Oxidative uranium dissolution from UO in the presence of adsorbed phthalic acid

フタル酸の吸着した二酸化ウランの酸化的溶解反応

熊谷 友多   ; Jonsson, M.*

Kumagai, Yuta; Jonsson, M.*

使用済核燃料の直接地層処分では、地下水が処分システム内に浸食し、最終的には燃料と接触することが想定されている。地下水と接触した燃料の表面では、水の放射線分解の作用により、二酸化ウラン母材が徐々に酸化され、水に溶解する。地下水中には天然の有機物が含まれることから、本研究ではフタル酸をモデル物質として、有機物の吸着が二酸化ウランの溶解反応にどのような影響を及ぼすのかを実験により調べた。まず、フタル酸水溶液中では、二酸化ウラン表面へのフタル酸の吸着が生じ、フタル酸の濃度が高い場合には吸着量は表面の80%に達した。フタル酸の吸着した二酸化ウランに対して、水の放射線分解の模擬として過酸化水素を反応させる実験を行ったところ、高い吸着量に反して、吸着質を含まない水溶液中と同程度のウランの溶解が観測された。この結果から二酸化ウランの表面酸化反応はフタル酸の吸着の影響をほとんど受けないことが分かった。

Contact of water with spent nuclear fuel is anticipated in scenarios of failure of the repository system for the direct disposal of spent fuel. Upon the direct contact of water, the UO matrix of the fuel is expected to gradually dissolve due to oxidation of uranium by the action of ionizing radiation. In this study, we examined effects of organic acid on the UO dissolution by using phthalic acid as a model compound. We investigated oxidation of UO by exposure to HO in aqueous solution containing phthalic acid. Significant adsorption of phthalic acid on UO was observed. The coverage of the surface was estimated to reach 80 %. The HO-exposure experiments revealed that adsorbed phthalic acid has no significant effect on the redox reaction by HO on the UO surface, despite the high surface density. HO oxidation of UO with adsorbed phthalic acid resulted in U dissolution to similar extents with the U dissolution measured in aqueous bicarbonate solutions.