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Thermodynamic properties and revised Helgeson-Kirkham-Flowers equations of state parameters of the hydrated and dehydrated monomeric silica species at $$t$$ = 0.01-600$$^{circ}$$C, $$P$$ = 1-3000 bars, $$rho$$$$_{rm H2O}$$ = 0.35-1.1 g cm$$^{-3}$$, and $$I_{m}$$ = 0$$m$$

温度0.01$$sim$$600$$^{circ}$$C、圧力=1$$sim$$3000bars、水の密度=0.35$$sim$$1.1g cm$$^{-3}$$及びイオン強度0における水和・脱水状態の単量体シリカ化学種の状態パラメータに係わる修正Helgeson-Kirkaham-Flowers式と熱力学特性

Walker, C. S.*; Arthur, R. C.*; 安楽 総太郎 ; 笹本 広   ; 三原 守弘  

Walker, C. S.*; Arthur, R. C.*; Anraku, Sohtaro; Sasamoto, Hiroshi; Mihara, Morihiro

水和した単量体シリカ(Si(OH)$$_{4}$$(aq), SiO(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$及びSiO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$)及び脱水状態を想定した単量体シリカ(SiO$$_{2}$$(aq), HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$及びSiO$$_{3}$$$$^{2-}$$)化学種の状態パラメータに関わる修正Helgeson-Kirkham-Flowers式(r-H-K-F EoS)と熱力学特性は、シリカを含む全ての構成物の生成及び分解反応におけるpH、組成、温度及び圧力依存性を表すために幅広く用いられている。そのため、水和及び脱水状態の単量体シリカ化学種の生成反応に関わる平衡定数の実験値を文献から収集し、イオン相互作用理論に基づきイオン強度0へ外挿し、熱力学特性及びr-H-K-F EoSパラメータを導出した。同一の研究で全ての生成反応を考慮することで、単量体シリカ化学種の熱力学特性及びr-H-K-F EoSパラメータが見直され、これにより、温度=0.01-100$$^{circ}$$C、圧力=1-3000 bars,水の密度=0.35-1.1 g cm$$^{-3}$$の条件において、十分に合致するようになった。これらの温度・圧力は、放射性廃棄物の地層処分が想定される深さ1km程度までの温度(0.01-100$$^{circ}$$C)及び圧力(1-270 bars)を包括している。

The thermodynamic properties and revised Helgeson-Kirkham-Flowers equation of state (r-H-K-F EoS) parameters of the hydrated (Si(OH)$$_{4}$$(aq), SiO(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$ and SiO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$) and fictive dehydrated (SiO$$_{2}$$(aq), HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$ and SiO$$_{3}$$$$^{2-}$$) monomeric silicon species are used extensively to describe the pH, composition, temperature, and pressure dependence of formation/breakdown reactions of all silicon-bearing compounds globally. Experimental log10 equilbrium constant, K values describing the formation reactions of the hydrated and dehydrated monomeric silicon species were therefore compiled from the literature, extrapolated to zero ionic strength by specific ion interaction theory as required and used to derive their thermodynamic properties and r-H-K-F EoS parameters. Consideration of all formation reactions in the same study provides a collective, internally consistent update to the thermodynamic properties and r-H-K-F EoS parameters of the monomeric silicon species that can provide a satisfactory match to the experimental log10 K values at $$t$$ = 0.01-600$$^{circ}$$C, $$P$$ = 1-3000 bars, $$rho$$$$_{rm H2O}$$ = 0.35-1.1 g cm$$^{-3}$$, and zero ionic strength. These temperature and pressure limits comfortably bracket t=0.01-100$$^{circ}$$C and P =1-270 bars relecant to the geological disposal of radioactive wastes at depths of up to 1 km.

発表言語

 :

English

掲載資料名

 :

Applied Geochemistry

巻

 :

175

号

 :

ページ数

 :

p.106086_1 - 106086_17

発行年月

 :

2024/11

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

Aqueous geochemistry; thermodynamic equation of state; silicon species

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2024.106086

研究データの公開先DOI

 :

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使用施設

 :

ENTRY(地層処分基盤研究施設)  

広報プレスリリース

 :

論文解説記事
(成果普及情報誌)

 :

受委託・共同研究相手機関

 :

経済産業省資源エネルギー庁

Access

 :

- Accesses

InCites™

 :

パーセンタイル：0.00

分野：Geochemistry & Geophysics

Altmetrics

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