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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
笛田 和希*; 小宮 樹*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; Grambow, B.*; Law, G. T. W.*; et al.
Chemosphere, 328, p.138566_1 - 138566_12, 2023/07
被引用回数：1 パーセンタイル：52.26(Environmental Sciences)Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) derived radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) present a potential health risk through inhalation. Despite their occurrence in indoor environments impacted by the FDNPP accident, little is known about their prevalence. In this study, we quantitatively analyse the distribution and number of CsMPs in indoor dust samples collected from an elementary school located 2.8 km to the southwest of FDNPP. The school had remained untouched until 2016. Then, using a modified version of the autoradiography based "quantifying CsMPs (mQCP) method," we collected samples and determined the number of CsMPs and Cs radioactive fraction (RF) values of the microparticles (defined as total Cs activity from CsMPs / bulk Cs activity of entire sample). The numbers of CsMPs were determined to be 653 - 2570 particles/g and 296 - 1273 particles/g on the first and second floors of the school, respectively. The corresponding RFs ranged between 6.85 - 38.9 % and 4.48 - 6.61 %, respectively. The number of CsMPs and RF values in additional outdoor samples near the school building were and 23 - 63 particles/g and 1.14 - 1.61 %, respectively. The CsMPs were most abundant on the School's first floor near to the entrance, and the relative abundance was high near to the stairs on the second floor, indicating a likely CsMP dispersion path through the building. Additional wetting of the indoor samples combined with autoradiography revealed that indoor dusts had a distinct absence of intrinsic, soluble Cs species like CsOH. Combined, the results indicate that a significant amount of poorly soluble CsMPs were likely contained in initial radioactive airmass plumes from the FDNPP and that the microparticles could penetrate buildings. Clean-up plans for buildings / residential areas impacted by CsMP containing plumes, and monitoring of areas re-opened to the public, should take account of CsMPs in dusts.
C control rods in Fukushima Daiichi nuclear reactors during meltdown; B-Li isotopic signatures in cesium-rich microparticles笛田 和希*; 高見 龍*; 蓑毛 健太*; 諸岡 和也*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 塩津 弘之; 大貫 敏彦*; et al.
Journal of Hazardous Materials, 428, p.128214_1 - 128214_10, 2022/04
被引用回数：6 パーセンタイル：68.71(Engineering, Environmental)Boron carbide control rods remain in the fuel debris of the damaged reactors in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, potentially preventing re-criticality; however, the state and stability of the control rods remain unknown. Sensitive high-resolution ion microprobe analyses have revealed B-Li isotopic signatures in radioactive Cs-rich microparticles (CsMPs) that formed by volatilization and condensation of Si-oxides during the meltdowns. The CsMPs contain 1518-6733 mg kg
of 
B and 11.99-1213 mg kg of Li. The 
B/
B (4.15-4.21) and 
Li/
Li (213-406) isotopic ratios are greater than natural abundances (
4.05 and 12.5, respectively), indicating that B(n,
)Li reactions occurred in BC prior to the meltdowns. The total amount of B released with CsMPs was estimated to be 0.024-62 g, suggesting that essentially all B remains in reactor Units 2 and/or 3 and is enough to prevent re-criticality; however, the heterogeneous distribution of B needs to be considered during decommissioning.
田中 万也; 山崎 信哉*
地球化学, 55(4), p.93 - 95, 2021/12
福島第一原子力発電所事故(福島原発事故)から10年が経過した。本特集号では、地球化学に関連する様々な研究分野からの福島原発事故由来放射性核種の環境動態に関する総説論文をとりまとめた。本特集号を通して、様々な研究分野が放射性核種の環境動態の理解向上に貢献していることが分かる。
on Ni-Zn layered hydroxide salt and its application to removal of ReO as a surrogate of TcO田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 大貫 敏彦; Kaplan, D. I.*; Grambow, B.
