Speciation of iodine isotopes inside and outside of a contaminant plume at the Savannah River Site

米国サバナリバーサイトの汚染地下水プルーム内外におけるヨウ素同位体の化学種組成

Schwehr, K. A.*; 乙坂 重嘉  ; Merchel, S.*; Kaplan, D. I.*; Zhang, S.*; Xu, C.*; Li, H.-P.*; Ho, Y.-F.*; Yeager, C. M.*; Santschi, P. H.*; ASTER Team*

Schwehr, K. A.*; Otosaka, Shigeyoshi; Merchel, S.*; Kaplan, D. I.*; Zhang, S.*; Xu, C.*; Li, H.-P.*; Ho, Y.-F.*; Yeager, C. M.*; Santschi, P. H.*; ASTER Team*

pHを制御する溶媒抽出法と加速器質量分析(AMS)を組合せることにより、環境水中のI/I同位体比をヨウ素化学種(ヨウ化物イオン,ヨウ素酸イオン,有機体ヨウ素)別に定量する簡便な試料前処理法を開発した。本法は、試料水のイオン強度による影響を受けにくいことから、幅広い特性の環境水試料に適用できることが期待される。本法を米国サバナリバーサイトの地下水分析に適用して測定したI濃度を、既報の分析法(溶媒抽出-ガスクロマトグラフ質量分析法)と比較し、分析法の確かさを評価した。さらに同地域において、地下水中のI及びI濃度とそれらの化学種の空間分布を、地下水中のpH,酸化還元電位,有機物濃度等の地球化学的指標と合わせて解析した。結果として、同地域の地下水中のI/I比やI化学種は、強いpH依存性を示しながら変化することがわかった。

A new, accurate and simple pH-dependent solvent extraction method combined with accelerator mass spectrometry (AMS) measurement for I/I isotopes and iodine speciation (iodide, iodate, and organo-I) quantification in liquids of any ionic strength has been developed. We then validated the AMS method for activity concentration measurements with a recently developed gas chromatography mass spectrometry method for I concentrations of 1 Bq/L or higher. This technique was applied to I-contaminated groundwater from the Savannah River Site, USA, and demonstrated changes of I and I concentrations and speciation along a pH, redox potential, and organic carbon gradient. The data suggest that I/I and species distribution is strongly pH dependent. The new method can now be applied to a wide range of chemically-diverse aquatic systems, including uncontaminated environments.