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論文

Dynamics of radiocaesium within forests in Fukushima; Results and analysis of a model inter-comparison

橋本 昌司*; 田中 拓*; 小松 雅史*; Gonze, M.-A.*; 坂下 渉*; 操上 広志; 仁科 一哉*; 太田 雅和; 大橋 伸太*; Calmon, P.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 238-239, p.106721_1 - 106721_10, 2021/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

本研究は、福島の主に常緑針葉樹林内における放射性セシウムの移行について、複数の研究チームによるモデルを用いた解析を行い、比較を行うことで、モデルのパフォーマンスを分析したものである。また、落葉層の除去と樹木更新の2つの管理シナリオ、および落葉広葉樹林を対象とした補助シナリオについても比較、分析した。いずれのモデルも実測の放射性セシウム濃度の変化傾向などを再現できたが、事故から50年後の予測についてはばらつきが大きく、継続した調査、解析による評価が必要である。

論文

Practical tests of neutron transmission imaging with a superconducting kinetic-inductance sensor

Vu, TheDang; 宍戸 寛明*; 相澤 一也; 小嶋 健児*; 小山 富男*; 及川 健一; 原田 正英; 奥 隆之; 曽山 和彦; 宮嶋 茂之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1006, p.165411_1 - 165411_8, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03(Instruments & Instrumentation)

We found that the sizes of the Gd islands determined from the transmission image correlated strongly with those determined from the SEM image. We demonstrated the CB-KID could be used to identify (1) tiny voids in a thermally sprayed continuous Gd$$_2$$O$$_3$$ film in and (2) various mosaic morphologies and different eutectic microstructures in Wood's metal samples. The fact that the CB-KID system could be used to identify features of samples with a wide distribution of sizes and thicknesses is promising for real application of the device for imaging samples of interest to material scientists. Operating the CB-KID at higher temperatures appreciably improved the efficiency for simultaneously identifying the X and Y positions of hotspots. We also compared the detection efficiency with the PHITS simulations. We now plan to improve the detection efficiency by increasing the thickness of the $$^{10}$$B neutron conversion layer

論文

Observation of adsorbed hydrogen species on supported metal catalysts by inelastic neutron scattering

吉田 寿雄*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 山添 誠司*; 吉川 聡一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 田中 庸裕*

Topics in Catalysis, 64(9-12), p.660 - 671, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Applied)

Inelastic neutron scattering (INS) enables direct and selective observation of H species due to the extremely large incoherent neutron scattering cross section of a hydrogen atom. In the present study, the adsorbed H species on some heterogeneous precious metal catalysts supported by alumina and carbon black were investigated by in situ INS spectroscopy with a newly designed sample cell. Three alumina-supported metal catalysts having Pt, Pd, and Rh metal nanoparticles with different particle sizes exhibited different INS spectra in intensities and band distribution. Observation of the H species on the metal nanoparticles and the alumina surface revealed their properties. In addition, the H atoms stored in Pd nanoparticles were observed as palladium hydride. In contrast, the H species on a Pt catalyst supported by carbon black were found to be strongly adsorbed on the carbon support.

論文

Early emergency responses of the Japan Atomic Energy Agency against the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Accident in 2011

奥野 浩; 佐藤 宗平; 川上 剛; 山本 一也; 田中 忠夫

Journal of Radiation Protection and Research, 46(2), p.66 - 79, 2021/06

東京電力福島第一原子力発電所の事故は、最大級の地震とそれに伴う津波により、原子力発電所周辺の住民の避難を誘発した被害の典型的なものであった。本論文は、東京電力福島第一原子力発電所の敷地外緊急事態に対する日本原子力研究開発機構(JAEA)の原子力緊急時支援・訓練センター(NEAT)の初期対応についてまとめたものである。本論文では、東京電力福島第一原子力発電所に関連した2011年以前のNEATの緊急時対応活動、2011年3月11日のNEATの状況、東京電力福島第一原子力発電所の事故を含むオフサイト緊急事態への早期対応について論じた。また、複雑な災害の問題点についても論じた。