Applied Clay Science, 182, p.105282_1 - 105282_8, 2019/12
被引用回数：16 パーセンタイル：67.61(Chemistry, Physical)本研究では、様々な組成を持つ水溶液中でのNi-Zn層状物質への過レニウム酸イオン(過テクネチウム酸イオンのアナログ)の吸着実験を行った。吸着等温線をラングミュアプロットすることで最大吸着量を127.7mg/g (6.86
10
eq/g)と見積もった。Ni-Zn層状物質への過レニウム酸イオンの吸着は可逆プロセスであり、塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオンなどの陰イオンが共存する系では吸着量が低下した。また、EXAFSスペクトル解析の結果、過レニウム酸イオンはNi-Zn層状物質の層間サイトに外圏錯体として静電的に吸着していることが明らかとなった。Ni-Zn層状物質は、これまで陰イオン除去にしばしば用いられてきたMg-Al複水酸化物に比べて共存する陰イオンの影響が小さい。このことから、Ni-Zn層状物質の方が汚染水中の過テクネチウム酸イオンの除去により適していると言える。
investigation of radioactive Cs mobility around litter zone in contaminated forest using spent mushroom substrata大貫 敏彦*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; 佐々木 祥人; 新里 忠史
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.814 - 821, 2019/09
被引用回数：2 パーセンタイル：21.58(Nuclear Science & Technology)食用きのこを栽培した後の副産物である廃菌床(SMS)を利用して、福島県の森林地帯のリター層における放射性セシウム移動の現地調査を行った。粉末状のSMSを0.350.55mのプラスチックバックに詰め、およそ六ヶ月間森林に設置した。その際、バックをそのまま(No treatment)、バックを木製の箱で覆う(With box)、バックを置いた土壌の山側にゼオライトを設置(With zeolite)の3条件を試験した。SMSバックの下の土壌とリターからSMSへの移行係数(TF)を評価した。その結果、設置六ヶ月の「No treatment」と「With zeolite」のTFはおよそ0.01から0.05であった。一方、「With box」のそれは「No treatment」と「With zeolite」の二ヶ月と四ヶ月設置のTFより一桁低いが、六ヶ月ではほぼ同じ値であった。このことは、SMSへの放射性セシウムの濃集は林間雨によるものが主であることを示唆している。さらに、たとえ放射性セシウムが土壌に強固に結合していても、数ヶ月の設置では真菌がリター層の放射性セシウム濃集に関与していることが示唆された。
桑原 彬; 相羽 祇亮*; 山崎 信哉*; 南川 卓也; 松井 信*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 33(7), p.1150 - 1153, 2018/07
被引用回数：7 パーセンタイル：49(Chemistry, Analytical)放射性廃棄物等の分析において、試料の化学的な前処理を省略できる手法として、レーザーアブレーション等の高温プラズマを用いる手法が開発されてきた。しかしながら、高温プラズマ中では各同位体のドップラー広がりにより、スペクトルが干渉し、微量同位体を検出することができない。本研究においては、超音速プラズマ風洞の断熱膨張を用いてプラズマを低温まで冷却することにより、スペクトル分解能を向上する手法を開発した。結果として、キセノン安定同位体のデモンストレーションにおいて、180Kまで冷却できることを明らかにし、従来の分解能に比して10分の1程度まで向上できる手法を開発した。
田中 万也; 渡邊 直子*; 山崎 信哉*; 坂口 綾*; Fan, Q.*; 高橋 嘉夫*
Geochemical Journal, 52(2), p.173 - 185, 2018/00
被引用回数：9 パーセンタイル：43.3(Geochemistry & Geophysics)福島県の山木屋(川俣町)と黒岩(福島市)において河川堆積物を採取し、粒径別の化学組成及び鉱物組成の分析を行った。セシウムを含むアルカリ元素の粒径分布は鉱物組成をよく反映していた。山木屋地点では
Csと
Csが同様の粒径分布を示し、シルト画分から砂画分にかけて濃度が低下した。シルト画分ではセシウムが粘土鉱物に固定されているものと考えられる。一方、黒岩地点では細粒砂・中粒砂画分においてCsとCsの濃度が最も低く、粗粒砂・極粗粒砂画分において高い濃度を示した。これらの粗粒砂画分には風化黒雲母の粒子が肉眼で観察されており、こうした風化黒雲母にセシウムが固定されていると考えられる。山木屋と黒岩は対照的な結果を示したが、それぞれ地点において安定及び放射性セシウムの粒径分布が鉱物組成をよく反映していることが示された。
