Sorption of Cs and Eu ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤 毅*; 宮川 和也; 笹本 広; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.128211

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。本研究では、地下水中に含まれる腐植物質であるフミン酸に着目し、放射線によるフミン酸の分解反応がCsイオンとEuイオンの収着能へ与える影響について、幌延地域の堆積岩を例として調べた。放射線を照射していないフミン酸の存在下では、Euはフミン酸と錯体を形成することで、岩石への収着能は低下する。一方で、放射線の照射によりフミン酸が分解されると、岩石へ収着するEuイオンが増加することが確認された。また、Csの岩石への収着能はフミン酸の影響を受けることが無く、また、放射線により分解されたフミン酸の影響も見られないことが分かった。以上のことから、廃棄体の近傍ではフミン酸の放射線分解により、岩石への収着するEuイオンの割合が大きくなることが考えられる。

Using natural systems evidence to test models of transformation of montmorillonite

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 195, p.105741_1 - 105741_11, 2020/09

https://doi.org/10.1016/j.clay.2020.105741

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、粘土を主体とする緩衝材の長期的な安全機能は、モンモリロナイトが存在することによる高膨潤性と低透水性が維持されるかどうかに影響される。多くの場合、安全評価ではモンモリロナイトのイライト化(非膨潤性鉱物)への変質が懸念され、半経験的な速度論モデルによる評価が行われている。一方、近年、化学反応だけでなく、反応と輸送の2つの現象をカップリングしたモデルでの評価もなされている。本研究では、反応-輸送モデルでの評価を行い、既往の半経験的な速度論モデルによる評価と比較した。その結果、反応-輸送モデルでは、半経験的な速度論モデルに比べて、保守側の評価にはなるものの、天然の事例を再現するという観点では課題があることが示唆された。このため、地層処分におけるニファフィールドの長期変遷評価において、反応-輸送モデルを用いた評価を行う場合は、解析結果の解釈にあたり注意を要することが必要である。

幌延深地層研究計画における地下施設での調査研究段階; (第3段階: 必須の課題2015-2019年度)研究成果報告書

中山 雅; 雑賀 敦; 木村 駿; 望月 陽人; 青柳 和平; 大野 宏和; 宮川 和也; 武田 匡樹; 早野 明; 松岡 稔幸; et al.

JAEA-Research 2019-013, 276 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2019-013.pdf:18.72MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構(原子力機構)が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施している地層処分技術に関する研究開発の計画である。幌延深地層研究計画は、「地上からの調査研究段階(第1段階)」、「坑道掘削(地下施設建設)時の調査研究段階(第2段階)」、「地下施設での調査研究段階(第3段階)」の3つの調査研究段階に分けて進めている。原子力機構の第3期中長期計画では、本計画について、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証に重点的に取り組む。また、平成31年度末までに研究終了までの工程やその後の埋戻しについて決定する。」としている。本稿では、第3期中長期計画期間のうち、平成27年度から令和1年度までの地下施設での調査研究段階(第3段階)における調査研究のうち、原子力機構改革の中で必須の課題として抽出した(1)実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、(2)処分概念オプションの実証、(3)地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証、の3つの研究開発課題について実施した調査研究の成果を取りまとめた。

Mudstone redox conditions at the Horonobe Underground Research Laboratory, Hokkaido, Japan; Effects of drift excavation

望月 陽人; 石井 英一; 宮川 和也; 笹本 広

Engineering Geology, 267, p.105496_1 - 105496_11, 2020/03

https://doi.org/10.1016/j.enggeo.2020.105496

高レベル放射性廃棄物の地層処分場の建設・操業時には、坑道内の大気が掘削損傷領域(EDZ)に侵入し、坑道周辺の岩盤や地下水が酸化状態に変化することが想定される。坑道掘削が岩盤や地下水の酸化還元状態に与える影響を評価するために、幌延深地層研究センターの調査坑道周辺において酸化還元状態に関する調査を実施した。調査坑道周辺に掘削されたボーリング孔において、地下水のEhは-150mVより低く、酸化の指標となるSO濃度はおおむね1mol L未満であった。ボーリング孔に設けられた区間の50%以上をガスが占め、その組成は主にCHとCOからなり、NとOの割合はわずかであった。坑道から採取されたコア試料を分析した結果、黄鉄鉱の酸化溶解や硫酸カルシウムの沈殿は認められなかった。以上の結果から、今回調査したEDZにおいては酸化の顕著な兆候は認められず、その理由として、地下水圧の低下に伴い脱ガスしたCHやCOが岩盤中の割れ目を占め、大気の侵入が抑制された可能性が示唆された。

