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Provenance of uranium particulate contained within Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Unit 1 ejecta material

福島第一原子力発電所1号機から放出した粒子中に含まれるウラン微粒子の起源

Martin, P. G.*; Louvel, M.*; Cipiccia, S.*; Jones, C. P.*; Batey, D. J.*; Hallam, K. R.*; Yang, I. A. X.*; 佐藤 志彦 ; Rau, C.*; Mosselmans, J. F. W.*; Richards, D. A.*; Scott, T. B.*

Martin, P. G.*; Louvel, M.*; Cipiccia, S.*; Jones, C. P.*; Batey, D. J.*; Hallam, K. R.*; Yang, I. A. X.*; Satou, Yukihiko; Rau, C.*; Mosselmans, J. F. W.*; Richards, D. A.*; Scott, T. B.*

二次イオン質量分析(SIMS)測定とシンクロトロン放射(SR)分析技術を福島第一原子力発電所(FDNPP)の1号機原子炉由来のサブミリメートル粒状物質に対して分析を行った。これらの方法によりより大きなSiベースの放出物に含まれるミクロンスケールのU微粒子の分布、状態および同位体組成を調査することが可能であった。SRマイクロフォーカスX線蛍光(SR-micro-XRF)と吸収コントラストSRマイクロフォーカスX線トモグラフィー(SR-micro-XRT)を組み合わせることにより、U微粒子は粒子の外周の周りに位置することがわかった。高多孔質粒子これらの捕捉された粒子のいくつかのシンクロトロン放射マイクロフォーカスX線吸収端近傍構造(SR-micro-XANES)分析により、U(IV)酸化状態で存在することを明らかにした。このUが原発由来であることの確認は、FDNPPの1号機からの出所に特徴的な同位体濃縮比を有する二次イオン質量分析(SIMS)分析によって検証された。これらの結果は、使用済み燃料放出物が存在するという事象シナリオ(炉心1号機からある程度の炉心細分化および放出が起こったこと)の明確な証拠である。このUが環境や健康への危害を表す可能性は低いと予想されるが、将来的に母材であるSi含有バルク粒子の分解が生じると推定される。

Synchrotron radiation (SR) analysis techniques alongside secondary ion mass spectrometry (SIMS) measurements have been made on sub-mm particulate material derived from reactor Unit 1 of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP). Using these methods, it has been possible to investigate the distribution, state and isotopic composition of micron-scale U particulate contained within the larger Si-based ejecta material. Through combined SR micro-focused X-ray fluorescence (SR-micro-XRF) and absorption contrast SR micro-focused X-ray tomography (SR-micro-XRT), the U particulate was found to be located around the exterior circumference of the highly-porous particle. Synchrotron radiation micro-focused X-ray absorption near edge structure (SR-micro-XANES) analysis of a number of these entrapped particles revealed them to exist within the U(IV) oxidation state, as UO$$_{2}$$, and identical in structure to reactor fuel. Confirmation that this U was of nuclear origin ($$^{235}$$U-enriched) was provided through secondary ion mass spectrometry (SIMS) analysis with an isotopic enrichment ratio characteristic of a provenance from reactor Unit 1 at the FDNPP. These results provide clear evidence of the event scenario (that a degree of core fragmentation and release occurred from reactor Unit 1), with such spent fuel ejecta existing; (i) within the stable U(IV) oxidation state; and (ii) contained within a bulk Si-based particle. While this U is unlikely to represent an environmental or health hazard, such assertions would likely change, however, should break-up of the Si-containing bulk particle occur. However, more important to the long-term decommissioning of the reactors (and clean-up) on the FDNPP, is the knowledge that core integrity of reactor Unit 1 was compromised with nuclear material existing outside of the reactors primary containment.

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