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論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

The Role of surface-bound hydroxyl radicals in the reaction between H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$

Fidalgo, A. B.*; 熊谷 友多; Jonsson, M.*

Journal of Coordination Chemistry, 71(11-13), p.1799 - 1807, 2018/07

二酸化ウランは水中では表面から酸化され、徐々に溶出する。放射線環境下では、水の放射線分解で生じる過酸化水素が二酸化ウランを速やかに酸化するため、溶出が促進される。この過酸化水素による二酸化ウランの酸化反応においては、過酸化水素がウランを酸化せずに分解する副反応が生じることが知られていたが、その反応スキームは分かっていなかった。そこで、この二酸化ウランと過酸化水素の反応について、ウランが酸化された後に速やかに溶出する溶液条件において、過酸化水素濃度に対する依存性を調べた。その結果、過酸化水素の濃度が高くなるにつれて、反応速度定数が下がり、ウランの溶出収率も低くなることが観測された。これは、表面に反応中間体が蓄積され、反応が阻害されたことを示唆する。本研究で用いたウランの溶出が促進される溶液条件では、酸化されたウランが表面に蓄積されることは考えにくいことから、この反応挙動の変化は表面ヒドロキシルラジカルの蓄積による現象であると推定した。

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

最新放射線化学(応用編),18; 固体と水との界面での放射線化学

熊谷 友多

Radioisotopes, 66(11), p.537 - 541, 2017/11

固体と水との混合物に対する放射線効果は、シリカ等の無機酸化物を対象に研究が進められてきた。界面でのエネルギー/電荷移動が多くの実験で確認され、初期過程において有意な影響を持つことが示された。しかし、後続の界面反応は課題として残されている。ここではゼオライト,ウラン酸化物を例に挙げるが、この課題は基礎と応用との隔たりとなっている。ゼオライトと水との混合物では、一般に含水量に比べて高い水素発生量が観測される。エネルギー/電荷移動の概念は、このゼオライトによる水素発生量に対する影響に解釈を与えるに留まっており、定量的な説明はなされていない。ウラン酸化物と水との界面での放射線誘起反応は水との接触下での核燃料の腐食を引き起こす。しかし、水の放射線分解生成物による反応は、過酸化水素と酸素を除いて分かっていない。短寿命活性種の反応に対する理解は、粒界腐食への放射線の影響を知るうえで必要となるだろう。固液界面での放射線化学が有意義な知見として結実するには、エネルギー/電荷移動に後続する反応過程の理解が重要であり、基礎と応用との隔たりを克服するためさらなる研究が必要である。

論文

Hydrogen production by $$gamma$$-ray irradiation from different types of zeolites in aqueous solution

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry C, 121(34), p.18525 - 18533, 2017/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

水の放射線分解による水素発生に対するゼオライトの影響を理解するため、水とゼオライトとの混合物の$$gamma$$線照射による水素発生を研究した。構造および組成の異なる4種類のゼオライトについて種々の含水率の試料を調製し、脱気条件および空気溶存条件にて水素発生を比較した。脱気条件下では、組成に占めるアルミニウムの比率が高いゼオライトを用いた場合に、特に低含水率で高い水素発生量を観測した。水素発生量とゼオライトの化学分析との比較から、ゼオライトに含まれる骨格外アルミニウムが水素発生量を増加させることが示唆された。一方、空気溶存条件かつ高含水率の場合には、水の放射線分解により過酸化水素が生成するため水素発生量の低下が観測された。この水素発生量の低下はアルミニウム含有率の高いゼオライトで顕著であり、その結果4種のゼオライトからの水素発生量は同程度となった。構造および組成の異なるゼオライトで同等の水素発生が観測された結果から、骨格外アルミニウムの関与する反応とは別に、ゼオライトの影響を受けにくい水素発生反応過程が存在すると考えられる。

報告書

プルトニウム研究1棟廃止措置準備作業

瀬川 優佳里; 堀田 拓摩; 北辻 章浩; 熊谷 友多; 青柳 登; 中田 正美; 音部 治幹; 田村 行人*; 岡本 久人; 大友 隆; et al.