The Effect of dissolved gas on rock desaturation in artificial openings in geological formations

宮川 和也; 青柳 和平; 笹本 広; 赤木 俊文*; 山本 肇*

Proceedings of 5th ISRM Young Scholars' Symposium on Rock Mechanics and International Symposium on Rock Engineering for Innovative Future (YSRM 2019 and REIF 2019) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2019/12

高レベル放射性廃棄物の地層処分場の掘削により、坑道周辺岩盤の損傷や、溶存ガスの発生等による不飽和領域の形成といった掘削影響領域が生じる。そこでは、岩盤の透水性の増大や、地下水の水質変化といった、地層が有する放射性核種の移行を遅延させる機能に影響を与えることが考えられる。そのため、大規模地下施設の建設・操業・閉鎖に伴う地質環境(水理地質構造や地下水の流動特性・物質移動特性・地球化学特性等)の変化過程や定常状態に達するまでの時間やプロセスを、確度の高い情報に基づきモデル化するための一連の技術開発が必要である。本研究では、溶存ガスが岩盤中の不飽和領域の形成に与える影響を調べるために、幌延深地層研究所の深度140m, 250m, 350m調査坑道の条件を模擬した数値・感度解析を実施した。その結果、溶存ガス濃度は、不飽和領域の形成に対して、飽和度と領域の広がりの両方に影響する一方で、岩盤の透水性は、主に不飽和領域の広がりのみに影響することが分かった。

深部地下水における酸化還元電位の不確かさ評価; 北海道・幌延地域を事例として

望月 陽人; 笹本 広; 女澤 徹也*; 宮川 和也

地下水学会誌, 61(1), p.3 - 20, 2019/02

https://doi.org/10.5917/jagh.61.3

北海道・幌延地域の深部地下水における酸化還元電位の測定値を整理し、その測定および熱力学的解釈における不確かさの評価方法を検討した。地下研究施設の坑道より掘削されたボーリング孔を利用して測定された地下水の酸化還元電位はおおむね-250mVから-100mVの範囲にあり、経時変化を示すものの、坑道掘削による影響は直接的には及んでいないことが示唆された。地下水の酸化還元状態はSO/FeS, SO/HSおよびCO(aq)/CH(aq)の酸化還元反応に支配されており、その平衡電位との比較から、Eh測定値の不確かさを50mVと設定することが適切であると考えられた。

Characterization of mineralogical controls on ammonium concentrations in deep groundwaters of the Horonobe area, Hokkaido

笹本 広; 佐藤 久夫*; Arthur, R. C.*

Journal of Geochemical Exploration, 188, p.318 - 325, 2018/05

https://doi.org/10.1016/j.gexplo.2018.01.013

アンモニウムイオンは、還元条件下における深部地下水において重要な成分である。地層中でのセシウムの収着による遅延は、高レベル放射性廃棄物の長期安全性を確保する上で重要な役割を果たす。しかしながら、セシウムの収着は、地下水中に溶存するアンモニウムイオンの様な陽イオンによる収着競合の影響を受ける可能性がある。本研究では、日本における地下水の一例として、幌延で得られた地下水データを対象に、深部地下水におけるアンモニウムイオンの濃度を支配する反応を推定した。鉱物学的調査、地下水データを用いた熱力学的評価および電子線マイクロアナライザを用いた鉱物表面での窒素(N)分布調査により、地下水中のアンモニウムイオンは、カリウム(K)を含む粘土鉱物であるスメクタイト,イライト,イライト/スメクタイト混合層のカリウムと地下水中のアンモニウムイオンのイオン交換反応により濃度が支配されている可能性が示唆された。また、日本における地下水データセットからスクリーニングされた信頼性の高いデータと比較すると、幌延の地下水中のアンモニウムイオン濃度は、ガス田や油田地域の地下水に類似していることも明らかになった。

