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Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06
被引用回数：2 パーセンタイル：86.49(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO
, ZrO, Fe(0), SiOを用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。
加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05
被引用回数：1 パーセンタイル：28.97(Nuclear Science & Technology)本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。
C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.
Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04
被引用回数：2 パーセンタイル：72.33(Engineering, Environmental)Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg
of 
B and 11.99-1213 mg kg of Li. The 
B/
B (4.15-4.21) and 
Li/
Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances (
4.05 and 12.5, respectively), indicating that B(n,
)Li reactions occurred in BC prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.
田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。
Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01
被引用回数：8 パーセンタイル：72.13(Nuclear Science & Technology)Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m
of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.
香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08
被引用回数：14 パーセンタイル：84.47(Engineering, Environmental)Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at 
C, 
Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water (
0.1%), whereas more than 30% Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.
Deng, G.*; Ma, T.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Qiu, X.*; Yu, Q.*
Geochimica et Cosmochimica Acta, 286, p.143 - 158, 2020/10
被引用回数：4 パーセンタイル：30.76(Geochemistry & Geophysics)シデロフォアの一つであるDFOBに代表されるように、微生物が分泌する強いキレート配位子がCe(IV)と錯体を形成して可溶化することは良く知られている。一方で、多糖類はシデロフォアに比べると弱い配位子であるため、これまで研究がされてこなかった。しかし、多糖類は環境中に豊富に存在することからCe(IV)を可溶化する可能性がある。そこで本研究では、多糖類の一つであるデキストランが共存する系においてMn(IV)酸化物へのCe(III)吸着実験を行った。その結果、デキストランもDFOBと同様にCe(IV)を可溶化することが明らかとなった。
Guo, B.*; Xiong, Y.*; Chen, W.*; Saslow, S. A.*; 香西 直文; 大貫 敏彦*; Dabo, I.*; 笹木 恵子*
Journal of Hazardous Materials, 389, p.121880_1 - 121880_11, 2020/05
被引用回数：35 パーセンタイル：93.16(Engineering, Environmental)To elucidate retention mechanism of cement waste form for radioactive iodine, this paper investigated interaction mechanism between iodine and ettringite, which is a component mineral of cement and has anion exchange ability. We revealed that ettringite has a high capacity for accommodating IO
via anion substitution for SO
. The combined iodine K-edge extended X-ray absorption fine structure spectra and first-principles calculations using density functional theory suggested that IO was stabilized in ettringite by hydrogen bonding and electrostatic forces. The bonding charge density analysis of the substituted IO into the ettringite structure revealed the interaction between intercalated IO with the structural water molecules. These results provided valuable insight into the long-term stabilization of anionic iodine species and their migration in cementitious nuclear waste repository or alkaline environments.
on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO as a surrogate of TcO田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.
Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12
被引用回数：11 パーセンタイル：62.58(Chemistry, Physical)本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86
10
eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。
, Zn
+, and Co加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦
Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12
被引用回数：1 パーセンタイル：5.53(Environmental Sciences)本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Coイオンが共存した場合、CoはCo
に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。
大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09
被引用回数：4 パーセンタイル：51.49(Nuclear Science & Technology)Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, 170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.