論文

Effective removal of iodate by coprecipitation with barite; Behavior and mechanism

徳永 紘平; 高橋 嘉夫*; 田中 万也; 香西 直文

Chemosphere, 266, p.129104_1 - 129104_10, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:65.97(Environmental Sciences)

本研究ではバライトへの共沈を利用することで、長い半減期と高い溶出性を持つ放射性ヨウ素の陰イオン(ヨウ素酸)を効果的な除去する手法を開発することを目的とする。本研究により、競合イオンの共存下でもヨウ素酸を効果的に除去する条件を見出すとともに、従来使用されていたハイドロタルサイトなどの層状鉱物に比べて2桁以上高い分配効率を達成した。また広域X線吸収微細構造法により、バライト構造内においてヨウ素酸は硫酸イオンと置換されて取り込まれており、電荷の過不足はバリウムイオンの周囲に存在するナトリウムイオンにより補われていることが示唆された。これらヨウ素酸のバライトに対する高い分配効率と強い結合性より、バライトは放射性ヨウ素の除去において有効な処理法であることが示された。

論文

Speciation of cesium in tree tissues and its implication for uptake and translocation of radiocesium in tree bodies

田中 万也; 金指 努*; 竹中 千里*; 高橋 嘉夫*

Science of the Total Environment, 755(Part 2), p.142598_1 - 142598_8, 2021/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:83.41(Environmental Sciences)

本研究では、安定セシウムを樹皮,辺材,心材,樹葉,枝に吸着させてEXAFSスペクトル測定を行った。その結果、すべての部位においてセシウムは外圏型錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。これは酢酸アンモニウムを用いたセシウム脱離実験の結果と整合的であった。また、これらの結果は、常緑樹であるスギ,アカマツと落葉広葉樹であるコナラ,コシアブラのすべての樹種において同様であった。

論文

Identification of hydrogen species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by ${it in situ}$ inelastic neutron scattering and their reactivity with ethylene

山添 誠司*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 福田 良一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 佃 達哉*; 吉田 寿雄*; 田中 庸裕*

Catalysis Science & Technology, 11(1), p.116 - 123, 2021/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.22(Chemistry, Physical)

Hydrogen (H) species adsorbed on catalyst surfaces are key intermediates in catalytic hydrogenation reactions over supported metal catalysts. However, individual identification of H species on the metal catalysts has not been established to date. Here, we elucidated the H species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by the combination of ${it in situ}$ inelastic neutron scattering (INS) and density functional theory (DFT). Several H species in the presence of H$$_{2}$$ were successfully identified at different sites on the Pt surface and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ support. The ${it in situ}$ INS and FT-IR measurements revealed that the hydride/atop Pt-H, bridged perimeter/terrace Pt-H-Pt, and threefold Pt$$_{3}$$-H are active intermediates in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction, whereas the edge Pt-H-Pt is a rather inert species. In addition, the ${it in situ}$ measurements indicate that the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ itself acts as hydrogen storage material by mediating AlO-H and Al-H-Al species, which serve H species in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction.

論文

Preferential elimination of Ba$$^{2+}$$ through irreversible biogenic manganese oxide sequestration

谷 幸則*; 柿沼 里美*; Chang, J.*; 田中 万也; 宮田 直幸*

Minerals (Internet), 11(1), p.53_1 - 53_14, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.03(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、マンガン酸化活性を保った状態の生物性マンガン酸化物によるBa$$^{2+}$$除去メカニズムを調べた。水溶液中に二価マンガンを添加した場合には、新たなマンガン酸化相が形成されBa$$^{2+}$$が不可逆的に強く固定されることが明らかとなった。広域X線吸収微細構造スペクトルと粉末X線回折解析により、Ba$$^{2+}$$が層間に取り込まれることでマンガン酸化物の層状構造が安定化していることが分かった。

論文

Homogeneity of neutron transmission imaging over a large sensitive area with a four-channel superconducting detector

Vu, TheDang; 宍戸 寛明*; 小嶋 健児*; 小山 富男*; 及川 健一; 原田 正英; 宮嶋 茂之*; 奥 隆之; 曽山 和彦; 相澤 一也; et al.