JAEA-Technology 2016-039, 64 Pages, 2017/03

JAEA-Technology-2016-039.pdf:5.24MB

本報告書は、プルトニウム研究1棟の廃止措置に関して施設利用者である研究グループが主体的に取り組んだ準備作業についてまとめたものである。プルトニウム研究1棟は、平成25年度から推進された原子力機構改革において、廃止措置対象施設の一つに選定された。廃止措置の決定により、それまで施設を利用してきた研究グループは、実験器具及び測定機器を撤去し、核燃料物質の一部及び放射性同位元素を他施設へ運搬する必要が生じた。放射化学研究グループでは、廃止措置準備を円滑に実施するため平成27年4月に「プルトニウム研究1棟使用機器撤去作業チーム」を立ち上げ、使用機器の撤去、薬品の処分、放射能汚染した可能性がある水銀の安定化処理、核燃料物質の安定化処理、核燃料物質・放射性同位元素の他施設への運搬グローブボックス汚染状況の調査について計画を立案し実施した。核燃料物質の使用の許可に関わる作業を除き、作業は平成27年12月に完了した。本報告書では、今後の老朽化施設廃止の際に役立てられるように、これらの作業について細目立てし、詳細に報告する。

論文

水溶液とゼオライトとの混合物中での$$gamma$$線照射による2-chlorophenolの分解

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (99), p.53 - 56, 2015/04

分離核変換サイクルにおける発熱性核種の線源利用への展開を目指して、$$gamma$$線を用いた水処理法の吸着剤併用による高度化を目的として、水溶性有機物の放射線分解に対するゼオライトの添加効果を調べた。模擬物質として2-クロロフェノール(2-ClPh)の水溶液を用いて、$$gamma$$線照射による分解反応に対する各種ゼオライトの添加効果、溶液pHの影響、2-ClPh濃度の影響を調べた。その結果、モルデナイト型ゼオライト(NaMOR)の添加により2-ClPhがNaMORに吸着し、照射により吸着した2-ClPhが分解することを明らかにした。さらに、2-ClPhが分子状で溶存するpH条件が吸着に適しており分解効率が向上すること、2-ClPh濃度の増加とともに吸着量が増加し、分解が促進されることを明らかにした。

論文

Effect of oxygen on radiolytic hydrogen production from X-type zeolite-water mixtures

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

Effect of oxygen on radiation-induced reactions in zeolite-water mixture was studied, in order to obtain a fundamental understanding on radiolytic hydrogen production from the mixture. The hydrogen production from the mixture of an X-type zeolite with aqueous solution was examined under argon-saturated, aerated, and oxygen-saturated conditions. Three effects of oxygen were proposed based on the obtained results. One effect is preventing dissolved aluminum from producing hydrogen. The solution contained dissolved aluminum, which produces hydrogen through a reaction with hydrated electron. The aluminum elution indicates that oxygen reacts with hydrated electron in competition with dissolved aluminum. Another effect is inhibition of hydrogen produced from the irradiated zeolite. The inhibiting effect was observed in the irradiation of the zeolite with adsorbed water. The other effect is indirect inhibition of hydrogen by promoting hydrogen peroxide generation. The hydrogen production was further inhibited when the zeolite was submerged in water. The further inhibition suggests that hydrogen peroxide from the interstitial water inhibited the hydrogen production.

