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Bench-scale injection of magnesium hydroxide encapsulated iron nanoparticles (nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$) into porous media for Cr(VI) removal from groundwater

Maamoun, I.; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Idham, M. F.*; 田中 万也; Eljamal, O.*

Chemical Engineering Journal, 451, Part3, p.138718_1 - 138718_22, 2023/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:95.16(Engineering, Environmental)

Chromium (VI) contamination in groundwater represents a significant threat to the current and future groundwater resources. Thus, in this work detailed investigation was conducted on the injection of magnesium hydroxide encapsulated iron nanoparticles (nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$) into a 3-D bench-scale groundwater treatment system for Cr(VI) removal. Cr(VI) and total iron concentration profiles were determined for the injection of both nFe$$^{0}$$ and nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$ into porous media. The results indicated the expected poor mobility of nFe$$^{0}$$, which caused the accumulation of the injected mass within the injection zone and the low spreading range along the length of the aquifer. The injection of nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$ into the groundwater treatment system for 80 consecutive cycles resulted in a clear enhancement in preventing the rapid corrosion of the iron core and around twenty percent improvement in the final Cr(VI) removal efficiency compared with that of nFe$$^{0}$$. The injected nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$ maintained the full Cr(VI) removal efficiency for 30 post-injection cycles. Such a promising potential of the nFe$$^{0}$$@Mg(OH)$$_{2}$$, proposed it as one of the perfect candidates for in-situ water treatment applications, as a reactive nanomaterial with enhanced features, in terms of the prolonged reactive performance and the widespread of the injection zone to cover a larger contaminated area within the porous media.


Band gap opening in graphene by hybridization with Au (001) reconstructed surfaces

寺澤 知潮; 松永 和也*; 林 直輝*; 伊藤 孝寛*; 田中 慎一郎*; 保田 諭; 朝岡 秀人

Physical Review Materials (Internet), 7(1), p.014002_1 - 014002_10, 2023/01


金(001)表面は、六角形の表面と正方形のバルク格子からなる複雑な再構成構造[Hex-Au(001)]を示し、擬一次元的な波状表面を形成している。この表面上にグラフェンを成長させると、波状表面の周期性がグラフェンの電子構造を変化させ、バンドギャップや新しいディラックポイントを形成することが予測された。さらに、グラフェン-金界面はバンド混成によるバンドギャップ生成やスピン注入の可能性が期待される。ここでは、Hex-Au(001)表面上のグラフェンについて、角度分解光電子分光と密度汎関数計算を行った結果を報告する。元のグラフェンとレプリカのグラフェンの$$pi$$バンドの交点はバンドギャップを示さず、一次元ポテンシャルが小さすぎて電子構造を変更できないことが示唆された。グラフェン$$pi$$バンドとAu $$6sp$$バンドの交点では0.2eVのバンドギャップが観測され、グラフェン$$pi$$バンドとAu $$6sp$$バンドの混成を利用してバンドギャップが生成していることが示された。また、グラフェン$$pi$$とAu $$6sp$$の混成により、グラフェンへのスピン注入が起こることが予想される。


Benchmark analysis of FFTF Loss of Flow Without Scram Test No.13 using fast reactor plant dynamics analysis code Super-COPD

浜瀬 枝里菜; 大釜 和也; 河村 拓己*; 堂田 哲広; 山野 秀将; 田中 正暁

Proceedings of 12th Japan-Korea Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS12) (Internet), 9 Pages, 2022/10



Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:50.92(Multidisciplinary Sciences)



Rapid and efficient chromium (VI) removal from aqueous solutions using nickel hydroxide nanoplates (nNiHs)

Maamoun, I.; Bensaida, K.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; Tosco, T.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Journal of Molecular Liquids, 358, p.119216_1 - 119216_13, 2022/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:97.15(Chemistry, Physical)

In this study, nickel hydroxide nanoplates (nNiHs) were developed to achieve rapid and significant Cr(VI) removal from aqueous solutions. nNiHs showed an average particle size and crystallite size of 36.8 nm and 8.68 nm, respectively. Different reaction parameters were investigated, including nNiHs dosage, pH, reaction temperature, initial Cr(VI) concentration, and co-existing anions. nNiHs could efficiently remove 20 mg/L Cr(VI) concentration over a wide pH and temperature range(s). Pseudo 2nd order kinetic model and Freundlich isotherm model were the best to fit experimental data. A maximum Cr(VI) sorption capacity of 71.25 mg/g was achieved at the optimal reaction conditions, comparable to the previously reported values. The governing Cr(VI) removal mechanism by nNiHs involved the high dominance of electrostatic adsorption and the low dominance of co-precipitation. The high sorption potential of the nNiHs and the high affinity of the aqueous Cr(VI) species, enabled the proposed adsorbent to yield an efficient performance in binary environmental systems.


