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Adsorption mechanism of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ as a surrogate of TcO$$_{4}$$$$^{-}$$

テクネチウム除去のためのNi-Zn層状塩への過レニウム酸イオン吸着メカニズムに関する研究

田中 万也  ; 香西 直文   ; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

Tanaka, Kazuya; Kozai, Naofumi; Yamasaki, Shinya*; Onuki, Toshihiko; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86$$times$$10$$^{-4}$$eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。

In this study, Ni-Zn layered hydroxide salt (LHS) was used for adsorption experiments of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$, as a surrogate of TcO$$_{4}$$$$^{-}$$, in aqueous solutions with various initial Re and sodium salt concentrations. The maximum adsorption amount of Re was estimated at 127.7 mg/g (6.86 $$times$$ 10$$^{-4}$$ eq/g) by fitting adsorption isotherm of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ to Langmuir plot. The adsorption of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ at neutral pH was a reversible process by anion exchange, and decreased with increasing Cl$$^{-}$$, NO$$_{3}$$$$^{-}$$ and SO$$_{4}$$$$^{2-}$$ in solution. EXAFS analysis indicated that ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ was adsorbed as an outer-sphere complex on Ni-Zn LHS. The Ni-Zn LHS is a more robust adsorbent for ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ than the Mg-Al LDH in terms of solution pH and tolerance to competing anions, and may be an effective alternative to the traditional and more limited method of removing aqueous TcO$$_{4}$$$$^{-}$$ by reductive precipitation.

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パーセンタイル:67.61

分野:Chemistry, Physical

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