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論文

Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。

論文

Adsorption mechanism of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ as a surrogate of TcO$$_{4}$$$$^{-}$$

田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.02(Chemistry, Physical)

本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86$$times$$10$$^{-4}$$eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。

論文

Nagasaki sediments reveal that long-term fate of plutonium is controlled by select organic matter moieties

Lin, P.*; Xu, C.*; Kaplan, D. I.*; Chen, H.*; Yeager, C. M.*; Xing, W.*; Sun, L.*; Schwehr, K. A.*; 山崎 秀夫*; 國分 陽子; et al.

Science of the Total Environment, 678, p.409 - 418, 2019/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:28.13(Environmental Sciences)

日本原子力研究開発機構等により長崎原爆由来のプルトニウムが含まれると明らかにされた堆積物を用いて、プルトニウムの存在形態を調べた。選択抽出後、エレクトロスプレーイオン化フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析装置により分子的特性を調べた結果、55%のプルトニウムが難分解性有機物と結合し、31%が他の有機物、残り20%以下が鉱物粒子に固定化されていることがわかった。現在の長期的なプルトニウムの処分や環境汚染修復のモデルでは、溶解が制限されることや鉱物表面への吸着が表層でのPuの移動性を制御していると考えられていたが、本研究により有機物がPuの隔離に重要な役割を果たしていることが明らかとなった。

論文

Preface of SI; RNs in the environments

田中 万也; Kaplan, D. I.*; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 85(Part B), p.119 - 120, 2017/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.3(Geochemistry & Geophysics)

Applied Geochemistry誌において「環境中の天然・人工放射性核種の化学形態の変化及びそのゆくえ」と題して特集号を組んだ。本特集号は、様々な環境における天然・人工放射性核種を扱った13編のピアレビュー論文からなる。また、これらの論文はフィールド研究から室内実験まで幅広い題材を取り上げており、主に放射性核種の吸着・酸化還元挙動に関するものである。本特集号は、2016年に横浜で開催されたゴールドシュミット国際会議の出席者及び本特集号のテーマに関する研究分野の研究者により執筆された論文から構成されている。

論文

Speciation of iodine isotopes inside and outside of a contaminant plume at the Savannah River Site

Schwehr, K. A.*; 乙坂 重嘉; Merchel, S.*; Kaplan, D. I.*; Zhang, S.*; Xu, C.*; Li, H.-P.*; Ho, Y.-F.*; Yeager, C. M.*; Santschi, P. H.*; et al.

Science of the Total Environment, 497-498, p.671 - 678, 2014/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:36.96(Environmental Sciences)

pHを制御する溶媒抽出法と加速器質量分析(AMS)を組合せることにより、環境水中の$$^{129}$$I/$$^{127}$$I同位体比をヨウ素化学種(ヨウ化物イオン,ヨウ素酸イオン,有機体ヨウ素)別に定量する簡便な試料前処理法を開発した。本法は、試料水のイオン強度による影響を受けにくいことから、幅広い特性の環境水試料に適用できることが期待される。本法を米国サバナリバーサイトの地下水分析に適用して測定した$$^{129}$$I濃度を、既報の分析法(溶媒抽出-ガスクロマトグラフ質量分析法)と比較し、分析法の確かさを評価した。さらに同地域において、地下水中の$$^{127}$$I及び$$^{129}$$I濃度とそれらの化学種の空間分布を、地下水中のpH,酸化還元電位,有機物濃度等の地球化学的指標と合わせて解析した。結果として、同地域の地下水中の$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比や$$^{129}$$I化学種は、強いpH依存性を示しながら変化することがわかった。

論文

Bacterial production of organic acids enhances H$$_{2}$$O$$_{2}$$-dependent iodide oxidation

Li, H.-P.*; Yeager, C. M.*; Brinkmeyer, R.*; Zhang, S.*; Ho, Y.-F.*; Xu, C.*; Jones, W. L.*; Schwehr, K. A.*; 乙坂 重嘉; Roberts, K. A.*; et al.

Environmental Science & Technology, 46(9), p.4837 - 4844, 2012/03

 被引用回数:44 パーセンタイル:77.61(Engineering, Environmental)

微生物活動が土壌-地下水間の$$^{129}$$I輸送に与える役割を理解するため、米国サバナリバーサイト(SRS)核施設のF地域から単離した天然由来のバクテリアについて、ヨウ素酸化機構について議論した。多くの種類のバクテリアについて、有機ヨウ素の主な前駆物質である三ヨウ化物イオンの液体培地中での生成率を観察したところ、その濃度は過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)の存在により2倍から10倍に高められることが確認された。さらに、液体培地中のペルオキシダーゼ活性及び有機酸濃度の時間変化から、(1)微生物によって排泄される有機酸とH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応により、酸化剤過酸化カルボキシル酸が生成することと、(2)有機酸の排泄に伴い培地中のpHが低下すること、の2つの機構がヨウ素の酸化を促進させうることが示唆された。

論文

Sequestration and remobilization of radioiodine ($$^{129}$$I) by soil organic matter and possible consequences of the remedial action at Savannah River Site

Xu, C.*; Miller, E. J.*; Zhang, S.*; Li, H.-P.*; Ho, Y.-F.*; Schwehr, K. A.*; Kaplan, D. I.*; 乙坂 重嘉; Roberts, K. A.*; Brinkmeyer, R.*; et al.

