Internal structure and composition of Unit 1 particulate revealed through combined synchrotron and mass-spectrometry techniques

シンクロトロンと質量分析技術を組み合わせることで明らかとなった1号機由来粒子の内部構造と組成

Martin, P.*; Scott, T.*; 佐藤 志彦   

Martin, P.*; Scott, T.*; Satou, Yukihiko

福島第一原子力発電所1号機から放出した放射性粒子に対し、Labおよびシンクロトロン放射光(SR)X線トモグラフィー(XRT)の両方を適用することにより内部構造を分析した。代表的な450m 280m 250m粒子の内部構造は、内部容積の24%で非常に多孔質であることが明らかとなった。SR蛍光X線(XRF)による粒子状物質の組成(元素)分析では、いくつかの元素(Sr, Pb、およびZrを含む)の粒子の外側付近で濃縮が確認された。材料表面から押し出された、鉄をベースとした角状の破片やセメント組成物の多くの大きな破片が粒子表面に埋め込まれて観察された。粒子内にあるいくつかの高原子密度粒子に対し行ったSR-X線吸収端構造(XANES)分析により、UがUOとしてU(IV)酸化状態で存在することを確認した。粒子の表面のすぐ下に囲まれたこのミクロンスケールのU材料の同位体分析は、二次イオン質量分析法(SIMS)を使用して、原子炉1号機で使用される3.54wt%のUであることが確認された。

Through the application of both laboratory and synchrotron radiation (SR) X-ray tomography (XRT), the internal structure of a representative 450 m 280 m 250 m particle was shown to be highly porous - with 24% of the internal volume constituted by void space. Compositional (elemental) analysis of the particulate material through SR X-ray fluorescence (XRF) detailed the peripheral enrichment of several elements (including Sr, Pb and Zr) - with the existence of Cs associated near-exclusively with the location of several highly-angular Fe-based fragments, extruding from the materials surface. Many larger fragments of cement composition were additionally observed embedded into the particles surface. SR X-ray absorption near edge structure (XANES) analysis on several high atomic density particles located within the bulk particle confirmed them to be U in composition, existing in the U(IV) oxidation state, as UO. The isotopic analysis of this micron-scale U material enclosed just below the surface of the particle was subsequently determined using secondary ion mass spectrometry (SIMS), having spatially referenced their co-ordinate positions between the different techniques. SIMS mapping revealed the U-rich particle to be 1 m in maximum dimension, consisting of enriched U with 3.54 wtU - used in reactor Unit 1.