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論文

廃止措置・廃炉化学入門

佐藤修彰*; 亀尾裕; 佐藤宗一; 熊谷友多; 佐藤智徳; 山本正弘*; 渡邉豊*; 永井崇之; 新堀雄一*; 渡邉雅之; et al.

廃止措置・廃炉化学入門, 251 Pages, 2024/09

原子力施設の廃止措置と過酷事故炉の廃炉を対象とし、第1部では燃料化学、分析化学、放射線化学、腐食、除染化学から、廃棄物処理・処分にわたる基礎的な分野について紹介する。第2部では、種々の原子力関連施設の廃止措置に関わる化学を学びながら、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉にはどのような化学的アプローチが必要かつ可能か、廃炉の在り方やそれに必要な研究開発・人材育成などについて触れる。

論文

Consideration of the dielectric response for radiation chemistry simulations

樋川智洋; 甲斐健師; 熊谷友多; 横谷明徳*

Journal of Chemical Physics, 160(21), p.214119_1 - 214119_9, 2024/06

https://doi.org/10.1063/5.0211089

被引用回数：3 パーセンタイル：70.16(Chemistry, Physical)

イオン化によって引き起こされる不均質反応であるスパー反応は、溶液中の放射線分解あるいは光分解反応を左右する重要な反応だが、そのスパーの形成プロセスはまだ解明されていない。その理由の1つとして、イオン化によって生成した荷電種を取り囲む溶媒和分子の誘電応答の影響がまだ明らかになっていないことが挙げられる。誘電応答は誘電率の時間変化に対応しており、スパー形成プロセスにおける反応拡散系に影響を与える可能性がある。そこで本研究では、誘電応答を考慮しながらDebye-Smoluchowski方程式を解くことにより、反応拡散系に対する誘電応答の影響を調べた。荷電種間に働くクーロン力は、誘電応答とともに徐々に減少する。本計算から、誘電応答が完了する前に荷電種間で反応が起こる条件を見積もることが出来た。これまで低LET放射線誘起によるイオン化で生成する自由電子の初期G値が静的な誘電率に依存することは報告されているが、荷電種間が密になる高LET放射線や光誘起の化学反応を扱う場合は誘電応答を考慮することが重要であることが示唆された。

論文

水の放射線分解によるウラン酸化物の化学反応

熊谷友多

放射線(インターネット), 49(1), p.15 - 17, 2024/03

https://doi.org/10.11470/houshasen.49.1_15

水の放射線分解による反応はウラン酸化物の表面を酸化し、ウランの溶解を引き起こす。この反応過程の理解は、使用済み燃料の深地層処分場の安全性評価の化学的基礎であり、また過酷事故後の燃料デブリの取り出しと保管に知見を提供する。これまでにも使用済核燃料からの放射性核種の溶出速度を評価するために、いくつかの化学反応速度モデルが開発されてきた。しかし、最近の実験研究で得られた新たな知見から、UO $_{2}$ 表面での反応過程は従来の反応モデルよりも相当に複雑であること分かってきている。そのため、ウランの表面酸化と溶解の反応機構を再検討するべく基礎研究が進められている。本稿では、その反応機構に関する最近の研究例を紹介する。

論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO $_{2+x}$

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 紀室辰伍; 石寺孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2236104

被引用回数：2 パーセンタイル：49.11(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO $_{2+x}$ surface oxide of UO $_{2}$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO $_{2}$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO $_{2+x}$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO $_{2}$ $^{2+}$ and UO $_{2}$ (CO $_{3}$ ) $_{2}$ $^{2-}$ ) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

燃料デブリ化学の現在地

佐藤修彰*; 桐島陽*; 佐々木隆之*; 高野公秀; 熊谷友多; 佐藤宗一; 田中康介

燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。

論文

UO $_{2}$ dissolution in bicarbonate solution with H $_{2}$ O $_{2}$ ; The Effect of temperature

McGrady, J.; 熊谷友多; 北辻章浩; 桐島陽*; 秋山大輔*; 渡邉雅之

RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09

https://doi.org/10.1039/D2RA08131H

被引用回数：2 パーセンタイル：11.92(Chemistry, Multidisciplinary)

使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUO $_{2}$ が反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、H $_{2}$ O $_{2}$ によるUO $_{2}$ の酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO $_{2}$ 表面におけるH $_{2}$ O $_{2}$ の反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO $_{2}$ 表面でのH $_{2}$ O $_{2}$ の反応機構が変化し、これによりUO $_{2}$ の溶解速度が変化することが分かった。これは、UO $_{2}$ 表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。

論文

Raman identification and characterization of chemical components included in simulated nuclear fuel debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium

日下良二; 熊谷友多; 渡邉雅之; 佐々木隆之*; 秋山大輔*; 佐藤修彰*; 桐島陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2128460

被引用回数：5 パーセンタイル：63.07(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO $_{2}$ , U $_{3}$ O $_{8}$ , (Fe,Cr)UO $_{4}$ (iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO $_{2}$ , tetragonal ZrO $_{2}$ , and Zr $_{3}$ O. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.

