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Tian, Q.*; Feng, L.*; Wu, C.*; Wen, J.*; Qiu, X.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Yu, Q.*
Journal of Colloid and Interface Science, 669, p.1006 - 1014, 2024/09
被引用回数：2 パーセンタイル：44.97(Chemistry, Physical)In this study, we assessed the impact of solution pH on organic pollutant degradation by goethite with the addition of hydroxylamine. This study demonstrated that the system can continuously scavenge organic pollutants through oxygen-mediated generation of free radicals under alkaline conditions.
宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.
Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05
被引用回数：1 パーセンタイル：31.14(Engineering, Environmental)Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as Cs
O) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)
(Fe
,Zn,X
)Si
O
, (Cs,K,Ba)
(Fe
Zn
X
)
Si
O, and (Cs,K,Ba)
(Fe
ZnX
)
Si
O after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.
笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.
Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07
被引用回数：5 パーセンタイル：50.39(Environmental Sciences)Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.
大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*
Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07
被引用回数：2 パーセンタイル：23.37(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10
mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。
大貫 敏彦*; 中瀬 正彦*; Liu, J.; 土津田 雄馬; 佐藤 志彦; 北垣 徹; 香西 直文
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(3), p.384 - 396, 2023/07
被引用回数：5 パーセンタイル：71.02(Nuclear Science & Technology)We investigated the effect of siderophore-releasing microorganism (SB) on fuel debris. Fuel debris analogue pellet samples (FDAPSs) and powder samples containing CeO (an alternative to UO)-ZrO solid solution, and metallic iron were fabricated. FDAPSs were contacted with SB on a membrane filter placed on agar medium for 50 days. By the addition of SB, Fe-containing degradation products were detected on the filter, and on the agar medium, revealing that some fraction of Fe ions were dissolved and precipitated on FDAPSs, and the rest became detached from FDAPSs, and migrated through the filter. Although Zr were detected in small amounts on the Fe area, the dissolution of Zr may be limited. These results clarify that the presence of RB accelerates the degradation of fuel debris in which Fe metal regions are preferentially degraded, and some fraction of Fe were detached and migrated from the fuel debris.
sp. DN11 and its potential use for removal of radioiodine from contaminated aquifers笹村 星夜*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 天知 誠吾*
Frontiers in Microbiology (Internet), 14, p.1162788_1 - 1162788_7, 2023/04
被引用回数：7 パーセンタイル：74.53(Microbiology)ガソリンで汚染した地下水から単離されたバクテリア sp. DN11は、ヨウ素酸(IO
)呼吸に関与する遺伝子クラスターを持つことが知られていた。本研究では、DN11株がヨウ素酸呼吸をするのかを調べ、この株を放射性ヨウ素で汚染された帯水層の浄化に利用できるのかを調べた。DN11株は、嫌気環境下でヨウ素酸を唯一の電子受容体として利用し増殖することがわかった。DN11株を増殖させたあとの培地にヨウ素酸(200M)と銀担持ゼオライトを加えたところ、98%のヨウ素が液相から除去された。これらの結果は、バイオオーグメンテーションによる帯水層からの放射性ヨウ素除去技術へのDN11株の利用可能性を示すものである。
-MnO for peroxymonosulfate activation reaction; Via direct electron transfer or via free radical reactionsOuyang, H.*; Wu, C.*; Qiu, X.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Yu, Q.*
Environmental Research, 217, p.114874_1 - 114874_10, 2023/01
被引用回数：12 パーセンタイル：83.28(Environmental Sciences)Recently, it is an urgent issue to develop new degradation technology and environmentally friendly catalyst for industrial plastic waste. Manganese oxides can be a promising candidate for the catalytic degradation of plastic wastes. In this study, we developed a new way for the improvement of -MnO activity for the use of industrial plastic wastes treatment.
/Fe(0) by bacteriaLiu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10
福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 墨田 岳大; 北垣 徹; 大貫 敏彦; 香西 直文
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(6), p.2785 - 2794, 2022/06
被引用回数：4 パーセンタイル：51.78(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所(FDNPP)における燃料デブリは10年以上微生物を含んでいる地下水に保存した。微生物による燃料デブリの変化が起こる可能性がある。本研究では、CeO, ZrO, Fe(0), SiOを用いて燃料デブリの模擬体を調製し、好気性条件下で金属元素酸化細菌として認識されていない2つの常在菌Pseudomonas fluorescens及びBacillus subtilisに曝露して、模擬体の物理的及び化学的変化を調べた。粉末模擬体を用いた実験では、Ce, Zr, Siはほとんど溶解せず、Feを溶解したままFe(II)とFe(III)として液相に存在し、一部溶解した鉄は鉄(水)酸化物のナノ粒子として析出した。ペレット模擬体を用いた実験では、バクテリアはFe(0)粒子表面に選択的に集まり、腐食ピットを作った。これらの結果は地下水中のバクテリアがFDNPPの燃料デブリ中の鉄を腐食し、燃料デブリを多孔質体に変え、ナノサイズの鉄(水)酸化物粒子を水中に放出することを示唆した。
加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05
被引用回数：6 パーセンタイル：55.57(Nuclear Science & Technology)本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。
C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.
Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04
被引用回数：12 パーセンタイル：66.41(Engineering, Environmental)Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg
of 
B and 11.99-1213 mg kg of Li. The 
B/
B (4.15-4.21) and 
Li/
Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances (
4.05 and 12.5, respectively), indicating that B(n,
)Li reactions occurred in BC prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.
田中 万也; 谷 幸則*; 香西 直文; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(2), p.1109 - 1114, 2022/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)本研究では、マンガン酸化菌が形成したマンガン酸化物へのPu(IV)吸着メカニズムについて調べた。他のアクチノイドとの吸着挙動を比較したところ、Pu(IV)はU(VI)と類似しておりTh(IV)とは異なった吸着挙動を示した。このことから、マンガン酸化物表面に吸着したPu(IV)がPu(VI)に酸化されている可能性が示唆された。一方、マンガン酸化菌の菌糸のみに対して吸着実験を行ったところ、一旦菌糸に吸着したPu(IV)が時間とともに水溶液中に脱離していくことが明らかとなった。このことは、微生物から分泌された有機配位子とPu(IV)が錯形成していることを示唆しており、こうした錯形成は中性付近のpH条件下において顕著であった。
Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01
被引用回数：32 パーセンタイル：76.55(Nuclear Science & Technology)Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m
of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.
香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08
被引用回数：42 パーセンタイル：88.28(Engineering, Environmental)Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at 
C, 
Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water (
0.1%), whereas more than 30% Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.
Deng, G.*; Ma, T.*; 田中 万也; 大貫 敏彦*; Qiu, X.*; Yu, Q.*
Geochimica et Cosmochimica Acta, 286, p.143 - 158, 2020/10
被引用回数：7 パーセンタイル：35.77(Geochemistry & Geophysics)シデロフォアの一つであるDFOBに代表されるように、微生物が分泌する強いキレート配位子がCe(IV)と錯体を形成して可溶化することは良く知られている。一方で、多糖類はシデロフォアに比べると弱い配位子であるため、これまで研究がされてこなかった。しかし、多糖類は環境中に豊富に存在することからCe(IV)を可溶化する可能性がある。そこで本研究では、多糖類の一つであるデキストランが共存する系においてMn(IV)酸化物へのCe(III)吸着実験を行った。その結果、デキストランもDFOBと同様にCe(IV)を可溶化することが明らかとなった。
Guo, B.*; Xiong, Y.*; Chen, W.*; Saslow, S. A.*; 香西 直文; 大貫 敏彦*; Dabo, I.*; 笹木 恵子*
Journal of Hazardous Materials, 389, p.121880_1 - 121880_11, 2020/05
被引用回数：55 パーセンタイル：89.33(Engineering, Environmental)To elucidate retention mechanism of cement waste form for radioactive iodine, this paper investigated interaction mechanism between iodine and ettringite, which is a component mineral of cement and has anion exchange ability. We revealed that ettringite has a high capacity for accommodating IO via anion substitution for SO
. The combined iodine K-edge extended X-ray absorption fine structure spectra and first-principles calculations using density functional theory suggested that IO was stabilized in ettringite by hydrogen bonding and electrostatic forces. The bonding charge density analysis of the substituted IO into the ettringite structure revealed the interaction between intercalated IO with the structural water molecules. These results provided valuable insight into the long-term stabilization of anionic iodine species and their migration in cementitious nuclear waste repository or alkaline environments.
大貫 敏彦*; 尾崎 卓郎*; 香西 直文; 宇都宮 聡*
Behavior of Radionuclides in the Environment I; Function of Particles in Aquatic System, p.67 - 92, 2020/00
バクテリアや酵母等の微生物の細胞はアクチノイドを細胞表面に吸着する能力が高く、細胞から分泌されるリン酸イオンはアクチノイドのリン酸塩を作るなど、放射性核種の物理化学状態に微生物が影響することが実験的に知られている。本章では、ソビエト連邦の核技術施設で発生した放射性廃棄物の投棄場所であったカラチャイ湖周辺の地下水に含まれるアクチノイドの移行における微生物の役割を議論する。
on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO as a surrogate of TcO田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.
Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12
被引用回数：24 パーセンタイル：76.02(Chemistry, Physical)本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86
10
eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。
, Zn
+, and Co加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦
Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12
被引用回数：3 パーセンタイル：9.87(Environmental Sciences)本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Coイオンが共存した場合、CoはCo
に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。
大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09
被引用回数：10 パーセンタイル：60.45(Nuclear Science & Technology)Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, 170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.
