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Potential bacterial alteration of nuclear fuel debris; A Preliminary study using simulants in powder and pellet forms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.49(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, Fe(0), SiO$$_{2}$$を用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。


Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:28.97(Nuclear Science & Technology)



Volatilization of B$$_{4}$$C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles

笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.33(Engineering, Environmental)

Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg$$^{-1}$$ of $$^{10+11}$$B and 11.99-1213 mg kg$$^{-1}$$ of Li. The $$^{11}$$B/$$^{10}$$B (4.15-4.21) and $$^{7}$$Li/$$^{6}$$Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances ($$sim$$4.05 and $$sim$$12.5, respectively), indicating that $$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li reactions occurred in B$$_{4}$$C prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.


Sorption of Pu(IV) on biogenic Mn oxide and complexation of Pu(IV) with organic ligands secreted by fungal cells

田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)



Ten years after the NPP accident at Fukushima; Review on fuel debris behavior in contact with water

Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:72.13(Nuclear Science & Technology)

Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m$$^{3}$$ of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.


Sewage sludge ash contaminated with radiocesium; Solidification with alkaline-reacted metakaolinite (geopolymer) and Portland cement

香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦

Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:84.47(Engineering, Environmental)

Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at $$^{60}$$C, $$^{137}$$Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water ($$<$$ 0.1%), whereas more than 30% $$^{137}$$Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.


Saccharide-mediated transformation of Ce during the formation of manganese (hydr)oxide

Deng, G.*; Ma, T.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Qiu, X.*; Yu, Q.*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 286, p.143 - 158, 2020/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.76(Geochemistry & Geophysics)



Spectroscopic and first-principles investigations of iodine species incorporation into ettringite; Implications for iodine migration in cement waste forms

Guo, B.*; Xiong, Y.*; Chen, W.*; Saslow, S. A.*; 香西 直文; 大貫 敏彦*; Dabo, I.*; 笹木 恵子*

Journal of Hazardous Materials, 389, p.121880_1 - 121880_11, 2020/05

 被引用回数:35 パーセンタイル:93.16(Engineering, Environmental)

To elucidate retention mechanism of cement waste form for radioactive iodine, this paper investigated interaction mechanism between iodine and ettringite, which is a component mineral of cement and has anion exchange ability. We revealed that ettringite has a high capacity for accommodating IO$$_{3}$$$$^{-}$$ via anion substitution for SO$$_{4}$$$$^{2-}$$. The combined iodine K-edge extended X-ray absorption fine structure spectra and first-principles calculations using density functional theory suggested that IO$$_{3}$$$$^{-}$$ was stabilized in ettringite by hydrogen bonding and electrostatic forces. The bonding charge density analysis of the substituted IO$$_{3}$$$$^{-}$$ into the ettringite structure revealed the interaction between intercalated IO$$_{3}$$$$^{-}$$ with the structural water molecules. These results provided valuable insight into the long-term stabilization of anionic iodine species and their migration in cementitious nuclear waste repository or alkaline environments.


Adsorption mechanism of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO$$_{4}$$$$^{-}$$ as a surrogate of TcO$$_{4}$$$$^{-}$$

田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.

Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:62.58(Chemistry, Physical)

本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86$$times$$10$$^{-4}$$eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。


Reduction behaviors of permanganate by microbial cells and concomitant accumulation of divalent cations of Mg$$^{2+}$$, Zn$$^{2}$$+, and Co$$^{2+}$$

加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦

Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.53(Environmental Sciences)



Formation of radioactive cesium microparticles originating from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; Characteristics and perspectives

大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.49(Nuclear Science & Technology)

Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, $$sim$$ 170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O$$_{2}$$. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.


${it In-situ}$ investigation of radioactive Cs mobility around litter zone in contaminated forest using spent mushroom substrata

大貫 敏彦*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; 佐々木 祥人; 新里 忠史

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.814 - 821, 2019/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.98(Nuclear Science & Technology)

食用きのこを栽培した後の副産物である廃菌床(SMS)を利用して、福島県の森林地帯のリター層における放射性セシウム移動の現地調査を行った。粉末状のSMSを0.35$$times$$0.55mのプラスチックバックに詰め、およそ六ヶ月間森林に設置した。その際、バックをそのまま(No treatment)、バックを木製の箱で覆う(With box)、バックを置いた土壌の山側にゼオライトを設置(With zeolite)の3条件を試験した。SMSバックの下の土壌とリターからSMSへの移行係数(TF)を評価した。その結果、設置六ヶ月の「No treatment」と「With zeolite」のTFはおよそ0.01から0.05であった。一方、「With box」のそれは「No treatment」と「With zeolite」の二ヶ月と四ヶ月設置のTFより一桁低いが、六ヶ月ではほぼ同じ値であった。このことは、SMSへの放射性セシウムの濃集は林間雨によるものが主であることを示唆している。さらに、たとえ放射性セシウムが土壌に強固に結合していても、数ヶ月の設置では真菌がリター層の放射性セシウム濃集に関与していることが示唆された。


Role of filamentous fungi in migration of radioactive cesium in the Fukushima forest soil environment

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 難波 謙二*; 根田 仁*; 佐々木 祥人; 新里 忠史; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Environmental Science; Processes & Impacts, 21(7), p.1164 - 1173, 2019/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:53.21(Chemistry, Analytical)



A Laboratory investigation of microbial degradation of simulant fuel debris by oxidizing microorganisms

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 香西 直文; 山路 恵子*; 大貫 敏彦

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 2 Pages, 2019/05



Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:33.48(Chemistry, Applied)

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。


Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.82(Chemistry, Multidisciplinary)

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。


Complexation of Eu(III), Pb(II), and U(VI) with a ${{it Paramecium}}$ glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment

香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.

Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:12.87(Environmental Sciences)

バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。


Preface of SI; RNs in the environments

田中 万也; Kaplan, D. I.*; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 85(Part B), p.119 - 120, 2017/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.3(Geochemistry & Geophysics)

Applied Geochemistry誌において「環境中の天然・人工放射性核種の化学形態の変化及びそのゆくえ」と題して特集号を組んだ。本特集号は、様々な環境における天然・人工放射性核種を扱った13編のピアレビュー論文からなる。また、これらの論文はフィールド研究から室内実験まで幅広い題材を取り上げており、主に放射性核種の吸着・酸化還元挙動に関するものである。本特集号は、2016年に横浜で開催されたゴールドシュミット国際会議の出席者及び本特集号のテーマに関する研究分野の研究者により執筆された論文から構成されている。


Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:51.46(Biotechnology & Applied Microbiology)



Quantitative analysis of radiocesium retention onto birnessite and todorokite

Yu, Q.*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 笹木 恵子*

Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10

 被引用回数:14 パーセンタイル:56.05(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10$$^{-9}$$mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNH$$_{4}$$Clで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。

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