineralogical changes. Similar mineralogical changes were observed across the concrete/mudstone interface for both HFSC and OPC experiments, and were associated with Ca depletion from the concretes and Ca diffusion into the mudstone. Ca depletion from HFSC and OPC was driven by the dissolution of C-A-S-H gel and portlandite, respectively. The higher solubility of portlandite led to greater Ca depletion and the mineralogical changes being more pronounced in the case of the OPC experiment. A crust of calcite formed at the concrete/mudstone interface by the reaction of Ca with the Na-HCO$$_{3}$$ dominant mudstone porewater. Ca diffusion into the mudstone caused the precipitation of secondary C-A-S-H minerals with compositions equivalent to the zeolite minerals clinoptilolite and/or phillipsite. Although the mineralogical changes were similar, they were more pronounced in the OPC experiment. HFSC is therefore considered a better alternative to OPC to minimize the adverse effects caused by the formation of a hyperalkaline plume.

口頭

C(-A)-S-H gel solubility model development and its application to high content fly ash silica fume cement

Walker, C.*; 安楽 総太郎; 笹本 広; 三原 守弘

no journal, , 

熱力学的に信頼できるカルシウム-(アルミニウム)-水和ケイ酸ゲルの溶解度モデルの開発では、構造・組成・相境界・測定或いは推定された熱力学特性・モル体積・CASHゲル組成に対するpHやCa, AlおよびSiの挙動・温度・イオン強度等の様々な特徴や条件を考慮しなければならない。本報告では、前述したような特徴や条件を踏まえたデータをもとにしたCASHゲル溶解度モデルの開発について紹介する。フライアッシュ高含有シリカフュームセメント(HFSC)の溶脱に係る原子力機構の研究は、CASHゲル溶解度モデルの開発の必要性を強調する上で有効な例となる。

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