論文

ウラン酸化物の放射線による溶解挙動の研究

熊谷友多

放射線化学(インターネット), (115), p.43 - 49, 2023/04

ウラン酸化物の放射線による酸化と水への溶解反応に関する研究は、使用済核燃料の地層処分を背景として進められてきた。またその知見は、原子炉過酷事故で形成される燃料デブリの化学的な安定性を検討する基礎となっている。本稿ではウラン酸化物の放射線よる化学反応について既往研究についても取り上げ、受賞対象となった研究の背景や意義について紹介する。

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO $_{2}$ , Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名龍太郎*; 佐々木隆之*; 児玉雄二*; 小林大志*; 秋山大輔*; 桐島陽*; 佐藤修彰*; 熊谷友多; 日下良二; 渡邉雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.net.2022.12.017

被引用回数：6 パーセンタイル：82.11(Nuclear Science & Technology)

UO $_{2}$ ・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO $_{2}$ 相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O $_{2}$ 固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU $_{3}$ O $_{8}$ と(Fe,Cr)UO $_{4}$ 相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O $_{2}$ が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

論文

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L $_{3}$ -edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO $_{4}$

蓬田匠; 秋山大輔*; 大内和希; 熊谷友多; 東晃太朗*; 北辻章浩; 桐島陽*; 河村直己*; 高橋嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03208

被引用回数：7 パーセンタイル：60.82(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO $_{4}$ 中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO $_{4}$ 中のUのL $_{3}$ 端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO $_{4}$ and CrUO $_{4}$

秋山大輔*; 日下良二; 熊谷友多; 中田正美; 渡邉雅之; 岡本芳浩; 永井崇之; 佐藤修彰*; 桐島陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153847

被引用回数：4 パーセンタイル：54.60(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250 $^{circ}$ C)に対してウラン酸鉄は低温(約800 $^{circ}$ C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

論文

Structure, stability, and actinide leaching of simulated nuclear fuel debris synthesized from UO $_{2}$ , Zr, and stainless-steel

桐島陽*; 秋山大輔*; 熊谷友多; 日下良二; 中田正美; 渡邉雅之; 佐々木隆之*; 佐藤修彰*

Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.153842

被引用回数：9 パーセンタイル：80.08(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故では、UO $_{2}$ やZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO $_{2}$ -Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O $_{2}$ )において1600 $^{circ}$ Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。 $^{237}$ Npおよび $^{241}$ Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO $_{2}$ 相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。

論文

Uranium dissolution and uranyl peroxide formation by immersion of simulated fuel debris in aqueous H $_{2}$ O $_{2}$ solution

熊谷友多; 日下良二; 中田正美; 渡邉雅之; 秋山大輔*; 桐島陽*; 佐藤修彰*; 佐々木隆之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.2023055

被引用回数：3 パーセンタイル：44.16(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。

論文

燃料デブリの過酸化水素による酸化劣化に関する研究

熊谷友多; 日下良二; 中田正美; 渡邉雅之; 秋山大輔*; 桐島陽*; 佐藤修彰*; 佐々木隆之*

放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてH $_{2}$ O $_{2}$ 水溶液への浸漬試験を行った。その結果、H $_{2}$ O $_{2}$ の反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO $_{2}$ 相の固溶体形成によるH $_{2}$ O $_{2}$ に対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。

論文

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川智洋; 熊谷友多; 山下真一*; 伴康俊; 松村達郎

UTNL-R-0502 (インターネット), 2 Pages, 2022/04

東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して2020年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイドの分離プロセスで利用が見込まれるヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド抽出剤(HONTA)について、ドデカン中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。ナノ秒時間領域において、HONTAが分解に至る反応中間体であるHONTAのラジカルカチオンと三重項励起状態が観測された。また電子捕捉剤を添加すると、ラジカルカチオンからと三重項励起状態への移行が鈍化し、さらに3重項励起状態の失活が抑制される結果が得られた。

論文

Radiation chemistry provides nanoscopic insights into the role of intermediate phases in CeO $_{2}$ mesocrystal formation

Li, Z.*; Piankova, D.*; Yang, Y.*; 熊谷友多; Zschiesche, H.*; Jonsson, M.*; Tarakina, N. V.*; Soroka, I. L.*

Angewandte Chemie; International Edition, 61(6), p.e202112204_1 - e202112204_9, 2022/02

https://doi.org/10.1002/anie.202112204

被引用回数：7 パーセンタイル：36.48(Chemistry, Multidisciplinary)