山崎 信哉*; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦
Applied Geochemistry, 78, p.279 - 286, 2017/03
被引用回数：4 パーセンタイル：18.68(Geochemistry & Geophysics)環境中において、水溶性の六価ウランから難溶性の四価ウランへの還元反応はウランの移動度が劇的に変化するため、重要な反応である。本研究では、嫌気性微生物に由来し酸化還元能を有するフラビン化合物が六価ウラン還元反応に与える影響を電気化学的手法を用いて検討した。フラビンを電気化学的に還元すると、フラビンから六価ウランに電子が移動して四価ウランになることが紫外可視吸収スペクトルから確かめられた。また電気化学測定の結果から、フラビンから六価ウランへの電子移動速度を決定した。また、フラビン化合物が存在することで、六価ウランの見かけ上の還元電位が0.2V上昇し、より還元されやすくなることが新たに分かった。
山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*
Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05
被引用回数：32 パーセンタイル：70.18(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上のCsが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。
Yu, Q.; 大貫 敏彦; 田中 万也; 香西 直文; 山崎 信哉*; 坂本 文徳; 谷 幸則*
Geochimica et Cosmochimica Acta, 174, p.1 - 12, 2016/02
被引用回数：18 パーセンタイル：58.95(Geochemistry & Geophysics)微生物細胞には希土類に対する高い吸着能がある。しかし、環境中での希土類の移行挙動に微生物がどのように影響するのかはわかっていない。本研究では、希土類元素の化学状態に及ぼす微生物活動の影響を調べた。Mn(II)酸化菌であるAeremonium strictumとMn(II)を含む水溶液に希土類元素を入れた。Mn(II)酸化菌からCe(IV)と特異的に結合する生体分子が放出され、その結果、Mn酸化物からのCe(IV)が脱離した。この生体分子は、3価の希土類元素や鉄とは結合しなかったので、休眠細胞から放出されることが知られている、金属に非特異的な有機物とは異なる。
金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.
Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09
高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。
大貫 敏彦; Jiang, M.*; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉*; Yu, Q.; 田中 万也; 宇都宮 聡*; Xia, X.*; Yange, K.*; et al.
Geochimica et Cosmochimica Acta, 163, p.1 - 13, 2015/08
被引用回数：20 パーセンタイル：57.4(Geochemistry & Geophysics)微生物細胞表面における3価Ceのリン酸塩ナノ粒子の生成により、Mn酸化物によるCeの酸化収着が遅延されることを明らかにした。
大貫 敏彦; 坂本 文徳; 山崎 信哉*; 香西 直文; 塩津 弘之; 宇都宮 聡*; 渡辺 直子*; 小崎 完*
Journal of Environmental Radioactivity, 144, p.127 - 133, 2015/06
被引用回数：9 パーセンタイル：27.12(Environmental Sciences)酵母へのCsの吸着に関して、培地中に存在する鉱物の影響を調べた。その結果、鉱物の存在は酵母へのCsの濃集を阻害した。鉱物へのCsの分配係数を調べた、分配係数が大きな鉱物の存在により、酵母へ濃集したCs濃度は少なかった。この結果から、酵母は、鉱物と競合してCsを濃集している。
香西 直文; 山崎 信哉; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 299(3), p.1571 - 1579, 2014/03
被引用回数：4 パーセンタイル：30.92(Chemistry, Analytical)Am(III)のベントナイトに対する吸着挙動を解明するため、吸着実験後に回収した固相に対して、単純化した脱離実験を用いて検討した。吸着脱離実験は、最終pHが2から8の範囲で行った。脱離実験により、ベントナイトに吸着したAmのほとんどは、ベントナイトの主成分であるモンモリロナイトに吸着したことが明らかとなった。モンモリロナイトへのAmの吸着には2種類あることがわかった。一つは、吸着したAmが1M KCl水溶液で脱離される「交換性」の吸着であり、もう一つは1M KCl水溶液で脱離しない「非交換性」の吸着である。交換性の吸着はイオン交換による吸着であり、大部分がAm
