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UO$$_{2}$$ dissolution in bicarbonate solution with H$$_{2}$$O$$_{2}$$; The Effect of temperature

H$$_{2}$$O$$_{2}$$による炭酸塩溶液中のUO$$_{2}$$の溶解; 温度効果

McGrady, J.  ; 熊谷 友多   ; 北辻 章浩  ; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之   

McGrady, J.; Kumagai, Yuta; Kitatsuji, Yoshihiro; Kirishima, Akira*; Akiyama, Daisuke*; Watanabe, Masayuki

使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUO$$_{2}$$が反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUO$$_{2}$$の酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO$$_{2}$$表面におけるH$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO$$_{2}$$表面でのH$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応機構が変化し、これによりUO$$_{2}$$の溶解速度が変化することが分かった。これは、UO$$_{2}$$表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。

Upon nuclear waste canister failure and contact of spent nuclear fuel with groundwater, the UO$$_{2}$$ matrix of spent fuel will interact with oxidants in the groundwater generated by water radiolysis. Bicarbonate (HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) is often found in groundwater, and the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ induced oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ in bicarbonate solution has previously been studied under various conditions. Temperatures in the repository at the time of canister failure will differ depending on the location, yet the effect of temperature on oxidative dissolution is unknown. To investigate, the decomposition rate of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ at the UO$$_{2}$$ surface and dissolution of U$$^{VI}$$ in bicarbonate solution (0.1, 1, 10 and 50 mM) was analysed at various temperatures (10, 25, 45 and 60 $$^{circ}$$C). At [HCO$$_{3}$$$$^{-}$$] $$geqq$$ 1 mM, the apparent equilibrium concentration of U$$^{VI}$$ decreased with increasing temperature. This was attributed to the formation of U$$^{VI}$$-bicarbonate species at the surface and a change in the mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition from oxidative to catalytic. At 0.1 mM, no obvious correlation between temperature and U dissolution was observed, and thermodynamic calculations indicated this was due to a change in the surface species. A pathway to explain the observed dissolution behaviour of UO$$_{2}$$ in bicarbonate solution as a function of temperature was proposed.

発表言語

 :

English

掲載資料名

 :

RSC Advances (Internet)

巻

 :

13

号

 :

40

ページ数

 :

p.28021 - 28029

発行年月

 :

2023/09

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

Dissolution; Reaction Rate; Uranium; Oxidation

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1039/D2RA08131H

研究データの公開先DOI

 :

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使用施設

 :

第4研究棟  

広報プレスリリース

 :

論文解説記事
(成果普及情報誌)

 :

受委託・共同研究相手機関

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Access

 :

- Accesses

InCites™

 :

パーセンタイル：11.92

分野：Chemistry, Multidisciplinary

Altmetrics

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