Ce(III)水溶液の放射線誘起酸化反応によるCeO $_{2}$ 形成過程を研究した。Ce(III)はガンマ線照射による水の放射線分解で生じるOHラジカルによりCe(IV)に酸化され、水に対する溶解度が減少するため析出し、最終的にはCeO $_{2}$ が生成する。この反応過程を透過型電子顕微鏡観察とX線結晶構造解析を用いて調べた。その結果、ガンマ線照射によって生成するCeO $_{2}$ は、いくつかの中間的な状態を経てメソ結晶体を形成することを明らかにした。水溶液中でCe(III)が酸化されると、CeO $_{2}$ 析出の前駆体としてアモルファスなCe(IV)水酸化物が生成する。その後、Ce(IV)水酸化物中でCeO $_{2}$ のナノ粒子が成長する。このCeO $_{2}$ ナノ粒子はアモルファス組織の中でゆっくりと配向性を有するようになり、ナノ粒子間の相互作用により規則的な構造を形成したメソ結晶体となる。さらに、このメソ結晶体を徐々に乾燥させることでメソ結晶体がさらに構造化した超結晶(supracrystal)となり、複雑な階層化アーキテクチャが形成されることを明らかにした。

論文

Zeolite-assisted radiolysis of aromatic chlorides mitigating influence of coexisting ions in water matrix

熊谷友多; 木村敦*; 田口光正*; 渡邉雅之

Radiation Physics and Chemistry, 191, p.109831_1 - 109831_8, 2022/02

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2021.109831

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

本研究では、疎水性ゼオライトによる吸着を併用することで、放射線による水中有機物の分解処理の高効率化を試みた。水中有機物の放射線分解処理では、水分解に由来するラジカルの反応を利用するが、それらのラジカルと反応する夾雑イオンが存在すると分解処理の効率が低下するという課題がある。そこで、吸着処理を併用することで夾雑イオンの影響を低減する方法について研究した。組成におけるSi/Al比が高く、疎水性を呈するモルデナイト型ゼオライト(HMOR)を吸着材として利用したところ、HMORに吸着する2-chlorophenolおよび2-chloroanilineの分解反応は、夾雑イオンの存在下でも高い反応効率で進行した。一方で、HMORにほとんど吸着しない2-chlorobenzoic acidの分解反応では、HMORによる吸着処理併用に有意な効果は認められなかった。これらの結果から、吸着によってゼオライト細孔内に有機物を濃縮し、水中の夾雑イオンと空間的に分離することで、放射線による分解反応を促進できることが分かった。

論文

Measurement and evaluation of hydrogen production from mixtures of seawater and zeolite in decontamination of radioactive water

熊谷友多; 永石隆二; 木村敦*; 田口光正*; 西原健司; 山岸功; 小川徹

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.37 - 45, 2021/10

福島第一原子力発電所の放射性汚染水の処理では、汚染水から放射性のセシウムやストロンチウムを除去するためゼオライトが吸着剤として用いられる。吸着処理中や処理後の吸着剤保管時には、水の放射線分解で水素が発生する。安全な処理のためには発生する水素量の評価が重要である。そこで、ゼオライト系吸着剤と海水との混合物からガンマ線照射により発生する水素を測定し、処理時の水素発生量を評価した。海水のみ、吸着剤1wt%添加、約50wt%添加の試料について測定した結果、吸着剤量が1wt%では、海水のみの場合と同等の水素発生量であったが、約50wt%では減少した。しかし、約50wt%添加試料で測定された水素発生量は、混合物中の海水の放射線分解からのみ水素が発生するとして見積もった水素量よりも大きく、吸着剤に付与された放射線エネルギーが水素発生に寄与することが示唆された。汚染水中の核種分析の結果を元に、本研究の実験結果から水素発生量を評価した結果、処理前の汚染水1tからは標準状態で3.6mL/h、処理後の吸着剤では高放射線場となるため、吸着剤1tから1.5L/hの水素が発生すると見積もられた。

論文

The Kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷友多; 渡邉雅之; 桐島陽*; 秋山大輔*; 北村暁; 紀室辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

https://doi.org/10.1039/D1RA05580A

被引用回数：5 パーセンタイル：26.15(Chemistry, Multidisciplinary)

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO $_{3}$ $^{-}$ ) concentrations in the groundwater, as well as H $_{2}$ O $_{2}$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U $_{3}$ O $_{8}$ by H $_{2}$ O $_{2}$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H $_{2}$ O $_{2}$ addition (300 M) to U $_{3}$ O $_{8}$ /bicarbonate mixtures. As the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition at the U $_{3}$ O $_{8}$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H $_{2}$ O $_{2}$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ( 5 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ) to oxidative at high bicarbonate ( 10 mM HCO $_{3}$ $^{-}$ ). Catalytic H $_{2}$ O $_{2}$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

論文

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U $_{3}$ O $_{8}$ ; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下良二; 熊谷友多; 蓬田匠; 高野公秀; 渡邉雅之; 佐々木隆之*; 秋山大輔*; 佐藤修彰*; 桐島陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1854881

被引用回数：8 パーセンタイル：61.40(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H $_{2}$ O $_{2}$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U $_{3}$ O $_{8}$ pellet through immersion in a H $_{2}$ O $_{2}$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U $_{3}$ O $_{8}$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U $_{3}$ O $_{8}$ . We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.