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論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Formation of radioactive cesium microparticles originating from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; Characteristics and perspectives

大貫 敏彦*; 佐藤 志彦; 宇都宮 聡*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.790 - 800, 2019/09

Following the identification of radioactive particulates, particularly Cs microparticles (CsMPs) in aerosol samples collected on 14-15 March 2011 at Tsukuba, ~170 km south of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP), numerous reports on CsMPs have been published. This paper reviews recent progress in the measurement and characterization of CsMPs by advanced analytical techniques, including advanced transmission electron microscopy (TEM) and synchrotron X-ray analysis. These analyses revealed that the CsMPs contained Si, Fe, Zn, Cs, and minor quantities of U together with some fission products. Uranium in the CsMPs was identified as being in the form of uraninite and (U,Zr)O$$_{2}$$. Detailed advanced TEM analysis has clarified some of the processes resulting in alteration of constituents of the nuclear fuels and containment vessel materials during this severe accident. In addition, the Tokyo Electric Power Company in cooperation with the Japan Atomic Energy Agency and the International Research Institute for Nuclear Decommissioning issued a detailed report on the elemental compositions and structures of the fuel debris fragments collected inside and outside of the primary containment vessel. This report highlighted the fact that the fuel debris fragments contained nanoparticles with the U and Zr components having similar structures to that of the CsMPs. This similarity in structures has stimulated further research on the structure and elemental constituents, especially for U and Zr in the CsMPs, and has opened up new avenues for studying the chemical characteristics of the fuel debris.

論文

DNA damage induction during localized chronic exposure to an insoluble radioactive microparticle

松谷 悠佑; 佐藤 志彦; 浜田 信行*; 伊達 広行*; 石川 正純*; 佐藤 達彦

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.10365_1 - 10365_9, 2019/07

不溶性放射性微粒子(Cs含有粒子)は、呼吸器系に吸引された後、長期にわたって気管に付着し、微粒子周辺の正常組織に不均一な線量分布をもたらすと考えられている。このような微粒子によってもたらされる生物影響は不明なままであるため、本研究では、均一な被ばくとの比較の中で、微粒子による局所的慢性被ばく下において蓄積される核内DNA損傷を研究した。我々は、微粒子を含むマイクロキャピラリーを、正常肺細胞を含む培養皿に配置し、24時間もしくは48時間被ばく後に核内誘発$$gamma$$-H2AX focusの有意な変化を観察した。モンテカルロ計算と均一被ばくとの比較から、微粒子による局所被ばく下では、遠位細胞に対する細胞間シグナル誘発DNA損傷と近位細胞に対するDNA損傷誘発の低減(防御効果)の両者が誘発されることが示唆された。微粒子による臓器線量は微量であることから、従来の放射線リスク評価で十分であると思われる。本研究により、不溶性Cs含有粒子による不均一暴露下でのDNA損傷の空間分布を定量化することに初めて成功した。

論文

Provenance of uranium particulate contained within Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Unit 1 ejecta material

Martin, P. G.*; Louvel, M.*; Cipiccia, S.*; Jones, C. P.*; Batey, D. J.*; Hallam, K. R.*; Yang, I. A. X.*; 佐藤 志彦; Rau, C.*; Mosselmans, J. F. W.*; et al.

Nature Communications (Internet), 10(1), p.2801_1 - 2801_7, 2019/06

二次イオン質量分析(SIMS)測定とシンクロトロン放射(SR)分析技術を福島第一原子力発電所(FDNPP)の1号機原子炉由来のサブミリメートル粒状物質に対して分析を行った。これらの方法によりより大きなSiベースの放出物に含まれるミクロンスケールのU微粒子の分布、状態および同位体組成を調査することが可能であった。SRマイクロフォーカスX線蛍光(SR-micro-XRF)と吸収コントラストSRマイクロフォーカスX線トモグラフィー(SR-micro-XRT)を組み合わせることにより、U微粒子は粒子の外周の周りに位置することがわかった。高多孔質粒子これらの捕捉された粒子のいくつかのシンクロトロン放射マイクロフォーカスX線吸収端近傍構造(SR-micro-XANES)分析により、U(IV)酸化状態で存在することを明らかにした。このUが原発由来であることの確認は、FDNPPの1号機からの出所に特徴的な同位体濃縮比を有する二次イオン質量分析(SIMS)分析によって検証された。これらの結果は、使用済み燃料放出物が存在するという事象シナリオ(炉心1号機からある程度の炉心細分化および放出が起こったこと)の明確な証拠である。このUが環境や健康への危害を表す可能性は低いと予想されるが、将来的に母材であるSi含有バルク粒子の分解が生じると推定される。

