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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 青柳 登; Mei, H.; 高野 公秀; 香西 直文
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.1002 - 1012, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：30.19(Nuclear Science & Technology)This study aims to reveal the potential bacterial alteration of nuclear fuel debris. A melt simulant composed of U
ZrO
and Fe(0), and three powder simulants (UO, Fe(0), and their mixed powder) were prepared and exposed to Bacillus subtilis in a Fe-deficient medium under aerobic conditions. B. subtilis could not dissolve Zr from the melt simulant but enhanced the dissolution of U and Fe, although the change of the melt simulant was too small to evaluate. Experiments using powder simulants were performed to investigate the bacterial influence in detail. B. subtilis enhanced the dissolution of U from the UO powder and Fe from the Fe(0) powder, although the dissolution of U was low. Most aqueous U species were probably U(VI), while the U that remained as a solid phase was mostly U(IV). The Fe(0) powder was oxidized by this bacterium, transforming it into an aqueous and solid Fe species. The stable species consisted of amorphous nano-sized particles. A fraction of the dissolved Fe was adsorbed or precipitated onto the UO particles and remained undissolved. These results strongly suggest that bacteria can degrade nuclear fuel debris, although this study did not elucidate the mechanism of oxidative dissolution.
大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*
Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07
被引用回数：2 パーセンタイル：29.39(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10
mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。
大貫 敏彦*; 中瀬 正彦*; Liu, J.; 土津田 雄馬; 佐藤 志彦; 北垣 徹; 香西 直文
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(3), p.384 - 396, 2023/07
被引用回数：4 パーセンタイル：77.44(Nuclear Science & Technology)We investigated the effect of siderophore-releasing microorganism (SB) on fuel debris. Fuel debris analogue pellet samples (FDAPSs) and powder samples containing CeO (an alternative to UO)-ZrO solid solution, and metallic iron were fabricated. FDAPSs were contacted with SB on a membrane filter placed on agar medium for 50 days. By the addition of SB, Fe-containing degradation products were detected on the filter, and on the agar medium, revealing that some fraction of Fe ions were dissolved and precipitated on FDAPSs, and the rest became detached from FDAPSs, and migrated through the filter. Although Zr were detected in small amounts on the Fe area, the dissolution of Zr may be limited. These results clarify that the presence of RB accelerates the degradation of fuel debris in which Fe metal regions are preferentially degraded, and some fraction of Fe were detached and migrated from the fuel debris.
sp. DN11 and its potential use for removal of radioiodine from contaminated aquifers笹村 星夜*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 天知 誠吾*
Frontiers in Microbiology (Internet), 14, p.1162788_1 - 1162788_7, 2023/04
被引用回数：6 パーセンタイル：76.14(Microbiology)ガソリンで汚染した地下水から単離されたバクテリア sp. DN11は、ヨウ素酸(IO
)呼吸に関与する遺伝子クラスターを持つことが知られていた。本研究では、DN11株がヨウ素酸呼吸をするのかを調べ、この株を放射性ヨウ素で汚染された帯水層の浄化に利用できるのかを調べた。DN11株は、嫌気環境下でヨウ素酸を唯一の電子受容体として利用し増殖することがわかった。DN11株を増殖させたあとの培地にヨウ素酸(200M)と銀担持ゼオライトを加えたところ、98%のヨウ素が液相から除去された。これらの結果は、バイオオーグメンテーションによる帯水層からの放射性ヨウ素除去技術へのDN11株の利用可能性を示すものである。
杉田 剛; 森 勝伸*; 香西 直文
Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 438, p.114548_1 - 114548_6, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：8.53(Chemistry, Physical)原子力事故や放射性廃棄物の放出によって汚染された水からヨウ素を除去することは、水中に様々な形でヨウ素が存在するため、複雑でコストがかかる。そこで、水中の放射性ヨウ素を除去するための前処理として、光触媒によるヨウ素種の統一を検討した。ヨウ化物(I)、ヨウ素酸(IO
)、
-ヨード安息香酸の光触媒酸化還元反応に及ぼすPt-TiO結晶相と溶液pHの影響を評価した。TiO結晶相とpHの選択により、混合されたヨウ素種をIまたはIOのみに統一することができた。Pt-TiOの種類に関係なく、アルカリ性条件下で-ヨード安息香酸中のヨウ素はIに無機化された。光触媒と溶液のpHを選択することでヨウ素種を単一化できるため、この光触媒処理は高効率でヨウ素種を除去するために適用できると考えられる。
-, SeO
-, and SeO
-coprecipitated barite after treatment with phosphate徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文
Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02
被引用回数：4 パーセンタイル：49.82(Engineering, Environmental)核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79(
Se)やヨウ素129(
I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO)、亜セレン酸(SeO)、セレン酸(SeO))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。
永野 博彦*; 安藤 麻里子; 田中 草太*; 蓬田 匠; 香西 直文; 小嵐 淳
Frontiers in Forests and Global Change (Internet), 6, p.1228053_1 - 1228053_9, 2023/00
被引用回数：3 パーセンタイル：41.00(Ecology)Microbial decomposition of soil organic matter (OM) is crucial in terrestrial carbon cycles; however, analytical approaches to explain the decomposition process in soil have not been completely successful. Forty air-dried soil samples were applied to water extraction and OM analysis. The C and N contents and natural abundances of 
C and 
N exhibited positive correlations between the bulk soil OM and water-extractable OM (WEOM). However, the C/N ratio in WEOM showed values around 10, a value similar to that for microbial biomass. The C and N enrichments in WEOM relative to soil OM were negatively and positively correlated, respectively, with the concentrations of organo-mineral complexes and short-range order minerals, which play significant roles in soil OM stabilization in soils. These relationships suggest that the stable isotopic enrichments in WEOM can be a good indicator of the microbial utilization of soil C and N under different substrate availabilities.
徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 香西 直文
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 23, p.14 - 19, 2023/00
The mobility of arsenic (As) in the environment is generally controlled by its association with iron minerals through adsorption, coprecipitation, or surface precipitation. In this study, the host phases of As in the surface soil of a mill tailings pond in Ningyo-toge center (Okayama, Japan) were determined using X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy. The XAFS analyses showed that (i) Fe is mainly present as Fe(III) (hydr)oxides such as ferrihydrite and goethite, (ii) As occurs as As(V) and may be retained on such (hydr)oxides via adsorption, and (iii) ferrihydrite and goethite are the host phases of As in the surface soil. Although As(V) retention by ferrihydrite in this mill tailings pond has already been reported, this is the first study to demonstrate As(V) retention by goethite in the field.
/Fe(0) by bacteriaLiu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10
福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06
被引用回数：4 パーセンタイル：56.38(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO, ZrO, Fe(0), SiOを用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。
加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05
被引用回数：6 パーセンタイル：51.35(Nuclear Science & Technology)本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。
Eljamal, O.*; Maamoun, I.; Alkhudhayri, S.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; 香西 直文; 杉原 裕司*
Journal of Water Process Engineering (Internet), 46, p.102608_1 - 102608_13, 2022/04
被引用回数：44 パーセンタイル：97.82(Engineering, Environmental)In this study, calcined Mg-Al layered double hydroxide was successfully synthesized for boron removal from aqueous solutions. Batch experiments were conducted considering various reaction conditions, including initial pH, reaction temperature, initial boron concentration, Mg-Al-CLDH dosage, ambient condition, and co-existing ions effect, for optimizing boron removal efficiency. Results showed that sorption kinetic rate became higher by approaching towards the neutral pH conditions, while it declined at the strong acidic or alkaline conditions. Mg-Al-CLDH was capable of removing high boron concentration from aqueous solutions at a reasonable dosage, with a comparable sorption capacity to the other reported studies. Moreover, high boron removal rates were observed at high reaction temperatures, reflecting the endothermic nature of the reaction, and reached equilibrium within less than 6 h. Moreover, results of 3D-RSM modeling confirmed that the middle-high range of Mg-Al-CLDH dosage values was the suitable range to achieve high boron removal efficiency, in spite of pH, temperature, and initial concentration effects. Furthermore, isotherm modeling confirmed that boron removal by Mg-Al-CLDH occurred via a mono-layer sorption, and thermodynamic modeling revealed the positive value of entropy change, indicating that the randomness of the solid/liquid interaction increased within the adsorption process of boron. Spent Mg-Al-CLDH showed great reusability performance by considerable boron removal efficiency over three consecutive regeneration cycles, confirming the high potential and applicability of the presented adsorbent in real water treatment applications.
田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。
Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 香西 直文; 杉浦 佑樹; 舘 幸男
Applied Geochemistry, 136, p.105178_1 - 105178_8, 2022/01
被引用回数：20 パーセンタイル：90.37(Geochemistry & Geophysics)Dissolved inorganic carbonate ions (DIC) present in groundwaters may affect both the aqueous and surface species of U(VI) due to its strong complexation ability with U(VI). However, it is still not clear how DIC affects U(VI) sorption on illite, which is one of the critical components in argillaceous rocks. In this study, the sorption of U(VI) on conditioned illite du Puy in presence of varying DIC concentrations (up to 250 mM DIC) as a function of pH was investigated by combining batch sorption experiments, surface complexation modeling, and the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS). The distribution coefficients of U(VI) were sensitive to the DIC concentration, which decreased with an increase of DIC. There is no sorption of U(VI) under relatively high DIC concentrations (100 mM DIC). The U(VI) sorption behavior on illite was modeled by using the 2 Site Protolysis Non-Electrostatic Surface Complexation and Cation Exchange model. Two ternary surface complexation reactions with carbonate were needed to depict the experimental sorption data in addition to binary and ternary hydroxo surface complexation reactions employed for the description of U sorption to illite without carbonate. The cryogenic TRLFS revealed that U(VI) did sorb to illite in presence of high DIC concentration (up to 10 mM DIC). The spectra were unchanged with DIC at pH 8.5, suggesting the surface speciation of U(VI) remained the same. The decay curves were biexponential, which further indicated that at least two species were responsible for the sorption. Our finding will help to predict the transport and retention behaviors of U(VI) near radioactive waste repositories.