Superconductor Science and Technology, 34(1), p.015010_1 - 015010_10, 2021/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.02(Physics, Applied)

We demonstrated that a four-readout superconducting neutron imaging system shows good spatial heterogeneity and linearity using the delay-line method. We examined the precise pattern of a $$^{10}$$B-dot-array absorber and found the X-direction pitch (Px) = 250.7 um with a scatter of (Hx)= 5.4 um and the Y-direction pitch (Py)= 249.1 um with a scatter of (Hy)= 3.4 um while the $$^{10}$$B dot array was fully extended toward the X direction across the detector sensitive area. We consider that this demonstrates detection with good spatial homogeneity and conclude. The transmission-imaging system is suitable for use at pulsed neutron facilities. We also reported a clear transmission image of tiny screws and nuts, and ladybug (insect). We recognize that further efforts to improve the detection efficiency are necessary to make using the detector more practical.

論文

A Fluorous phosphate for the effective extraction of Ln$$^{III}$$ from nitrate media; Comparison with a conventional organic phosphate

上田 祐生; 菊池 圭*; 徳永 紘平; 杉田 剛; 青柳 登; 田中 万也; 岡村 浩之

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(5-6), p.491 - 511, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、三価のランタノイドイオン(Ln)に関する新規フルオラス抽出剤(TFP)を開発し、その抽出分離能力を市販リン酸エステル抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)と比較した。興味深いことに、一般的に炭化水素のフルオロ化は抽出能力を低下させる傾向があるにもかかわらず、TFPはTBPよりも遙かに高いLn抽出および分離性能を発揮した。幾つかの分光的手法および抽出相の組成分析に基づいた微視的および巨視的なLnに関する配位環境の比較から、Ln-TFP錯体は水和水をほとんど有しないだけでなくフルオラス相中にはほとんど水分子が含まれていなかった。これらの結果は、フルオラス溶媒の強力な疎水性が、TFPのLnに対する高い抽出および分離性能をもたらしていることを示唆している。

論文

Saccharide-mediated transformation of Ce during the formation of manganese (hydr)oxide

Deng, G.*; Ma, T.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Qiu, X.*; Yu, Q.*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 286, p.143 - 158, 2020/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Geochemistry & Geophysics)

シデロフォアの一つであるDFOBに代表されるように、微生物が分泌する強いキレート配位子がCe(IV)と錯体を形成して可溶化することは良く知られている。一方で、多糖類はシデロフォアに比べると弱い配位子であるため、これまで研究がされてこなかった。しかし、多糖類は環境中に豊富に存在することからCe(IV)を可溶化する可能性がある。そこで本研究では、多糖類の一つであるデキストランが共存する系においてMn(IV)酸化物へのCe(III)吸着実験を行った。その結果、デキストランもDFOBと同様にCe(IV)を可溶化することが明らかとなった。

報告書

国際原子力機関の緊急時対応援助ネットワークへの原子力機構の登録と関連活動

外川 織彦; 早川 剛; 田中 忠夫; 山本 一也; 奥野 浩

JAEA-Review 2020-017, 36 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-017.pdf:2.24MB

我が国は、原子力事故または放射線緊急事態に際して、国際的支援の提供に貢献するため、2010年に国際原子力機関(IAEA)の緊急時対応援助ネットワーク(RANET)に参加した。その際に、日本原子力研究開発機構(JAEA: 原子力機構)は現地外での技術援助が可能な機関としてRANETに登録した。原子力機構の登録分野は以下の7分野であった。すなわち、(1)航空機による汚染調査、(2)放射線レベル・汚染調査、(3)環境試料の濃度測定、(4)事故評価と助言、(5)体内被ばく線量評価、(6)バイオアッセイ、(7)線量再構築であった。登録後に原子力機構は援助可能性の問合せを3回受けたが、実際に援助を行うには至らなかった。一方、RANET登録に関連してIAEAが実施する国際緊急時対応演習(ConvEx)にほぼ毎年参加してきた。本報告書では、RANETの概要、原子力機構の登録及びConvEx参加活動の概要を述べる。

論文

Pyroelectric power generation from the waste heat of automotive exhaust gas

Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:51.8(Chemistry, Physical)

Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm$$^{-3}$$ (777.3 J L$$^{-1}$$ per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 $$^{circ}$$C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm$$^{-3}$$, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.