論文

Activity of $$^{90}$$Sr in fallout particles collected in the difficult-to-return zone around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

Zhang, Z.*; 五十嵐 淳哉*; 佐藤 志彦; 二宮 和彦*; 末木 啓介*; 篠原 厚*

Environmental Science & Technology, 53(10), p.5868 - 5876, 2019/05

福島第一原子力発電所周辺で採取したフォールアウト粒子に含まれるストロンチウム90($$^{90}$$Sr)の分析を行なった。採取した放射性粒子にはセシウム137($$^{137}$$Cs)も含まれており、最大4100Bq含まれていた。一方、ストロンチウム90は1.4Bqで$$^{137}$$Cs/$$^{90}$$Srは1000倍以上であった。これらの比は環境中で観測された結果と良くあっており、そして1号機内でのちに観測されたストロンチウム比よりも低くかった。

論文

福島原発周辺土壌中の$$^{36}$$Clの深度・蓄積量分布

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.

JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命の$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)がある。$$^{36}$$Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機$$^{36}$$Clの深度分布を得ることで$$^{36}$$Clの動態を検討し、事故による$$^{36}$$Cl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれる$$^{36}$$Clについても検討した。2017年における深度分布では、$$^{36}$$Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、$$^{36}$$Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.24$$pm$$0.55 ($$times$$10$$^{-12}$$))の値を示した。事故前の$$^{36}$$Cl/Clと比べると$$^{36}$$Cl/Clの増加を示し、事故由来の$$^{36}$$Clは土壌3.6g/cm$$^{2}$$(=5cm深)より深く移動していることが分かった。

論文

Radiocarbon variations in tree rings since 1960 near the Tokai nuclear facility, Japan

松中 哲也*; 笹 公和*; 高橋 努*; 細谷 青児*; 松村 万寿美*; 佐藤 志彦; Shen, H.*; 末木 啓介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 439, p.64 - 69, 2019/01

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

炭素14による環境影響を評価するため、東海原子力発電所周辺で採取した松の切り株から加速器質量分析を使用して炭素14の量を測定した。1959年から2013年までの間において232-403Bq/kgCが確認され、1959-1965年および2011-2013年はバックグラウンドレベルだった。1966-2010年の間は東海原子力発電所および東海再処理工場の公開されている運転履歴にマッチした。一方、これらの炭素14から受ける放射線量は1年あたり3.9$$mu$$Sv以下であり、影響は十分無視できるレベルである。

論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Analysis of two forms of radioactive particles emitted during the early stages of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 箕輪 はるか*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 小野 貴大*; 足立 光司*; et al.

Geochemical Journal, 52(2), p.137 - 143, 2018/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:1.74(Geochemistry & Geophysics)

Two types of radioactive particles have been isolated from environmental samples collected at various distances from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. "Type A" particles are 2-10 $$mu$$m in diameter and display characteristic Cs X-ray emissions when analysed by energy-dispersive X-ray spectrometry (EDS). "Type B" particles are considerably larger, up to 400 $$mu$$m in diameter, with Cs concentrations too low to be detectable by EDS. These larger particles were isolated from the region to the north of the nuclear reactor site, which was contaminated on March 12, 2011. The specific activity of Type B particles is much lower than Type A, and the mean $$^{134}$$Cs$$/^{137}$$Cs ratios are $$sim$$0.93 and 1.04, respectively. The Type B ratio indicates power station Unit 1 as the source, implying that these larger radioactive particles were discharged on March 12. This study found that different type of radioactive particle was released not only on March 15 but also on March 12.

