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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上のRaを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10 mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.
Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Engineering, Environmental)Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as CsO) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)(Fe,Zn,X)SiO, (Cs,K,Ba)(FeZnX)SiO, and (Cs,K,Ba)(FeZnX)SiO after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.
笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.
Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07
被引用回数:1 パーセンタイル:20.32(Environmental Sciences)Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.
笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.
Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04
被引用回数:8 パーセンタイル:63.45(Engineering, Environmental)Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg of B and 11.99-1213 mg kg of Li. The B/B (4.15-4.21) and Li/Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances (4.05 and 12.5, respectively), indicating that B(n,)Li reactions occurred in BC prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.
Grambow, B.; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 宇都宮 聡*; 高見 龍*; 笛田 和希*; 大貫 敏彦*; Jegou, C.*; Laffolley, H.*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(1), p.1 - 24, 2022/01
被引用回数:24 パーセンタイル:75.68(Nuclear Science & Technology)Following the NPP accident, some hundred tons of nuclear fuel elements of 3 damaged nuclear reactor units were partly molten with even larger masses of steel and concrete structures, creating a big mass of corium and fuels debris. Since ten years, this heat generating mass has been cooled permanently by millions of m of water flowing over them. Knowledge on the interaction of this solid mass with water is crucial for any decommissioning planning. Starting from analyses of the evolutions of the accident in the 3 reactor cores and associated fuel debris formations and some additional isotopic and physiochemical information of debris fragments collected in soils of Fukushima, we review the temporal evolution of the chemistry and leached radionuclide contents of the cooling water. Measured concentration ratios of the actinides and fission products in the water where compared to reported results of laboratory leaching studies with either spent nuclear fuel or simulated fuel debris under a variety of simulated environmental conditions.
Guido-Garcia, F.; 坂本 文徳; David, K.*; 香西 直文; Grambow, B.
Chemosphere, 279, p.130511_1 - 130511_10, 2021/09
被引用回数:1 パーセンタイル:4.41(Environmental Sciences)森林環境における放射性セシウム(Cs)循環機構解明に資するため、しいたけによるCs蓄積挙動を調べた。しいたけは、生体必須元素であるKを吸収するときにCsを吸収すること、しいたけ中にはCsを選択的に蓄積するサイトがないことがわかった。しいたけが吸収したCsのほとんどは、しいたけの枯死後に容易に水に溶け出し、溶け出たCsは粘土鉱物に吸着した。これらの結果は、しいたけ中のCsが水溶性の陽イオンとして含まれることを示す。
木村 建貴*; 福谷 哲*; 池上 麻衣子*; 坂本 文徳; 香西 直文; Grambow, B.*; 米田 稔*
Chemosphere, 276, p.130121_1 - 130121_7, 2021/08
被引用回数:1 パーセンタイル:4.41(Environmental Sciences)土壌環境中でのセシウム(Cs)の移行挙動解明に資するため、Csのバイオタイトへの吸着及びシデロフォアによるバイオタイトからのCs溶解を調べた。ほとんど風化していないバイオタイト粉末試料にCsを吸着させた。バクテリア培養液からシデロフォアを精製し、上記バイオタイト試料に対する5回連続溶解実験を行った。バイオタイトの主要元素(Al, Fe, and Mg)はほぼ化学量論的に溶解した。この結果は、シデロフォアがバイオタイトの破断面を選択的に溶解することを強く示唆している。破断面に吸着したCsが破断面の溶解に伴いすみやかに溶解し、次いでバイオタイト粒子外表面のCsがゆっくりと溶解した。
田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.
Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12
被引用回数:19 パーセンタイル:70.02(Chemistry, Physical)本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.8610eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。
田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.
Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04
被引用回数:10 パーセンタイル:38.44(Chemistry, Applied)本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。
永野 哲志; 長縄 弘親; 鈴木 英哉; 利光 正章*; 三田村 久吉*; 柳瀬 信之*; Grambow, B.
Analytical Sciences, 34(9), p.1099 - 1102, 2018/09
被引用回数:12 パーセンタイル:42.89(Chemistry, Analytical)大量のウラン廃液からウランを連続的に抽出するために、溶媒洗浄型のエマルションフロー(EF)システムを開発した。これまでのEFシステムは有機溶媒を洗浄する仕組みを持っていないために、大量廃液を処理する際には有機溶媒に目的元素が蓄積し抽出性能が劣化するという問題があった。そこで、目的元素の蓄積を抑制するために有機溶媒洗浄ユニットを備えたシステムを新たに開発しウラン廃液処理に適用したところ、抽出性能の劣化を起こすことなく連続処理ができることが分かった。
香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.
Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04
被引用回数:6 パーセンタイル:19.29(Environmental Sciences)バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。
坂本 文徳; 香西 直文; Guido-Garcia, F.; Grambow, B.
no journal, ,
福島第一原子力発電所由来のCsは依然として福島県内の森林地帯に多く滞留したままである。森林における放射性セシウム循環機構解明研究の一環として、福島県川俣町に自生するタマゴタケの各生育段階(卵状, 未成熟, 成熟, 成熟後)と部位別(傘と柄)のCs放射能を測定した。その結果、卵状と成熟サンプルにCsがより濃集していることを確認した。未成熟サンプルはわずかに1個で正確な評価は難しいが、成熟後のきのこの濃集量が減少したのは、一度濃集したCsを再度環境中に放出しているためと考える。傘と柄の濃集割合を比較した結果、成熟期で傘の方が柄よりも多くのCsを濃集していることを確認した。
Guido-Garcia, F.; 木村 建貴*; 坂本 文徳; 香西 直文; David, K.*; Grambow, B.*; 春間 俊克; 山路 恵子*
no journal, ,
きのこ類(菌類)は土壌から放射性セシウムを蓄積し、森林におけるCs循環に大きく寄与すると考えられている。その機構を解明するために、本研究では、きのこ菌糸(Phlebiopsis gigantean)による鉱物の溶解挙動と、しいたけ(Lentinula edodes)子実体におけるCsとKの濃度比Cs/Kを調べた。用いた菌糸は、鉱物溶解能を持つことが知られているシデロフォア生産バクテリアよりも高い鉱物溶解能を示した。鉱物から溶け出たFeは有機物との安定錯体ではなかった。シイタケ子実体のCs/K値の局所分布を調べたところ、Cs/K値はほぼ一定であり、CsがKに比例して蓄積されていること及びCsの特異的結合サイトが椎茸にはないことが明らかになった。
田中 万也; 香西 直文; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; Grambow, B.
no journal, ,
人形峠環境技術センターでは、ウラン坑道から流出する坑水中のラジウム226濃度がセンター外への排出基準を超過している。そのため、センター外に排出する前に坑水中に含まれるラジウムを除去する必要がある。本研究では、このようなラジウム除去の予備実験として、坑水中から単離したマンガン酸化菌により形成するマンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウムの吸着実験を行った。ストロンチウムとバリウムの吸着量はともにNaCl濃度依存性を示したがその程度はバリウムの方がやや小さかった。すべてのNaCl濃度条件においてバリウムの方がストロンチウムに比べて分配係数Kd(固液濃度比)が一桁程度大きかった。0.01M NaCl溶液でのバリウムのKdは2.010 mL/gと高い値を示した。ラジウムとバリウムのイオン半径は類似していることから、ラジウムに対しても同様に高いKd値が期待される。このことから微生物が形成するマンガン酸化物はラジウムを効果的に除去できるものと期待される。
田中 万也; 香西 直文; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; Grambow, B.
no journal, ,
人形峠環境技術センターの鉱山廃水中のラジウム226濃度は当センターの排出基準を超過している。そこで本研究では、ラジウム除去を念頭においた生物性マンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウム吸着実験を行った。バリウム、ストロンチウムの吸着量はともに水溶液のNaCl濃度に依存するが、全体の傾向としてバリウムの方が分配係数Kd値が一桁高かった。人形峠の鉱山廃水と同程度の塩濃度である10mM NaCl水溶液でのバリウムのKd値は10を超えていた。バリウムとラジウムはイオン半径が類似しており、生物性マンガン酸化物はラジウムに対しても同様の高いKdが期待され鉱山廃水の処理において効果的であると考えられる。
Guido-Garcia, F.; 坂本 文徳; 香西 直文; Grambow, B.; Devid, K.*
no journal, ,
セシウムとカリウムの化学的類似性により、菌類によるセシウムの取り込みはカリウムのそれに似ていると考えられている。本研究では、きのこ成育中のセシウム取り込みに対する異なる濃度のカリウムの影響評価と、両者の子実体中の空間分布を決定することを目的とした。モデル生物として子実体発生能力の高さからシイタケを利用した。予備的な結果は、菌床から得られたきのこ中のCsの濃度は添加したカリウムの異なる濃度に明白な関係を示さなかった。より高濃度のCsは、首尾一貫して軸よりも傘で観察された。セシウムとカリウムの分布図作成は重要な空間的変異を示さない。この結果は、セシウムとカリウムは均等に分布し、セシウムに対する特異的もしくは選択的結合サイトは存在しないことを示唆している。
坂本 文徳; 香西 直文; 田中 万也; Grambow, B.*
no journal, ,
福島第一原発事故から6年が経過した。しかし、森林地帯の除染はほとんど手つかずのままである。福島県内の森林土壌の効率的な除染方法を開発するため、最初に我々は約1500種類の真菌によるCs-137の濃集試験を通して真菌の菌糸に濃集するCs-137の放射能を評価する方法を考案した。そして、栄養培地、Cs-137を効率的に濃集する真菌の菌糸、そしてゼオライト, バーミキュライト, 金雲母の混合鉱物で構成される薄い除染バッグを製作した。その除染バッグは福島の森林内の汚染土壌からCs-137を濃集した。鉱物無しでは、菌糸の死後Cs-137が環境中に再放出する。鉱物を加えることにより、菌糸中のCs-137は菌糸の死後も鉱物に安定的に固定された。
Guido-Garcia, F.; 坂本 文徳; 香西 直文; Grambow, B.
