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Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

放射性廃棄物の固化のための低含水リン酸添加CACセメントシステムの開発

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太 ; 目黒 義弘 ; 木下 肇*

Garcia-Lodeiro, I.*; Irisawa, Keita; Meguro, Yoshihiro; Kinoshita, Hajime*

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95$$^{circ}$$Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

The immobilization of low or intermediate-level radioactive wastes in cements is a common practise. Grout, a mixture of Portland cement and supplemental cementitious materials, is commonly used to encapsulate the wastes. However, the conventional cementing process based on portland cement has the risk of hydrogen gas generation, due to the radiolysis of the water intrinsically present in the cement matrix both in the pore solution and the hydrated products. The addition of phosphates to calcium aluminate cement (CAC) is interesting because this system sets and hardens via the acid-based reaction, between the acid phosphate solution and the basic CAC cement. Due to this different mechanism of reaction, it would be possible to generate a solid cementitious product with a reduced water content, which can be beneficial to minimize the risk of hydrogen gas generation associated with the radiolysis of water by radioactive wastes. The present study investigates the effect of water reduction on a phosphate modified CAC systems at different temperatures (35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C) in the initial 7 days of curing. Experimental results indicate that these phosphate-based cements do not form the conventional CAC crystalline hydration products in the condition tested, but provide a structural integrity despite a significant amount of water loss. The results also suggest the formation of hydroxyapatite in samples cured at 95$$^{circ}$$C.

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