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論文

Adsorption mechanism of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ as a surrogate of TcO$$_{4}$$$$^{-}$$

田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86$$times$$10$$^{-4}$$eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。

論文

Formation of radioactive cesium microparticles originating from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; Characteristics and perspectives

大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, $$sim$$ 170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O$$_{2}$$. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.

論文

${it In-situ}$ investigation of radioactive Cs mobility around litter zone in contaminated forest using spent mushroom substrata

大貫 敏彦*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; 佐々木 祥人; 新里 忠史

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.814 - 821, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

食用きのこを栽培した後の副産物である廃菌床(SMS)を利用して、福島県の森林地帯のリター層における放射性セシウム移動の現地調査を行った。粉末状のSMSを0.35$$times$$0.55mのプラスチックバックに詰め、およそ六ヶ月間森林に設置した。その際、バックをそのまま(No treatment)、バックを木製の箱で覆う(With box)、バックを置いた土壌の山側にゼオライトを設置(With zeolite)の3条件を試験した。SMSバックの下の土壌とリターからSMSへの移行係数(TF)を評価した。その結果、設置六ヶ月の「No treatment」と「With zeolite」のTFはおよそ0.01から0.05であった。一方、「With box」のそれは「No treatment」と「With zeolite」の二ヶ月と四ヶ月設置のTFより一桁低いが、六ヶ月ではほぼ同じ値であった。このことは、SMSへの放射性セシウムの濃集は林間雨によるものが主であることを示唆している。さらに、たとえ放射性セシウムが土壌に強固に結合していても、数ヶ月の設置では真菌がリター層の放射性セシウム濃集に関与していることが示唆された。

論文

Role of filamentous fungi in migration of radioactive cesium in the Fukushima forest soil environment

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 難波 謙二*; 根田 仁*; 佐々木 祥人; 新里 忠史; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Environmental Science; Processes & Impacts, 21(7), p.1164 - 1173, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:65.27(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により降下した放射性セシウム(以下、Csとする)の挙動及び関連する放射線学的影響は、表層土壌から森林生態系へのCsの移動性に大きく関係する。本研究では、福島県飯舘の森林で採取した野生きのこ子実体へのCs蓄積量を測定した。土壌から野生きのこ子実体へのCs移行係数(TF)は10$$^{-2}$$から10$$^{2}$$の間であった。この範囲は、チェルノブイリ事故後にヨーロッパのきのこについて報告された値、及び核実験降下物に対する日本のきのこについて報告された値の範囲と類似していた。野生きのこのTF値と、704種類のきのこ菌糸をCsを含む栄養寒天培地で生育したときのTF値とを比較したところ、野生きのこのTF値の方が低かった。寒天培地に1重量%の鉱物(ゼオライト等)を加えたところTFは0.1以下になった。添加した鉱物がきのこによるCs吸収を低下させることが明らかとなった。

論文

A Laboratory investigation of microbial degradation of simulant fuel debris by oxidizing microorganisms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 2 Pages, 2019/05

福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃止措置を行う上で、燃料デブリの現状を把握することは非常に重要な課題の一つである。事故直後に行われた炉内への海水注入および現在まで続く地下水の流入により、FDNPP周辺環境中の微生物の炉内への侵入が予想される。また、今後予定されている燃料デブリの取り出し作業において、人や機材などの出入りに伴う大気の流入により、新たな微生物の侵入も考えられる。これらの微生物の代謝活動は、炉内構造材の腐食や燃料デブリの分解などの原因となる可能性があり、燃料デブリの現状を正しく把握する上で考慮する必要がある。そこで、本研究では模擬燃料デブリを液体培地中で細菌と混合培養することにより、微生物の代謝による燃料デブリへの影響を観察した。

論文

Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.15(Chemistry, Applied)

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。

論文

Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。

論文

Complexation of Eu(III), Pb(II), and U(VI) with a ${{it Paramecium}}$ glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment

香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.

Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.92(Environmental Sciences)

バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。

論文

Preface of SI; RNs in the environments

田中 万也; Kaplan, D. I.*; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 85(Part B), p.119 - 120, 2017/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Geochemistry & Geophysics)

Applied Geochemistry誌において「環境中の天然・人工放射性核種の化学形態の変化及びそのゆくえ」と題して特集号を組んだ。本特集号は、様々な環境における天然・人工放射性核種を扱った13編のピアレビュー論文からなる。また、これらの論文はフィールド研究から室内実験まで幅広い題材を取り上げており、主に放射性核種の吸着・酸化還元挙動に関するものである。本特集号は、2016年に横浜で開催されたゴールドシュミット国際会議の出席者及び本特集号のテーマに関する研究分野の研究者により執筆された論文から構成されている。

論文

Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:38.87(Biotechnology & Applied Microbiology)

福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。

論文

Quantitative analysis of radiocesium retention onto birnessite and todorokite

Yu, Q.*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 笹木 恵子*

Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:67.84(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10$$^{-9}$$mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNH$$_{4}$$Clで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。

論文

Sorption behavior of Np(V) on microbe pure culture and consortia

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 宇都宮 聡*; 加藤 憲二*

Chemistry Letters, 46(5), p.771 - 774, 2017/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

微生物共同体及び単離された鉄還元バクテリアへのNp(V)の吸着挙動を、休眠状態の細胞を用いてpH3$$sim$$7において調べた。不活性雰囲気における鉄還元菌へのNp(V)の吸着量及び大気状態での微生物共同体への吸着量は、pH5以下で大気条件下における鉄還元菌への吸着量より多かった。この結果は、微生物細胞表面への吸着以外のメカニズム、すなわちNp(IV)への還元反応が関わっている可能性を示唆する。

論文

Calcium-deficient hydroxyapatite as a potential sorbent for strontium

関根 由莉奈; 元川 竜平; 香西 直文; 大貫 敏彦; 松村 大樹; 辻 卓也; 河崎 陸*; 秋吉 一成*

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.2064_1 - 2064_8, 2017/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:28.64(Multidisciplinary Sciences)

Ca欠損アパタイト材料を用いた汚染水からのSr$$^{2+}$$の有用性について調べた。最初に、同じ2価イオンであるMg$$^{2+}$$及びCa$$^{2+}$$存在下でのSr$$^{2+}$$ (0.05mmol/L)の吸着率を調べた。Ca欠損アパタイトは他のイオン存在下においても高いSr$$^{2+}$$吸着性を維持した。例えば、0.1から1.0mmol/LのMg$$^{2+}$$及びCa$$^{2+}$$存在下において80%以上の吸着率を示した。一方、通常のアパタイトでは少量のMg$$^{2+}$$及びCa$$^{2+}$$が存在する条件でSr$$^{2+}$$に対する吸着性は著しく低下した。0.01から10mmol/LのSr$$^{2+}$$を含む水溶液を用いた吸着評価においても、Ca欠損アパタイトは通常のアパタイトよりも高い吸着性を示した。EXAFSを用いてCa欠損アパタイトにおけるSr$$^{2+}$$の吸着挙動について評価したところ、通常のアパタイトと比べてSr$$^{2+}$$が選択的に吸着するサイトが存在することが示唆された。

論文

Effect of flavin compounds on uranium(VI) reduction- kinetic study using electrochemical methods with UV-vis spectroscopy

山崎 信哉*; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 78, p.279 - 286, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.04(Geochemistry & Geophysics)