Environmental Science & Technology, 45(23), p.9975 - 9983, 2011/12

 被引用回数:60 パーセンタイル:83.61(Engineering, Environmental)

米国サバナリバーサイト(SRS)におけるFエリア廃液貯水池近傍の土壌への放射性ヨウ素-129($$^{129}$$I)の蓄積過程と化学種の変化機構を明らかにするため、溶存無機ヨウ素を含む水と土壌との接触を模した室内実験を行った。添加した溶存無機態ヨウ素の72$$sim$$77%が不可逆的に土壌中に取り込まれ、残りはコロイド状及び溶存有機態のヨウ素として再輸送しうることがわかった。異なる酸化・還元環境及びpH条件での実験結果を比較すると、土壌へのヨウ素の取り込み率は特に強酸性条件(pH=3$$sim$$4)下で高く、酵素(ラクトペルオキシダーゼ)添加時はより高いpH条件(pH$$geq$$5)で取り込み率が増加した。以上のことから、当該地域では、(1)土壌中でのヨウ素の有機化は放射性ヨウ素の吸収・再輸送の両方に作用すること,(2)低pH領域では無機化学的な酸化還元反応が、高pH領域では微生物による有機化が放射性ヨウ素の蓄積を制御していること、が示唆された。

論文

Is soil natural organic matter a sink or source for mobile radioiodine ($$^{129}$$I) at the Savannah River Site?

Xu, C.*; Zhang, S.*; Ho, Y.-F.*; Miller, E. J.*; Roberts, K. A.*; Li, H.-P.*; Schwehr, K. A.*; 乙坂 重嘉; Kaplan, D. I.*; Brinkmeyer, R.*; et al.

Geochimica et Cosmochimica Acta, 75(19), p.5716 - 5735, 2011/10

 被引用回数:60 パーセンタイル:85.75(Geochemistry & Geophysics)

米国サバンナリバーサイト(SRS)のFエリア廃液貯水池近傍において、土壌中の安定ヨウ素($$^{127}$$I)及び放射性ヨウ素-129 ($$^{129}$$I)濃度と有機物の特性との関係について解析し、同地域における土壌有機物がヨウ素の移動性に与える影響について議論した。人工淡水,アルカリ,グリセロール、及びクエン酸-アルカリ溶液を用いて土壌有機物を段階的に抽出し、各抽出画分に含まれる($$^{127}$$I)及び($$^{129}$$I)濃度,腐植度,官能基組成,分子量,疎水性を測定した。ヨウ素は土壌中の低分子量(10kDa以下)の芳香族化合物に選択的に取り込まれることがわかった。さらに、($$^{129}$$I)の大部分は低分子量(13.5-15kDa)の両親媒性の有機物として流出しうることがわかった。これらの結果から、土壌有機物はSRSの($$^{129}$$I)の吸収源と放出源の両方の役割を果たしていることが示唆され、その作用は地下水中のpH等の環境要因によって変化すると推測された。

論文

Factors controlling mobility of $$^{127}$$I and $$^{129}$$I species in an acidic groundwater plume at the Savannah River Site

乙坂 重嘉; Schwehr, K. A.*; Kaplan, D. I.*; Roberts, K. A.*; Zhang, S.*; Xu, C.*; Li, H.-P.*; Ho, Y.-F.*; Brinkmeyer, R.*; Yeager, C. M.*; et al.

Science of the Total Environment, 409(19), p.3857 - 3865, 2011/09

 被引用回数:55 パーセンタイル:81.98(Environmental Sciences)

米国サバナリバーサイトのFエリア廃液貯水池近傍における地下水中の安定ヨウ素($$^{127}$$I)及び放射性ヨウ素-129($$^{129}$$I)について、化学種別の分布を調査した。地下水中の$$^{129}$$I濃度は、貯水池直近の観測点では8.6Bq/Lで、貯水池からの距離とともに減少した。$$^{129}$$Iと同様に貯水池から地下水に流入すると考えられるトリチウム濃度は、貯水池近傍で高かったものの、下流域では$$^{129}$$Iとは異なる地理的分布を示した。貯水池から流入するとは考えられない$$^{127}$$Iも、貯水池直近の観測点で有意に高い濃度が検出された。地下水中の$$^{127}$$I濃度は$$^{129}$$Iのそれとよく似た地理的分布を示し、いずれも貯水池上流の「非汚染地域」では有意な濃度は検出されなかった。貯水池付近で見られた高い$$^{129}$$Iと$$^{127}$$I濃度は、この地域の土壌中に蓄積された$$^{129}$$Iが、最近16年間での地下水のpH上昇に伴って流出されたものであると推測された。

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