論文

Decomposition of hydrogen peroxide by $$gamma$$-ray irradiation in mixture of aqueous solution and Y-type zeolite

熊谷 友多

Radiation Physics and Chemistry, 97, p.223 - 232, 2014/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Chemistry, Physical)

Radiolysis of aqueous H$$_{2}$$O$$_{2}$$ solutions in the presence of Y-type zeolite was studied to clarify the radiation-induced reactions of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in water-zeolite heterogeneous systems. The mixtures of the solutions with the zeolite were irradiated by $$gamma$$-rays. H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposed remarkably in the presence of the zeolite. Numerical calculations using a kinetic model were performed and compared with the experimental results. A reaction that decomposes H$$_{2}$$O$$_{2}$$ adsorbed on the zeolite was proposed and introduced into the kinetic model as an effect of the zeolite. The kinetic model calculations satisfactorily explained the measured H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition by adopting a high yield for the introduced reaction. Moreover a comparison of the calculations with the measured production of O$$_{2}$$ indicates that reduction and oxidation of adsorbed H$$_{2}$$O$$_{2}$$ proceeded at comparable yields during decomposition.

論文

X-ray diffraction study on microstructures of shot/laser-peened AISI316 stainless steel

熊谷 正芳*; 秋田 貢一; 板野 祐太*; 今福 宗行*; 大谷 眞一*

Journal of Nuclear Materials, 443(1-3), p.107 - 111, 2013/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:11.96(Materials Science, Multidisciplinary)

X線回折線プロファイル解析により、ショット及びレーザーピーニングした316ステンレス鋼の微視組織を調査した。なお、両試験片の残留応力分布はほぼ同等となるように各ピーニング条件を調整した。X線回折線プロファイル解析の結果、両試験片において転位密度の増加及び結晶子サイズの減少が見られたが、特に、ショットピーニング試験片における変化が大きかった。この差は、ピーニング時の塑性変形メカニズムに起因していると考えられる。

論文

Hydrogen production in $$gamma$$ radiolysis of the mixture of mordenite and seawater

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正; 永石 隆二; 山岸 功; 木村 貴海

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.130 - 138, 2013/02

AA2012-0798.pdf:0.36MB

 被引用回数:13 パーセンタイル:15.14(Nuclear Science & Technology)

Hydrogen production by $$gamma$$-radiolysis of the mixture of mordenite, a zeolite mineral, and seawater was studied in order to provide basic points of view for the influences of zeolite minerals, of the salts in seawater, and of rise in temperature on the hydrogen production by the radiolysis of water. These influences are required to be considered in the evaluation of the hydrogen production from residual water in the waste zeolite adsorbents generated in Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. As the influence of the mordenite, an additional production of hydrogen besides the hydrogen production by the radiolysis of water was observed. The additional hydrogen can be interpreted as the hydrogen production induced by the absorbed energy of the mordenite at the yield of 2.3 $$times$$10$$^{-8}$$ mol/J. The influence of the salts was observed as increase of the hydrogen production. The influence of the salts can be attributed to the reactions of bromide and chloride ions inhibiting the reaction of hydrogen with hydroxyl radical. The influence of the rise in temperature was not significantly observed up to 60 $$^{circ}$$C in the mixture with seawater. The results show that the additional production of hydrogen due to the mordenite had little temperature dependence.

論文

Effects of alumina powder characteristics on H$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production yields in $$gamma$$-radiolysis of water and 0.4M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ aqueous solution

山田 禮司; 熊谷 友多

International Journal of Hydrogen Energy, 37(18), p.13272 - 13277, 2012/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:79.88(Chemistry, Physical)

アルミナ粉体を含む純水並びに0.4硫酸水溶液において、$$gamma$$線による放射線分解で発生する水素並びに過酸化水素の収量に対する粉体特性の効果を調べた。0.4M硫酸水溶液では、水素収量はアルミナ結晶構造に強く依存し、$$alpha$$, $$theta$$, $$gamma$$アルミナの順に減少した。一方、純水では、同様の結晶構造依存性は見られたものの、それ程強いものではなく、むしろアルミナ粉体の比表面積が大きいほど、水素収量は大きかった。過酸化水素の収量は、純水及び0.4硫酸水溶液にアルミナを添加することで大きく減少した。収量の減少量が大きかったため、明確なアルミナ粉体の結晶構造依存性や比表面積依存性は見られなかった。$$gamma$$線照射によるアルミナから水溶液への電子供給とアルミナ表面でのOHラジカルの吸着の観点から、水素発生の促進機構を論じた。