Multi-functional magnesium hydroxide coating for iron nanoparticles towards prolonged reactivity in Cr(VI) removal from aqueous solutions

Maamoun, I.; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Bensaida, K.*; 田中 万也; Tosco, T.*; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Journal of Environmental Chemical Engineering, 10(3), p.107431_1 - 107431_17, 2022/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:96.51(Engineering, Environmental)

In this study, the reactive performance of magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles was investigated for the removal of hexavalent chromium from aqueous solutions. Short- and long-term progressive-release of reactivity was evaluated through several batch tests. The Multi-functional effect of the environmentally-friendly magnesium hydroxide coating shell was represented by the progressive shell-dissolution in water and preventing the rapid corrosion of the iron core, which resulted in a controlled release of reactivity towards hexavalent chromium. Magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles showed good performance in preserving the long-term reactivity within a wide ranges of pH and temperature. The long-term investigation of magnesium hydroxide-coated iron nanoparticles performance towards hexavalent chromium removal confirmed the progressive and maintained reactivity, represented by the continuous release of iron core electrons, to achieve full removal over 50 days reaction time, to be reported for the first time in the literature. The material showed high regeneration abilities up to 5 cycles with 1.36 times average enhancement in hexavalent chromium removal efficiency compared to that of iron. Moreover, it achieved an increase in the shelf-live longevity performance up to 30 days without any storing solution with considerable removal efficiency after 180 min reaction time.


Microbial influences on manganese deposit formation at Yunotaki Fall, Japan

白石 史人*; 千原 亮二*; 谷本 理沙*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*

Island Arc, 31(1), p.e12448_1 - e12448_9, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Geosciences, Multidisciplinary)



Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:30.57(Nuclear Science & Technology)



Effect of particle size on the colonization of biofilms and the potential of biofilm-covered microplastics as metal carriers

Wu, C.*; 田中 万也; 谷 幸則*; Bi, X.*; Liu, J.*; Yu, Q.*

Science of the Total Environment, 821, p.153265_1 - 153265_9, 2022/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:96.64(Environmental Sciences)

異なる粒径のマイクロプラスチックを淡水性の真菌である${it Acremonium strictum}$ KR21-2株とともに培養し、マイクロプラスチック表面にバイオフィルムを形成させた。それらの物理化学的特性を調べた結果、バイオフィルムによる被覆により表面への重金属元素の吸着容量が高くなり、その程度はマイクロプラスチックの粒径に関係していることが明らかとなった。このことは、マイクロプラスチックがバイオフィルム形成を通じて環境中における重金属の重要なキャリアとなり得ることを示している。


${it Operando}$ structure observation of pyroelectric ceramics during power generation cycle

川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 坂本 友和*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.

Journal of Applied Physics, 131(13), p.134103_1 - 134103_7, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

The microscopic origin of the pyroelectric power generation using ferroelectric ceramics for energy harvesting from time-varying waste heat can be understood by conducting ${it operando}$ neutron diffraction measurements. The behavior of the domain orientation and lattice strain in the lead zirconate titanate (PZT)-based ceramics with a tetragonal structure during the novel power generation cycle combining electric field and temperature change were investigated. The [001] domains and the lattice strain of the (111) plane in the direction of parallel to the electric field increase in the process of simultaneous rise in the electric field and temperature, and rapidly decrease in the process of the field drop. The alignment of the domain orientation by the electric field and its randomization by the higher temperature during the cycle are critical features of the current power generation system.


Insights into boron removal from water using Mg-Al-LDH; Reaction parameters optimization & 3D-RSM modeling

Eljamal, O.*; Maamoun, I.; Alkhudhayri, S.*; Eljamal, R.*; Falyouna, O.*; 田中 万也; 香西 直文; 杉原 裕司*

Journal of Water Process Engineering (Internet), 46, p.102608_1 - 102608_13, 2022/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:88.06(Engineering, Environmental)