論文

Sequestration and oxidation of Cr(III) by fungal Mn oxides with Mn(II) oxidizing activity

鈴木 竜平*; 谷 幸則*; 内藤 博敬*; 宮田 直幸*; 田中 万也

Catalysts, 10(1), p.44_1 - 44_15, 2020/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:42.88(Chemistry, Physical)

本研究では、マンガン酸化菌KR21-2株を用いて形成させたマンガン酸化物に対してpH6のCr(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$水溶液を用いて一回もしくは繰り返し処理を行った。好気条件においてはマンガン酸化物によるCr(III)のCr(VI)への酸化が認められた。この際、Mn(IV)がMn(II)に一旦還元されるものの真菌の活性のためMn(II)の再酸化により溶液中ではマンガンは検出されなかった。一方、嫌気条件においてはCr(III)の酸化は反応の初期段階で停止し、Mn(II)の再酸化が起こらないため還元されたマンガンが溶液中で検出された。

論文

Adsorption mechanism of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ as a surrogate of TcO$$_{4}$$$$^{-}$$

田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.36(Chemistry, Physical)

本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86$$times$$10$$^{-4}$$eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。

論文

Reduction behaviors of permanganate by microbial cells and concomitant accumulation of divalent cations of Mg$$^{2+}$$, Zn$$^{2}$$+, and Co$$^{2+}$$

加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦

Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Co$$^{2+}$$イオンが共存した場合、CoはCo$$^{3+}$$に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。

論文

Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:50.98(Chemistry, Applied)

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。

論文

Application of M$$_{V}$$-edge XANES to determination of U oxidation state in zircon

田中 万也; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 53(5), p.329 - 331, 2019/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Geochemistry & Geophysics)

本研究では放射線量の異なる天然ジルコン3試料のウランM$$_{V}$$吸収端及びL$$_{III}$$吸収端XANESスペクトルの測定を行った。最も線量が高いジルコン試料中では、M$$_{V}$$吸収端及びL$$_{III}$$吸収端ともにウランが四価であることを示す結果が得られた。残りの2試料は五価ウランの存在の可能性を残しつつも、四価と六価のウランが共存していることが示唆された。本研究は、ウランM$$_{V}$$吸収端XANESを天然試料に適用した初めての論文である。

論文

Preliminary evaluation of local structure and speciation of lanthanoids in aqueous solution, iron hydroxide, manganese dioxide, and calcite using the L$$_{3}$$-Edge X-ray absorption near edge structure spectra

太田 充恒*; 田中 万也; 津野 宏*

Journal of Physical Chemistry A, 122(41), p.8152 - 8161, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.88(Chemistry, Physical)

本研究では、L$$_{3}$$吸収端XANESスペクトルを用いて水溶液, 鉄水酸化物, マンガン酸化物及び炭酸カルシウム中のランタノイドの局所構造解析を行った。XANESスペクトルピークの半値幅(FWHM)はランタノイドの配位数の増加とともに減少した。しかし、こうした関係は厳密ではなく、むしろ化学形(配位子)の違いによるものと考えられた。そこでFWHMの大小関係を5d電子軌道の結晶場理論や縮退の観点から評価した。その結果、FWHMの系統的な変化は配位子によって引き起こされる結晶場分裂により説明できることが明らかとなった。本研究の結果は、XANESスペクトルの半値幅を用いることによりEXAFSのような直接的な局所構造解析法よりもより簡便にランタノイドの化学種解析を行うことができることを示した。

論文

Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。

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