論文

福島第一原子力発電所近隣における事故5年後の土壌調査

二宮 和彦*; 佐藤 志彦; 他53名*

KEK Proceedings 2017-6, p.31 - 34, 2017/11

2011年3月に起こった、東京電力福島第一原子力発電所の事故により、福島県を中心とする陸域に大規模な放射能汚染が起こった。事故後の2011年6月には、日本地球惑星科学連合および日本放射化学会を中心とした有志の研究グループが、汚染状況の把握のための土壌採取のフィールド実験を実施した。これにより初期の汚染状況が明らかとなったが、航空機サーベイ等による汚染状況の把握は継続して行われているものの、実際に土壌を採取して汚染状況の詳細を把握する大規模な調査はそれ以降行われていない。そこで本研究では、福島県内の帰還困難区域を中心として土壌採取のフィールド実験を行い、その分析により現在の汚染状況の把握することを目的に実施した。福島県内の帰還困難区域を中心として、公共施設等を選定したうえで、各自治体との情報交換を行い、除染が行われていない地点を土壌採取場所として選択した。採取土壌は乾燥後、ゲルマニウム半導体検出器を用いた$$gamma$$線測定を実施し、土壌中の放射性セシウム濃度を定量した。なお本発表は本研究に関するシリーズ発表の第1弾で手法に言及した発表であり、詳細な成果は第2弾にて報告する。

論文

Analysis of external surface irregularities on Fukushima-derived fallout particles

Martin, P. G.*; 佐藤 志彦; Griffiths, I.*; Richards, D.*; Scott, T.*

Frontiers in Energy Research (Internet), 5, p.25_1 - 25_9, 2017/09

Three large high radioactivity particulate fragments, each several 100 $$mu$$m in diameter, have been recovered from the region immediately surrounding the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. Through the application of high-resolution electron and ion-beam methods, this work has sought to investigate the structure and composition of this fibrous surface morphology. By evaluating this, a potential material source can be determined, alongside important information relating to the conditions/events at the time of the reactor explosions and catastrophic release of radioactive materials. The results of this study show that the fibrous features associated with these large radiocesium-containing particles share a common elemental composition. With respect to the surrounding particle, the fibers are enriched in Si, Cl, and Fe, while depleted in both Zn and Al. Based on composition, these fibers are ascribed to thermal insulating material used within the plant, which was sufficiently heated during the loss of coolant incident at the plant to be incorporated into the molten ejecta material that rapidly solidified upon quenching in air. Elemental analysis of these fibers does not reveal any evidence of leaching or the presence of actinide materials.

論文

福島第一原子力発電所事故後の福島県北で放射性セシウムに汚染されたサクラ粗皮の除去による除染

杉浦 広幸*; 酒井 創*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*

Radioisotopes, 66(9), p.311 - 319, 2017/09

福島県北の福島市と伊達市で、サクラ粗皮の$$^{137}$$Cs濃度を定量的方法で調査し、付着状況と除染効果について、GMサーベイメーターによる測定とオートラジオグラフィ法により調査した。2015年に福島市で採取したサクラの粗皮の1mm断片の$$^{137}$$Cs濃度は、最高254$$pm$$0.4kBq/kgであった。2011年に高圧洗浄したサクラ粗皮を2014年に採取すると、$$^{137}$$Cs濃度は無庶路の半分以下の22.2$$pm$$0.2kBq/kgであった。オートラジオグラフィーを取得すると、サクラに触れる作業に用いた手袋に、汚染の付着が確認された。サクラ粗皮を金属のこてと金属ブラシで削り取ったところ1,010$$pm$$15cpmであった場所が、95$$pm$$2cpmに低下し、イメージングプレート法でもスポットが大幅に減少していた。