U accumulations in 
naturally growing at the mill tailings pond; Iron plaque formation possibly related to root-endophytic bacteria producing siderophores中本 幸弘*; 土山 紘平*; 春間 俊克*; Lu, X.*; 田中 万也; 香西 直文; 福山 賢仁; 福嶋 繁; 小原 義之; 山路 恵子*
Minerals (Internet), 11(12), p.1337_1 - 1337_17, 2021/12
被引用回数：4 パーセンタイル：31.18(Geochemistry & Geophysics)坑水は、重金属の含有や低pHのため、世界中で鉱業の重要な水問題となっている。水生植物による「rhizofiltration」は、根系に重金属を蓄積することにより水中の重金属を除去する効果的な浄化方法のひとつである。ヨシは根の周囲に鉄プラークを形成して重金属を蓄積することから「rhizofiltration」に使用できる候補植物とされる。本研究調査地である人形峠ウラン鉱山の鉱さいたい積場には1998年からヨシが自然に繁茂している。本研究の結果から、ヨシはFe, Mn, Uを高濃度で節根に蓄積しており、また鉄プラークを形成する節根にもこれらの元素が高濃度蓄積していることが明らかになった。さらにヨシの節根から分離した細菌837株のうち88.6%にシデロフォア産生能が確認された。細菌のシデロフォアにはカテコール基を有するものが多く報告されているが、Feとカテコールあるいはフェノール性化合物の錯体はネットワークを形成することにより沈殿することが知られている。そこで本研究では、ヨシの根周囲の鉄プラーク形成に微生物の産生するシデロフォアが影響するという仮説を立てた。内生細菌
spp.や
spp.の代謝産物にFeイオンを加えたところ沈殿が確認され、これらの細菌の代謝産物としてフェノール性化合物が検出された。以上より、ヨシの根から分離した内生細菌 spp.及び spp.が産生するシデロフォアはFeと沈殿することで、鉄プラーク形成に影響している可能性が考えられた。また、鉄プラークは植物体外の金属蓄積部位としてヨシの重金属耐性に関与すると考えられることから、内生細菌 spp.と spp.が間接的にヨシの耐性に貢献している可能性が考えられた。
Guido-Garcia, F.; 坂本 文徳; David, K.*; 香西 直文; Grambow, B.
Chemosphere, 279, p.130511_1 - 130511_10, 2021/09
被引用回数：1 パーセンタイル：3.75(Environmental Sciences)森林環境における放射性セシウム(Cs)循環機構解明に資するため、しいたけによるCs蓄積挙動を調べた。しいたけは、生体必須元素であるKを吸収するときにCsを吸収すること、しいたけ中にはCsを選択的に蓄積するサイトがないことがわかった。しいたけが吸収したCsのほとんどは、しいたけの枯死後に容易に水に溶け出し、溶け出たCsは粘土鉱物に吸着した。これらの結果は、しいたけ中のCsが水溶性の陽イオンとして含まれることを示す。
木村 建貴*; 福谷 哲*; 池上 麻衣子*; 坂本 文徳; 香西 直文; Grambow, B.*; 米田 稔*
Chemosphere, 276, p.130121_1 - 130121_7, 2021/08
被引用回数：1 パーセンタイル：3.75(Environmental Sciences)土壌環境中でのセシウム(Cs)の移行挙動解明に資するため、Csのバイオタイトへの吸着及びシデロフォアによるバイオタイトからのCs溶解を調べた。ほとんど風化していないバイオタイト粉末試料にCsを吸着させた。バクテリア培養液からシデロフォアを精製し、上記バイオタイト試料に対する5回連続溶解実験を行った。バイオタイトの主要元素(Al, Fe, and Mg)はほぼ化学量論的に溶解した。この結果は、シデロフォアがバイオタイトの破断面を選択的に溶解することを強く示唆している。破断面に吸着したCsが破断面の溶解に伴いすみやかに溶解し、次いでバイオタイト粒子外表面のCsがゆっくりと溶解した。
香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08
被引用回数：35 パーセンタイル：87.03(Engineering, Environmental)Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at 
C, 
Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water (
0.1%), whereas more than 30% Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.
関根 由莉奈; 南川 卓也; 山田 鉄兵*; 松村 大樹; 根本 善弘*; 竹口 雅樹*; 杉田 剛; 下山 巖; 香西 直文; 諸岡 聡
Journal of Environmental Chemical Engineering, 9(2), p.105114_1 - 105114_12, 2021/04
被引用回数：12 パーセンタイル：46.25(Engineering, Environmental)有害金属除去は安心安全社会構築のために必要な技術である。本研究では、骨の有するイオン交換能を最大限に活用して廃材を用いた有害金属除去材料の開発を行った。炭酸塩水溶液に骨を浸漬することで高炭酸含有ナノアパタイトが形成することを見出した。この材料は、通常の骨、また合成アパタイトに比べて約250、4500倍高いストロンチウム吸着性能を示した。本材料は廃材を利用していることから、低コストかつ高性能な吸着剤として活用が期待できる。