An Evaluation of the long-term stagnancy of porewater in the neogene sedimentary rocks in northern Japan

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 大山 隆弘*; 石井 英一; 宮川 和也; 笹本 広

Geofluids, 2018, p.7823195_1 - 7823195_21, 2018/01

https://doi.org/10.1155/2018/7823195

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価におけるシナリオの一つとして、地下水シナリオがある。地下水シナリオに基づく安全評価において、長期間にわたり地下水の移動が遅いことは重要な要因である。本研究では、透水性の低い堆積岩地域の一例として、北海道幌延地域に分布する新第三系の海成堆積岩である声問層と稚内層中の地下水の安定性について、塩素やヘリウムの同位体及び水の安定同位体を用いて調査・考察を行なった。その結果、稚内層の深部地下水は、約100万年前から始まった地層の隆起後も、天水の影響を受けることなく、安定に存在している可能性が示された。一方、声問層や稚内層浅部の地下水は、地層の隆起後、天水の影響を受けており、このことは地下水年代測定の結果からも支持された。本地域の様に、地層の圧密・続成作用を受けた厚い堆積層では、間隙水・結晶水の放出等の影響を受け、地下水の絶対年代を正確に推定することは難しい。しかし、本研究において検討した地下水年代測定の結果と地史との比較は、地下水の流動性に関わる概略的な評価(長期にわたる地下水の安定性の有無)を行う上で有効な手段であると考えられる。

幌延深地層研究センター調査坑道における地下水の地球化学モニタリング装置による地下水圧の連続観測結果

女澤 徹也; 望月 陽人; 宮川 和也; 笹本 広

JAEA-Data/Code 2017-010, 63 Pages, 2017/06

JAEA-Data-Code-2017-010.pdf:9.66MB
JAEA-Data-Code-2017-010-appendix(CD-ROM).zip:5.08MB

日本原子力研究開発機構は、北海道幌延町において、深地層の研究施設を活用した地層科学研究および地層処分研究開発を実施している。幌延深地層研究センターでは、地層科学研究の一環として、地下施設内の調査坑道において、岩盤中の地下水の水圧・水質変化の観測を目的として開発された地下水の地球化学モニタリング装置を用い、観測を継続している。本報では、140m調査坑道および350m調査坑道に設置された地下水の地球化学モニタリング装置を用い、2016年3月31日(平成27年度末)までに取得した水圧の観測結果をとりまとめた。

Mineralogical, physical and chemical investigation of compacted Kunigel V1 bentonite in contact with a steel heater in the ABM test package 1 experiment, sp Laboratory, Sweden

笹本 広; 磯貝 武司*; 菊池 広人*; 佐藤 久夫*; Svensson, D.*

Clay Minerals, 52(1), p.127 - 141, 2017/03

https://doi.org/10.1180/claymin.2017.052.1.09

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の安全な処分のため、多くの国々において、人工バリア材の候補として検討されている。SKBは、スウェーデンのエスポにある硬岩研究所において、鉄製のヒータを用いて温度を上げた条件(最大で130C程度)で、種々のベントナイトの安定性を比較するための原位置試験(ABM試験)を実施した。本報告では、日本のベントナイト(クニゲルV1)の試験結果について述べる。XRDやSEM-EDXを用いた鉱物学的調査の結果、ベントナイトの主成分であるスメクタイトが新たな粘土鉱物に変化する様子は認められなかった。しかしながら、鉄製ヒータ近傍のベントナイトには、スメクタイト層間における陽イオン交換(Na型からFe型へ)が生じていた。透水試験や膨潤試験による物理特性調査の結果、鉄製ヒータ近傍のベントナイトにおいても特性変化は生じていなかった。このような結果は、鉄-ベントナイト相互作用による影響範囲は限定的であり、陽イオン交換の発生も部分的であったことに起因すると考えられた。メチレンブルー吸着量測定、陽イオン交換容量および交換性陽イオン量といった化学特性調査の結果、これらのパラメータの水平方向での分布は一様で濃度勾配は認められなかった