論文

東日本原子力施設周辺の年輪内における1960年以降の炭素14濃度変動

松中 哲也*; 笹 公和*; 高橋 努*; 細谷 青児*; 松村 万寿美*; 末木 啓介*; 佐藤 志彦

第19回AMSシンポジウム・2016年度「樹木年輪」研究会共同開催シンポジウム報告集, p.76 - 79, 2017/06

原子力施設の稼働に伴い放出する$$^{14}$$C放出量を松の木の年輪に含まれる$$^{14}$$Cを測定することで評価した。結果、(1)東海原子力施設周辺における1967-2010年単年輪内の$$^{14}$$C濃度は、北半球バックグラウンドに比べ2.6-70Bq kg$$^{-1}$$C高かった。(2)単年輪内の余剰$$^{14}$$C濃度は、2つの原子力発電所からの$$^{14}$$C放出量変動の影響を受けて、稼働開始時期と終了時期におよそ応答して増加傾向と減少傾向を示した。(3)再処理施設からの$$^{14}$$C放出量が比較的多かった3つの時期(1980年, 1985年, 1992年付近)に余剰$$^{14}$$C濃度の増大が認められた。(4)主として東海原子力施設に由来すると考えられる単年輪内余剰$$^{14}$$Cは、食物摂取による実効線量に換算すると最大で3.9$$mu$$Sv yr$$^{-1}$$程度であった。

論文

福島第一原子力発電所事故により1号機から放出された放射性粒子の放射光マイクロビームX線分析を用いる化学性状の解明

小野 貴大*; 飯澤 勇信*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 寺田 靖子*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

分析化学, 66(4), p.251 - 261, 2017/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:32.86(Chemistry, Analytical)

2011年3月の福島第一原子力発電所事故により、1号機由来の放射性物質が飛来したと考えられる原子力発電所北西地域の土壌から、強放射性の粒子を7点分離した。分離された粒子は100um前後の大きさで歪な形状のものが多く、2号機から放出されたとされる直径数umの球形粒子(Csボール)とは明らかに異なる物理性状を有していた。これらの粒子に対して、大型放射光施設SPring-8において放射光マイクロビームX線を用いた蛍光X線分析、X線吸収端近傍構造分析、X線回折分析を非破壊で適用し、詳細な化学性状を解明した。1号機由来の粒子はCsボールに比べて含有する重金属の種類に富み、特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出され、粒子内で明確な元素の不均一性が見られた。粒子本体はCsボールと同様にケイ酸塩ガラスであったが、Feなど一部の金属元素が濃集した数um程度の結晶性物質を含有していた。これらの粒子は3月12$$sim$$13日に大気中に放出されたものであると考えられ、核燃料と格納容器との熔融がかなり早い段階で進行していたことが示唆された。さらに放出源の推定において、放射性物質自体の化学組成情報が放射能比に代わる新たな指標となることが実証された。

論文

学位論文要録; 福島第一原発事故で生じた帰還困難区域における放射性物質の沈着と放射性粒子の関係の研究

佐藤 志彦

放射化学, (34), p.59 - 61, 2016/09

本発表は2016年2月に著者が提出し、学位を授与された論文の解説記事である。福島第一原子力発電所は重大過酷事故へと至り、大量の放射性物質を環境中へ放出した。最も深刻な汚染は15日午後から16日未明にかけ、福島市方向の北西地域で、降雨に伴って発生したことが知られている。その一方、文部科学省の土壌調査において当該地域を北と西に分断するような銀-110mとセシウム137の放射能比の分岐が確認された。通常、単一イベントによる汚染であれば放射能比に分岐が生じるようなことは考えにくく、汚染発生時の何らかの要因で発生したと考えられるが、その原因は明らかになっていなかった。またほぼ同時期に、つくば市で採取した大気浮遊塵から福島事故由来のCsを含む微粒子が見つかった。しかし福島第一原子力発電所事故では、炉心の爆発や火災の発生は無く、放射性粒子の存在そのものに疑問が呈されていた。本研究では福島事故で汚染した帰還困難区域における汚染の実態を明らかにすることで、北西地域の汚染原因の解明を実施した。さらに放出源を帰属することで、放射性粒子の有無により、粒子生成過程に対する最も合理的な仮説を立てるための重要な基礎情報を得た。