の吸着である。非交換性の吸着は、Am水酸化物の強い吸着である。中性pHの水溶液中では、一部のAmがベントナイトの随伴鉱物である鉄鉱物(パイライト)に吸着することが示唆された。
香西 直文; 山崎 信哉; 大貫 敏彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 299(3), p.1581 - 1587, 2014/03
被引用回数：2 パーセンタイル：16.44(Chemistry, Analytical)多鉱物系での放射性核種の吸着挙動及び吸着への鉱物の相互影響を解明するため、本研究では、モンモリロナイトを主成分鉱物として含む二成分鉱物系でのNp(V)の吸着脱離実験を行った。モンモリロナイト-カルサイト系では、カルサイト含有率が高くなるとモンモリロナイト成分へのNpの吸着が減少した。これは、カルサイトから溶解したカルシウムイオンが吸着を妨害したためである。また、カルサイト成分は溶解してしまうため、カルサイトへのNpの吸着は起きなかった。モンモリロナイト-アパタイト系では、モンモリロナイト単独の場合よりもNpの吸着率は大きく増加した。Npはアパタイト成分に濃集したため、モンモリロナイト成分への吸着は減少した。弱酸性から中性の溶液中では、Npは短時間でアパタイト成分に濃集した。pH4以下の水溶液中では、このpH条件でアパタイト成分は完全に溶解するにもかかわらず、時間と共にNpの吸着がゆっくりと増加し、吸着したNpは1M KCl水溶液中で脱離されなかった。このような非交換性の吸着はこれまで報告されたことがない。
坂本 文徳; 大貫 敏彦; 香西 直文; 山崎 信哉; 吉田 善行*; 難波 謙二*
日本原子力学会和文論文誌, 12(4), p.257 - 266, 2013/12
福島第一原子力発電所事故により投下した放射性セシウムの植物中の局所的な分布をオートラジオグラフィー法で解析した。その結果、事故後1年程度では事故以前に生育した枝葉には粒子状の分布が得られたが、事故後に生育た枝葉には放射性Csはほとんど検出されなかった。一方、22ヶ月経過した試料では、事故後に生育した枝葉に検出された。このことは、放射性セシウムは年オーダーの速度で新しい枝葉に分布することを示している。
山崎 信哉; 白井 理*; 加納 健司*; 香西 直文; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
Chemistry Letters, 42(8), p.819 - 821, 2013/08
被引用回数：5 パーセンタイル：24.26(Chemistry, Multidisciplinary)微生物に対するランタノイドイオンの吸着挙動を非生物的な現象として理解するために、生体膜モデルとしてリポソームを用いて吸着挙動を検討した。14種類のランタノイドイオンすべてで、pHが増加すると吸着量も増加した。またランタノイドイオンの吸着率を調べた結果、Euイオンで極大、Erイオンで極小値を得た。この選択的な吸着挙動は微生物表面で見られる結果と一致した。これらの結果から、ランタノイドイオンはリポソームの成分であるリン酸基に対する吸着であることが明らかとなった。また、リポソームは微生物の生体膜表面の良いモデル系であることも示された。
fungal cells; A pH-dependent contribution of phosphoryl functional groupJiang, M. Y.*; 大貫 敏彦; 山崎 信哉; 田中 万也*; 宇都宮 聡*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2283 - 2287, 2013/03
被引用回数：3 パーセンタイル：25.73(Chemistry, Analytical)イッテルビウムの酵母への吸着についてXAFSによる化学種同定により検討した。その結果、リン酸官能基に配位したYbの割合はpH3-5でほぼ一定であった。この結果は、解離していないリン酸基への配位を示唆している。
香西 直文; 大貫 敏彦; 有阪 真; 渡邉 雅之; 坂本 文徳; 山崎 信哉; Jiang, M.
Journal of Nuclear Science and Technology, 49(5), p.473 - 478, 2012/05
被引用回数：64 パーセンタイル：97.82(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所事故由来で降下した放射性Csの化学状態を抽出及び分級により調べた。抽出後に残った放射性Csは、水批により分級された画分よりも大きな雲母鉱物がほとんどない画分に70%以上が存在した。この結果は、雲母鉱物以外の土壌構成物が放射性Csを強く保持している可能性を示している。