In this study, calcined Mg-Al layered double hydroxide was successfully synthesized for boron removal from aqueous solutions. Batch experiments were conducted considering various reaction conditions, including initial pH, reaction temperature, initial boron concentration, Mg-Al-CLDH dosage, ambient condition, and co-existing ions effect, for optimizing boron removal efficiency. Results showed that sorption kinetic rate became higher by approaching towards the neutral pH conditions, while it declined at the strong acidic or alkaline conditions. Mg-Al-CLDH was capable of removing high boron concentration from aqueous solutions at a reasonable dosage, with a comparable sorption capacity to the other reported studies. Moreover, high boron removal rates were observed at high reaction temperatures, reflecting the endothermic nature of the reaction, and reached equilibrium within less than 6 h. Moreover, results of 3D-RSM modeling confirmed that the middle-high range of Mg-Al-CLDH dosage values was the suitable range to achieve high boron removal efficiency, in spite of pH, temperature, and initial concentration effects. Furthermore, isotherm modeling confirmed that boron removal by Mg-Al-CLDH occurred via a mono-layer sorption, and thermodynamic modeling revealed the positive value of entropy change, indicating that the randomness of the solid/liquid interaction increased within the adsorption process of boron. Spent Mg-Al-CLDH showed great reusability performance by considerable boron removal efficiency over three consecutive regeneration cycles, confirming the high potential and applicability of the presented adsorbent in real water treatment applications.



山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03



Synthesis of hybrid magnesium hydroxide/magnesium oxide nanorods [Mg(OH)$$_{2}$$/MgO] for prompt and efficient adsorption of ciprofloxacin from aqueous solutions

Falyouna, O.*; Bensaida, K.*; Maamoun, I.; Ashik, U. P. M.*; 田原 淳士*; 田中 万也; 青柳 登; 杉原 裕司*; Eljamal, O.*

Journal of Cleaner Production, 342, p.130949_1 - 130949_15, 2022/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:95.42(Green & Sustainable Science & Technology)

The antibiotic ciprofloxacin is recognized as a contaminant of emerging concern because its persistent occurrence in water accelerates the growth of deadly antimicrobial resistance genes. For the first time, the conventional precipitation technique was thermally modified to produce hybrid magnesium hydroxide/magnesium oxide nanorods for efficient and rapid adsorption of CIP from water. The successful synthesis was confirmed by the outcomes of TEM, EDS, XRD, and FTIR analysis. Mg(OH)$$_{2}$$/MgO exhibited an extraordinary capability to adsorb CIP from water regardless of CIP initial concentration under neutral pH and room temperature. FTIR analysis for the spent Mg(OH)$$_{2}$$/MgO revealed that bridging complexation with carboxylic group and electrostatic attraction with the positive amine group are the responsible mechanisms for CIP adsorption by Mg(OH)$$_{2}$$/MgO. Moreover, simulated CIP-contaminated river water was efficiently treated by Mg (OH)$$_{2}$$/MgO which proves the promising performance of Mg(OH)$$_{2}$$/MgO in field scale applications.


Simultaneous sequestration of Co$$^{2+}$$ and Mn$$^{2+}$$ by fungal manganese oxide through asbolane formation

青島 未来*; 谷 幸則*; 藤田 理那*; 田中 万也; 宮田 直幸*; 梅澤 和寛*

Minerals (Internet), 12(3), p.358_1 - 358_16, 2022/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:84.18(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化菌${it Acremonium strictum}$ KR21-2株を用いた水溶液からのCo$$^{2+}$$除去実験を行った。その結果、Co$$^{2+}$$のみを含む水溶液よりもMn$$^{2+}$$とCo$$^{2+}$$の両方が含まれる水溶液を用いた際に、Co$$^{2+}$$の除去効率が高くなることが分かった。これは、Mn$$^{2+}$$とCo$$^{2+}$$の共存下においてアスボライト(Coを少量含むMn水酸化物)が形成されるためであると考えられる。


Sorption of Pu(IV) on biogenic Mn oxide and complexation of Pu(IV) with organic ligands secreted by fungal cells

田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)



序文; 「福島第一原子力発電所事故と地球化学; 福島原発事故から10年を振り返って」特集号

田中 万也; 山崎 信哉*

地球化学, 55(4), p.93 - 95, 2021/12



High spatial resolution neutron transmission imaging using a superconducting two-dimensional detector

宍戸 寛明*; 西村 和真*; Vu, TheDang*; 相澤 一也; 小嶋 健児*; 小山 富男*; 及川 健一; 原田 正英; 奥 隆之; 曽山 和彦; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 31(9), p.2400505_1 - 2400505_5, 2021/12