論文

放射性汚染水処理にかかわるゼオライト系吸着剤と海水との混合物からの水素発生量の測定と評価

熊谷 友多; 永石 隆二; 木村 敦; 田口 光正; 西原 健司; 山岸 功; 小川 徹

日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.235 - 239, 2011/12

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物から$$gamma$$線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加,約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

論文

Effect of alumina on the enhancement of hydrogen production and the reduction of hydrogen peroxide in the $$gamma$$-radiolysis of pure water and 0.4M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ aqueous solution

山田 禮司; 熊谷 友多; 永石 隆二

International Journal of Hydrogen Energy, 36(18), p.11646 - 11653, 2011/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:73.73(Chemistry, Physical)

$$^{60}$$Co$$gamma$$線をアルミナ粉末添加の純水並びに0.4M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$水溶液に室温で照射し、発生するH$$_{2}$$並びにH$$_{2}$$O$$_{2}$$を測定した。アルミナ添加量を増加すると、照射溶液のH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度は激減し、それに応じてH$$_{2}$$収量は増加した。これらの増加及び減少効果は照射済みのアルミナを使用した場合には小さくなるが、照射済み粉末を純水で洗浄すると、その効果は回復した。さらに、1-5kGy/hrの$$gamma$$線線量率領域では、0.4M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$水溶液で水素収量が線量率の増加に伴い大きく増加した。これらの観測された現象は、添加したアルミナ粉末により照射溶液中のH$$_{2}$$O$$_{2}$$分子並びにOHラジカルの濃度が減少することで起こり、OHラジカルがアルミナ表面に吸着することに起因しているものと推察した。

論文

Temperature dependent absorption spectra of Br$$^{-}$$, Br$$_{2}$$$$^{.-}$$, and Br$$_{3}$$$$^{-}$$ in aqueous solutions

Lin, M.; Archirel, P.*; Van-Oanh, N. T.*; 室屋 裕佐*; Fu, H.*; Yan, Y.*; 永石 隆二; 熊谷 友多; 勝村 庸介*; Mostafavi, M.*

Journal of Physical Chemistry A, 115(17), p.4241 - 4247, 2011/04

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.91(Chemistry, Physical)

パルスラジオリシス法により水溶液中のBr$$_{2}$$$$^{.-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性を室温から380$$^{circ}$$Cまでの温度領域で測定した。Br$$_{2}$$$$^{.-}$$とBr$$_{3}$$$$^{-}$$の吸収スペクトルの温度依存性は小さく、これらの遷移は結合状態間のものであることがわかった。また、Br$$^{-}$$の水和構造について20と300$$^{circ}$$C、25MPaのもとで古典力学の計算を行った結果、温度によらず第一水和圏の水分子は陰イオンに強く結合していることがわかった。時間依存密度汎関数法によって二つの温度でのBr$$^{-}$$の水和イオンの吸収スペクトルを計算して、実験結果と比較した。

論文

Negative and positive ion trapping by isotopic molecules in cryocrystals in case of solid parahydrogen containing electrons and H$$_{6}$$$$^{+}$$ radical cations

清水 裕太*; 稲垣 誠*; 熊田 高之; 熊谷 純*

Journal of Chemical Physics, 132(24), p.244503_1 - 244503_8, 2010/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

固体パラ水素の放射線分解によって生じた捕捉電子とH$$_{6}$$$$^{+}$$及びその同位体の電子スピン共鳴分光研究を行った。捕捉電子とH$$_{6}$$$$^{+}$$及びその同位体の収量は、パラ水素に添加した少量のD$$_{2}$$及びHDの濃度とともに増加した。われわれはH$$_{2}$$分子のイオン化によって生じた自由電子が、固体パラ水素中のD$$_{2}$$及びHD分子に捕捉されることにより、電子とイオンの再結合が阻害されたものと結論付けた。同じ水素分子でもH$$_{2}$$より、質量の大きなD$$_{2}$$やHDのほうが、捕捉電子から生じる内部電場によるエネルギー準位の変化(Stark Shift)が強いために、自由電子はD$$_{2}$$及びHD近傍に捕捉されたと考えられる。