環境中において、水溶性の六価ウランから難溶性の四価ウランへの還元反応はウランの移動度が劇的に変化するため、重要な反応である。本研究では、嫌気性微生物に由来し酸化還元能を有するフラビン化合物が六価ウラン還元反応に与える影響を電気化学的手法を用いて検討した。フラビンを電気化学的に還元すると、フラビンから六価ウランに電子が移動して四価ウランになることが紫外可視吸収スペクトルから確かめられた。また電気化学測定の結果から、フラビンから六価ウランへの電子移動速度を決定した。また、フラビン化合物が存在することで、六価ウランの見かけ上の還元電位が0.2V上昇し、より還元されやすくなることが新たに分かった。

論文

Development of paper sludge ash-based geopolymer and application to treatment of hazardous water contaminated with radioisotopes

Li, Z.*; 大貫 敏彦; 池田 攻*

Materials, 9(8), p.633_1 - 633_17, 2016/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:38.07(Materials Science, Multidisciplinary)

ペーパースラッジを原料としたジオポリマー固化体を室温で調製し、短時間の浸出実験によりSrとCsの閉じ込め性能を評価した。作製したジオポリマー固化体は半結晶性で多孔質であった。浸出実験では、硝酸ストロンチウムまたは硝酸セシウムを固化体重量の1%となるように加えて調製した固化体を4mm以下に粉砕しpH4.01の緩衝液中に6時間入れた。固化体から約0.2%のSr、約1.3%のCsが浸出した。

論文

Direct accumulation pathway of radioactive cesium to fruit-bodies of edible mushroom from contaminated wood logs

大貫 敏彦; 相場 幸敏*; 坂本 文徳; 香西 直文; 新里 忠史; 佐々木 祥人

Scientific Reports (Internet), 6, p.29866_1 - 29866_6, 2016/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.29(Multidisciplinary Sciences)

放射性Csの汚染原木からキノコへの移行経路を、$$gamma$$線スペクトロスコピー、オートラジオグラフィー及びX線マイクロCTにより調べた結果、原木からキノコに直接移行する経路が存在することを明らかにした。

論文

Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*

Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05

 被引用回数:19 パーセンタイル:21.77(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の$$^{137}$$Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。

論文

Root endophytic bacteria of a $$^{137}$$Cs and Mn accumulator plant, ${{it Eleutherococcus sciadophylloides}}$, increase $$^{137}$$Cs and Mn desorption in the soil

山路 恵子*; 長田 賢志*; 春間 俊克*; 大貫 敏彦; 小崎 完*; 渡辺 直子*; 難波 謙二*

Journal of Environmental Radioactivity, 153, p.112 - 119, 2016/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:48.33(Environmental Sciences)

$$^{137}$$CsとMnを濃集する植物の根内生菌の役割を解明するため、463種類の根内生菌を分離し、シデロフォア排出能を調べたところ、107種が認められた。そのうち8種類の菌を用いて放射性Cs汚染土壌からの元素の溶出を調べた結果、$$^{137}$$CsとMnの溶出がFeとAlの脱離とともに進行することを明らかにした。この結果から、福島における植物への放射性Cs濃集には根内生菌が重要な役を理を担っていることが明らかとなった。

論文

Influence of pH, competing ions, and salinity on the sorption of strontium and cobalt onto biogenic hydroxyapatite

Handley-Sidhu, S.*; Mullan, T. K.*; Grail, Q.*; Albadarneh, M.*; 大貫 敏彦; Macaskie, L. E.*

Scientific Reports (Internet), 6, p.23361_1 - 23361_8, 2016/03

 被引用回数:27 パーセンタイル:12.67(Multidisciplinary Sciences)

微生物起源アパタイトは、Sr$$^{2+}$$およびCo$$^{2+}$$の吸着において、非生物的に合成したアパタイトよりも優れた性能を示した。微生物起源アパタイトの有する非晶質のCaリン酸塩の表面が、その原因である。したがって、生物起源アパタイトは、汚染地下水の浄化材料として優れている。

論文

Fungus-promoted transformation of lanthanides during the biooxidation of divalent manganese

Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:27.68(Geochemistry & Geophysics)

微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。

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