investigation of radioactive Cs mobility around litter zone in contaminated forest using spent mushroom substrata大貫 敏彦*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; 佐々木 祥人; 新里 忠史
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.814 - 821, 2019/09
被引用回数：2 パーセンタイル：26.98(Nuclear Science & Technology)食用きのこを栽培した後の副産物である廃菌床(SMS)を利用して、福島県の森林地帯のリター層における放射性セシウム移動の現地調査を行った。粉末状のSMSを0.350.55mのプラスチックバックに詰め、およそ六ヶ月間森林に設置した。その際、バックをそのまま(No treatment)、バックを木製の箱で覆う(With box)、バックを置いた土壌の山側にゼオライトを設置(With zeolite)の3条件を試験した。SMSバックの下の土壌とリターからSMSへの移行係数(TF)を評価した。その結果、設置六ヶ月の「No treatment」と「With zeolite」のTFはおよそ0.01から0.05であった。一方、「With box」のそれは「No treatment」と「With zeolite」の二ヶ月と四ヶ月設置のTFより一桁低いが、六ヶ月ではほぼ同じ値であった。このことは、SMSへの放射性セシウムの濃集は林間雨によるものが主であることを示唆している。さらに、たとえ放射性セシウムが土壌に強固に結合していても、数ヶ月の設置では真菌がリター層の放射性セシウム濃集に関与していることが示唆された。
大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 難波 謙二*; 根田 仁*; 佐々木 祥人; 新里 忠史; 渡辺 直子*; 小崎 完*
Environmental Science; Processes & Impacts, 21(7), p.1164 - 1173, 2019/07
被引用回数：10 パーセンタイル：53.21(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所事故により降下した放射性セシウム(以下、Csとする)の挙動及び関連する放射線学的影響は、表層土壌から森林生態系へのCsの移動性に大きく関係する。本研究では、福島県飯舘の森林で採取した野生きのこ子実体へのCs蓄積量を測定した。土壌から野生きのこ子実体へのCs移行係数(TF)は10
から10の間であった。この範囲は、チェルノブイリ事故後にヨーロッパのきのこについて報告された値、及び核実験降下物に対する日本のきのこについて報告された値の範囲と類似していた。野生きのこのTF値と、704種類のきのこ菌糸をCsを含む栄養寒天培地で生育したときのTF値とを比較したところ、野生きのこのTF値の方が低かった。寒天培地に1重量%の鉱物(ゼオライト等)を加えたところTFは0.1以下になった。添加した鉱物がきのこによるCs吸収を低下させることが明らかとなった。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 2 Pages, 2019/05
福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃止措置を行う上で、燃料デブリの現状を把握することは非常に重要な課題の一つである。事故直後に行われた炉内への海水注入および現在まで続く地下水の流入により、FDNPP周辺環境中の微生物の炉内への侵入が予想される。また、今後予定されている燃料デブリの取り出し作業において、人や機材などの出入りに伴う大気の流入により、新たな微生物の侵入も考えられる。これらの微生物の代謝活動は、炉内構造材の腐食や燃料デブリの分解などの原因となる可能性があり、燃料デブリの現状を正しく把握する上で考慮する必要がある。そこで、本研究では模擬燃料デブリを液体培地中で細菌と混合培養することにより、微生物の代謝による燃料デブリへの影響を観察した。
田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.
Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04
被引用回数：6 パーセンタイル：33.48(Chemistry, Applied)本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。
Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08
被引用回数：11 パーセンタイル：56.82(Chemistry, Multidisciplinary)Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。
glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.
Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04
被引用回数：3 パーセンタイル：12.87(Environmental Sciences)バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。
田中 万也; Kaplan, D. I.*; 大貫 敏彦
Applied Geochemistry, 85(Part B), p.119 - 120, 2017/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.3(Geochemistry & Geophysics)Applied Geochemistry誌において「環境中の天然・人工放射性核種の化学形態の変化及びそのゆくえ」と題して特集号を組んだ。本特集号は、様々な環境における天然・人工放射性核種を扱った13編のピアレビュー論文からなる。また、これらの論文はフィールド研究から室内実験まで幅広い題材を取り上げており、主に放射性核種の吸着・酸化還元挙動に関するものである。本特集号は、2016年に横浜で開催されたゴールドシュミット国際会議の出席者及び本特集号のテーマに関する研究分野の研究者により執筆された論文から構成されている。
堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*
Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10
被引用回数：11 パーセンタイル：51.46(Biotechnology & Applied Microbiology)福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。
Yu, Q.*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 笹木 恵子*
Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10
被引用回数：14 パーセンタイル：56.05(Geochemistry & Geophysics)本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10
mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNHClで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。