no journal, ,
2011年の福島原子力発電所事故により大量の放射性核種が拡散した。7年が経過したが、Csは半減期が長くかつ森林にその多くが残存しており、主な問題の一つとなっている。セシウムはきのこなどの生物に取り込まれたり蓄積したりする可能性がある。その結果として、食物連鎖中にセシウムが取り込まれ、環境中を循環してしまうことが考えられる。きのこによる土壌からのセシウムの取り込み機構を解明することは、セシウムの環境動態の把握の鍵となる。土壌中において、セシウムは粘土鉱物に強く固定されているため、生物はほとんど利用できない。しかし、きのこによって生産される有機酸やシデロホアは、鉱物表面からセシウムを取り除き、生物が利用できるようにする可能性を有している。そこで本研究では、セシウム蓄積能力を事前に評価したおよそ1000の保存株からいくつかを選択した。生産する有機酸をGC-MSで同定し、HPLC-ICP-MSで定量した。これらの有機酸を用いて、セシウム脱離試験を行い、シデロホア試薬との比較を行った。
坂本 文徳; Guido-Garcia, F.; 香西 直文; 田中 万也; Grambow, B.
no journal, ,
放射性セシウムは生物にとってストレスとなるが、一部の植物や菌類が放射性セシウムを濃集することは以前から知られている。我々は微生物による放射性セシウムの除染を目的として、きのこを利用した研究を続けている。きのこの放射性セシウムの濃集機構を明らかにするため、種特異性、発現タンパク質の特定などの解明を試みた。実験の結果、種が同定できたきのこでCsの濃集割合が高かった上位10種と、逆に濃集割合が低かった下位10種を同定した。種による特異性を調べたが、何らかの傾向, 規則性, 特異性を発見することはできなかった。ただし、濃集割合が高い種は培養期間が長く、濃集割合が低い種は培養期間が短い傾向が明らかとなった。タンパク質の二次元電気泳動解析の結果から、Cs存在下で特異的に発現するタンパク質を4種類、消失するタンパク質を5種類特定した。当該タンパク質の機能については現在調査中である。
木村 建貴; Guido-Garcia, F.; 香西 直文; Zhang, S.*; 山路 恵子*; Yu, Q.*; Grambow, B.
no journal, ,
粘土鉱物を溶解するバクテリアの能力を理解するため、南大阪で自制するシロツメクサからシデロホア産生バクテリアを単離した。シデロホア産生能力をCASプレート培地で評価した。この試験では粘土鉱物として、イライト, バイオタイト, バーミキュライト, ノントロナイトを使用した。3種類のバクテリアを培養し、植菌前に遠心分離, 洗浄を行った。乾重量50mgのバクテリアを100mlの改変Balland培地に植菌し、それぞれ100mgの粘土鉱物を添加した。鉄, アルミニウム, ケイ素の濃度はICP-OESで測定した。有機化合物の存在はSEC-ICP-OESで決定した。シデロホアのピークは405nmの吸光度で評価した。その結果、バクテリアが産生するシデロホアは粘土を溶解できることを明らかにした。この結果は、セシウム溶解へのシデロホアの影響は間接的プロセスによると示唆された。