中性子イメージングは、重金属に対する高透過性、軽元素に対する高感度、同位体と中性子との特異な核反応による同位体選択性などの中性子ビームの特徴を活かした非破壊検査の有力な手段の一つである。本研究では、超伝導検出器である電流バイアス運動インダクタンス検出器(CB-KID)を用いて、パルス中性子源を用いた飛行時間法による波長分解中性子イメージングを行った。遅延時間型CB-KIDを用いて、GdAl$$_{3}$$単結晶を成長させたGd-Al合金試料の中性子透過像を取得した。その結果、単結晶はAl-Gd合金全体に渡って、形状,分布ともに良好に観察することができた。また、中性子の波長0.03nm以上でGdによる特徴的な中性子の吸収を確認した。さらに、15$$mu$$m$$ times$$ 12$$mu$$mという限られた検出面で、同位体と中性子の核反応によって生じる$$^{155}$$Gd共鳴ディップを観測することができた。また、$$^{155}$$Gdの共鳴ディップを用いてGd選択的イメージングを行ったところ、中性子の波長幅が1pmという限られた範囲で、明確なGd核の元素選択イメージング像を取得することに成功した。


Fe, Mn and $$^{238}$$U accumulations in ${it Phragmites australis}$ naturally growing at the mill tailings pond; Iron plaque formation possibly related to root-endophytic bacteria producing siderophores

中本 幸弘*; 土山 紘平*; 春間 俊克*; Lu, X.*; 田中 万也; 香西 直文; 福山 賢仁; 福嶋 繁; 小原 義之; 山路 恵子*

Minerals (Internet), 11(12), p.1337_1 - 1337_17, 2021/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Geochemistry & Geophysics)

坑水は、重金属の含有や低pHのため、世界中で鉱業の重要な水問題となっている。水生植物による「rhizofiltration」は、根系に重金属を蓄積することにより水中の重金属を除去する効果的な浄化方法のひとつである。ヨシは根の周囲に鉄プラークを形成して重金属を蓄積することから「rhizofiltration」に使用できる候補植物とされる。本研究調査地である人形峠ウラン鉱山の鉱さいたい積場には1998年からヨシが自然に繁茂している。本研究の結果から、ヨシはFe, Mn, Uを高濃度で節根に蓄積しており、また鉄プラークを形成する節根にもこれらの元素が高濃度蓄積していることが明らかになった。さらにヨシの節根から分離した細菌837株のうち88.6%にシデロフォア産生能が確認された。細菌のシデロフォアにはカテコール基を有するものが多く報告されているが、Feとカテコールあるいはフェノール性化合物の錯体はネットワークを形成することにより沈殿することが知られている。そこで本研究では、ヨシの根周囲の鉄プラーク形成に微生物の産生するシデロフォアが影響するという仮説を立てた。内生細菌${it Pseudomonas}$ spp.や${it Rhizobium}$ spp.の代謝産物にFeイオンを加えたところ沈殿が確認され、これらの細菌の代謝産物としてフェノール性化合物が検出された。以上より、ヨシの根から分離した内生細菌${it Pseudomonas}$ spp.及び${it Rhizobium}$ spp.が産生するシデロフォアはFeと沈殿することで、鉄プラーク形成に影響している可能性が考えられた。また、鉄プラークは植物体外の金属蓄積部位としてヨシの重金属耐性に関与すると考えられることから、内生細菌${it Pseudomonas}$ spp.と${it Rhizobium}$ spp.が間接的にヨシの耐性に貢献している可能性が考えられた。


Dynamics of radiocaesium within forests in Fukushima; Results and analysis of a model inter-comparison

橋本 昌司*; 田中 拓*; 小松 雅史*; Gonze, M.-A.*; 坂下 渉*; 操上 広志; 仁科 一哉*; 太田 雅和; 大橋 伸太*; Calmon, P.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 238-239, p.106721_1 - 106721_10, 2021/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:40.73(Environmental Sciences)



Practical tests of neutron transmission imaging with a superconducting kinetic-inductance sensor

Vu, TheDang; 宍戸 寛明*; 相澤 一也; 小嶋 健児*; 小山 富男*; 及川 健一; 原田 正英; 奥 隆之; 曽山 和彦; 宮嶋 茂之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1006, p.165411_1 - 165411_8, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

We found that the sizes of the Gd islands determined from the transmission image correlated strongly with those determined from the SEM image. We demonstrated the CB-KID could be used to identify (1) tiny voids in a thermally sprayed continuous Gd$$_2$$O$$_3$$ film in and (2) various mosaic morphologies and different eutectic microstructures in Wood's metal samples. The fact that the CB-KID system could be used to identify features of samples with a wide distribution of sizes and thicknesses is promising for real application of the device for imaging samples of interest to material scientists. Operating the CB-KID at higher temperatures appreciably improved the efficiency for simultaneously identifying the X and Y positions of hotspots. We also compared the detection efficiency with the PHITS simulations. We now plan to improve the detection efficiency by increasing the thickness of the $$^{10}$$B neutron conversion layer

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