Nagasaki sediments reveal that long-term fate of plutonium is controlled by select organic matter moieties

長崎の堆積物から明らかにした有機物により選択的に制御されたプルトニウムの長期挙動

Lin, P.*; Xu, C.*; Kaplan, D. I.*; Chen, H.*; Yeager, C. M.*; Xing, W.*; Sun, L.*; Schwehr, K. A.*; 山崎 秀夫*; 國分 陽子   ; Hatcher, P. G.*; Santschi, P. H.*

Lin, P.*; Xu, C.*; Kaplan, D. I.*; Chen, H.*; Yeager, C. M.*; Xing, W.*; Sun, L.*; Schwehr, K. A.*; Yamazaki, Hideo*; Kokubu, Yoko; Hatcher, P. G.*; Santschi, P. H.*

日本原子力研究開発機構等により長崎原爆由来のプルトニウムが含まれると明らかにされた堆積物を用いて、プルトニウムの存在形態を調べた。選択抽出後、エレクトロスプレーイオン化フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析装置により分子的特性を調べた結果、55%のプルトニウムが難分解性有機物と結合し、31%が他の有機物、残り20%以下が鉱物粒子に固定化されていることがわかった。現在の長期的なプルトニウムの処分や環境汚染修復のモデルでは、溶解が制限されることや鉱物表面への吸着が表層でのPuの移動性を制御していると考えられていたが、本研究により有機物がPuの隔離に重要な役割を果たしていることが明らかとなった。

Nagasaki sediments containing bomb-derived Pu provided a unique opportunity to explore the long term geochemical behavior of Pu. Through a combination of selective extractions and molecular characterization via electrospray ionization Fourier-transform ion cyclotron resonance mass spectrometry, we determined that 55 3% of the Pu was preferentially associated with more persistent organic matter compounds in Nagasaki sediments, particularly those natural organic matter (NOM) stabilized by Fe oxides. Other organic matter compounds served as a secondary sink of these Pu (31 2% on average), and less than 20% of the Pu was immobilized by inorganic mineral particles. While present long-term disposal and environmental remediation modeling assume that solubility limits and sorption to mineral surfaces control Pu subsurface mobility, our observations suggest that NOM undoubtedly plays an important role in sequestering Pu. Ignoring the role of NOM in controlling Pu fate and transport is not justified in most environmental systems.