口頭

福島第一原発付近の土壌中の粒子状Csの形態

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 箕輪 はるか*; 中間 茂雄; 吉川 英樹

no journal, , 

福島第一原子力発電所から5km圏内の地域で採取した土壌から、高濃度に事故由来の放射性Csを含む粒子を分離した。粒子の放射能を原子炉停止時に壊変補正すると、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.90であり、1号機の同位体比と一致した。

口頭

福島第一原発周辺で見つかった放射性粒子の特徴

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 藤原 健壮; 中間 茂雄; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、Csを高濃度に濃縮した放射性粒子が放出したことが確認されている。本研究では原子力発電所周辺の特に線量が高いエリアにおいて土壌等を採取し、放射性粒子の分布およびその特徴を分析した。その結果、土壌試料から、複数の放射性粒子が確認された。特に原子力発電所から北北西方向約7kmの地点では数百$$mu$$mに達する放射性粒子が複数見つかった。見つかった放射性粒子は、先行研究において、原子力発電所から20km北西に離れた地点、およびつくば市で見つかった粒子と元素組成、並びに粒子の表面状態が類似していた。

口頭

福島第一原発周辺で発見した放射性粒子

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 藤原 健壮; 中間 茂雄

no journal, , 

福島第一原発周辺で採取した土壌およびダストから放射性粒子の分離を行った。分離したすべての粒子はCs同位体比から、1号機、2号機由来に分けることができ、1号機由来の粒子からのみ$$^{134}$$Cs,$$^{137}$$Csに加えわずかに$$^{125}$$Sbも検出された。また粒子の成分は80wt%がケイ酸であることが判明した。

口頭

福島第一原発事故と放射性粒子

佐藤 志彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故で環境中に放出した放射性物質について、特に原子力発電所から北西に広がる帰還困難区域における化学形態を調査解明した。2014年秋から2015年春にかけて採取した、双葉町および大熊町の土壌試料から、放射性セシウムを高濃度に取り込んだ放射性粒子を発見した。これらの粒子は母材はケイ酸で、鉄や亜鉛も多く含むことが確認された。またこれまで調査で、1号機と2号機から放出したことが明らかになり、1号機粒子と2号機粒子とでは比放射能、微量構成元素、ならびに粒径について違いが見られた。さらに粒子の形状は真球以外にいびつな形状もみられ、表面状態にも様々な状態があることが確認された。加えてこれまでの粒子分析における、粒子表面に付着した繊維状のゴミから、ケイ酸系保温材の溶融により粒子が生成した可能性を検討し、結果、事故進展と粒子生成の可能性がよく説明できることが確認された。

口頭

福島第一原発半径3km圏内における放射性粒子の発生源の検討

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 藤原 健壮

no journal, , 

福島第一原子力発電所(F1NPP)事故では事故初期において、ケイ酸を母材とした事故由来Csを含む放射性粒子が広範囲で見つかっている。F1NPPにおいても1号機が放出源の粒子が分離されているが、粒子全体がどの程度、F1NPP周辺に分布しているかはまだ十分解明されていない。一方、F1NPP周辺には複数の高線量を示す汚染の帯が報告されており、これらの帯と放射性粒子の関係を明らかにすることは、粒子の放出源となった炉を特定し、事故進展プロセスを考察する上で重要な役割を果たすことが期待される。本研究ではF1NPPから半径3km圏内の高線量地域に着目し、放射性粒子の存在と、発生源となった原子炉を検討したので報告する。$$gamma$$線放出核種の定量結果で、F1NPPから北方向で採取した土壌中の$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.92であり先行研究より、1号機由来であると考えられる。しかしそれ以外の原子力発電所周辺は0.96-1.02を示し、2, 3号機に由来する汚染が考えられた。また、3km圏内における放射性粒子は、西側の場所からも数個の放射性粒子が見つかった。西側で得られた粒子のCs同位体比は1.02-1.06を示した。なお粒子の比放射能、構成元素、およびCs同位体比は、これまでに見つかった2号機由来粒子と一致した。今回見つかった放射性粒子は当該地域を汚染したプリュームに含まれていたのではなく、2011年3月15日に2号機から放出したプリュームより飛散した可能性が高いと推定される。

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