論文

Pulse radiolysis study on reaction kinetics and pK$$_{a}$$ value of hydroxyl radical at high temperatures

室屋 裕佐*; 高橋 宏行*; 勝村 庸介; Lin, M.; 熊谷 友多; 工藤 久明*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2009, p.71 - 75, 2009/10

OHラジカルは水分解生成物の中で最も酸化力の強い化学種であり、原子炉冷却水の化学環境を決定する重要な化学種の一つである。そのpK値は200$$^{circ}$$Cより高温では精度よく測定されていない。本研究ではパルスラジオリシス法によりOHの反応とpK評価を高温300$$^{circ}$$Cまで測定評価した。安息香酸,ニトロベンゼン,炭酸イオン等との反応で生成するラジカルの吸収スペクトルの測定とともに反応速度を決定した。これらを用いて競合反応法を適用し、OHラジカルのpK$$_{a}$$を300$$^{circ}$$Cまで評価した。

論文

Basic and application studies on chemical responses to quantum beams in heterogeneous systems

永石 隆二; 山田 禮司; 熊谷 友多; 須郷 由美

JAEA-Review 2008-055, JAEA Takasaki Annual Report 2007, P. 160, 2008/11

酸化物材料の共存する水溶液,有機溶媒と水溶液の二相系といった互いに混じり合わない非均質系での放射線誘起反応の研究として、平成19年度は水溶液中の金属イオン還元や水素発生の促進に関与する酸化物粉末の放射線誘起の初期過程、並びにアミド系抽出剤の分解の線質効果を明らかにするための研究に着手した。ここで、シリカコロイドを含んだ水溶液中の6価クロムイオンの還元に関する研究では、シリカコロイドと水由来の酸化性ラジカルとの相互作用によって6価クロムの還元が促進することが示唆された。さらに、アルミナ粉末を添加した水溶液からの水素発生に関する研究では、酸化物添加による水素発生の促進作用が酸化物の種類や量だけではなく、酸化物の結晶構造にも依存することを明らかにした。

論文

H atom, e$$^{-}$$, and H$$_6^{+}$$ ions produced in irradiated solid hydrogens; An Electron spin resonance study

熊田 高之; 牛田 考洋*; 清水 裕太*; 熊谷 純*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1318 - 1322, 2008/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:46.49(Chemistry, Physical)

近年、われわれは$$gamma$$線照射した固体para-H$$_{2}$$(p-H$$_{2}$$)中にH$$_6^{+}$$, p-H$$_{2}$$-HD, p-H$$_{2}$$-D$$_{2}$$混合固体中にそれぞれH$$_{5}$$D$$^{+}$$, H$$_{4}$$D$$_2^{+}$$のESR信号を見つけることに成功した。われわれはまた、H$$_6^{+}$$+HD$$rightarrow$$H$$_{5}$$D$$^{+}$$+H$$_{2}$$やH$$_6^{+}$$+D$$_{2}$$$$rightarrow$$H$$_{4}$$D$$_2^{+}$$+H$$_{2}$$などの、同位体置換反応の観測も行った。H$$_6^{+}$$は固体p-H$$_{2}$$をH$$_6^{+}$$+H$$_{2}$$ $$rightarrow$$H$$_{2}$$+H$$_6^{+}$$反応により拡散し、その拡散は自然同位体比で存在するHD分子とH$$_6^{+}$$+HD反応することで終息する。一方で、同位体置換体H$$_{5}$$D$$^{+}$$, H$$_{4}$$D$$_2^{+}$$, H$$_{2}$$D$$_4^{+}$$イオンは固体p-H$$_{2}$$中を拡散することができず、それらは捕捉電子と半減期5時間程度で対再結合することが判明した。

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