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中田 陽; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 二川 和郎; 根本 正史; 飛田 慶司; 山田 椋平*; 内山 怜; 山下 大智; et al.
JAEA-Review 2022-078, 164 Pages, 2023/03
JAEA-Review-2022-078.pdf:2.64MB
核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2021年4月から2022年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。
平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.
Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and 
-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu
, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 
L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 
1630 cm
shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.
阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：1 パーセンタイル：71.47(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
Nguyen, T. H.*; Le Ba, T.*; Tran, C. T.*; Nguyen, T. T.*; Doan, T. T. T.*; Do, V. K.; 渡邉 雅之; Pham, Q. M.*; Hoang, S. T.*; Nguyen, D. V.*; et al.
Hydrometallurgy, 213, p.105933_1 - 105933_11, 2022/08
ベトナム・イェンフー希土類精鉱浸出液からトリウム(Th)とウラン(U)を選択的に回収するための連続向流抽出法を系統的に研究した。抽出剤としては、イソパラフィンIP-2028希釈液で調製した一級アミンN1923を用いた。トリウムとウランは、連続ミキサーセトラエクストラクション,スクラビング,逆エクストラクションによって確立された湿式製錬サイクルで選択的に回収され、ラボスケールで実施された。有機相と水相の体積比(O/A比)を管理することにより、ThとUの所望の純度を達成することができる。逆抽出液とラフィネートからそれぞれ高純度のThとUを回収することができ、その後の核物質処理に十分な特性を有している。
, Zr, and stainless-steel桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：88.59(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。
Npおよび
Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：1 パーセンタイル：71.47(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
日下 良二; 渡邉 雅之
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 13(30), p.7065 - 7071, 2022/08
被引用回数：1 パーセンタイル：60.17(Chemistry, Physical)Understanding the chemistry of elements at the bottom of the periodic table is a challenging goal in chemistry. Observing actinide species at interfaces using interface-selective second-order nonlinear optical spectroscopy, such as vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy, is a promising route for developing heavy element chemistry; however, such attempts are scarce. Here, we investigated the phase transfer mechanism of uranyl ions (UO
) in solvent extraction using the di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant dissolved in dodecane organic phase by probing the oil/water liquid-liquid interface using VSFG spectroscopy. The POO
symmetric stretch vibrational signals of the HDEHP ligands clearly demonstrated that uranyl ions form interfacial complexes with HDEHP at the oil/water interface. The interfacial uranyl-HDEHP complexes were formed with uranyl ions coming from both the aqueous and oil phases, strongly suggesting that the interfacial complex is an intermediate to cross the oil/water interface. Density functional theory (DFT) calculations proposed the molecular structure of the interfacial uranyl-HDEHP complex.
北村 晃寿*; 岡嵜 颯太*; 近藤 満*; 渡邊 隆広; 中西 利典*; 堀 利栄*; 池田 昌之*; 市村 康治; 中川 友紀; 森 英樹*
静岡大学地球科学研究報告, (49), p.73 - 86, 2022/07
静岡県熱海市伊豆山地区の逢初川で、2021年7月3日に土石流が発生し、大量の堆積物が流下した。その後の調査で、逢初川の源頭部には盛土があり、そのうちの約55,500m
が崩落し、流下したことが判明した。本研究では、源頭部の崩壊していない盛土の黒色土砂と褐色土砂、3か所の土石流堆積物、2か所の土壌の堆積物試料について、泥質物と砂質物ごとに地球化学・粒子組成分析を行った。その結果、土石流堆積物の組成は、盛土の黒色土砂と褐色土砂の混合で説明される試料もあるが、それでは説明できない試料もある。後者は、盛土の組成の不均一性を示唆する。本研究では盛土の黒色土砂と土石流堆積物が放散虫チャートを含むことを発見した。このチャート片は、黒色土砂のトレーサー物質として有用である。さらに、放散虫チャートの堆積年代はペルム系/三畳系境界付近とそれ以降のジュラ紀、ないし前期白亜紀までに及ぶことが判明した。これは、黒色土砂の供給源の特定に重要な知見となる。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
濱本 真平; 清水 厚志; 猪井 宏幸; 栃尾 大輔; 本間 史隆; 澤畑 洋明; 関田 健司; 渡辺 周二; 古澤 孝之; 飯垣 和彦; et al.
Nuclear Engineering and Design, 388, p.111642_1 - 111642_11, 2022/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)日本原子力研究開発機構は、2011年の福島第一原子力発電所事故を契機に作られ2013年12月に施行された新しい規制要件に、高温工学試験研究炉(HTTR)を適合させた。様々な高温ガス炉(HTTR)安全試験を通じて得られたHTGRに関する知見を基に、既存の構造物,系統及び機器の安全性及び耐震分類が議論された。防護の対象となる構築物,系統及び機器が再検討し、安全機能に影響を及ぼす内的・外的脅威への対策が強化された。さらに、設計基準を超える事故として、多量の放射性物質が放出されるおそれのある事故に対する措置を講じた。我々のこの対応が、新しい規制要求に適合していることを、原子力規制委員会は厳格かつ適切に審査した。2014年11月に提出したHTTRの設置許可変更申請書は、9回の修正を経て2020年6月に承認された。この対応は、高温ガス炉の特性を反映すれば、強化された規制要件を満たすためでも合理的に設計できることを示しており、今後の高温ガス炉の開発の参考になると考える。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*
トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03
核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。
中田 陽; 中野 政尚; 金井 克太; 瀬谷 夏美; 西村 周作; 根本 正史; 飛田 慶司; 二川 和郎; 山田 椋平; 内山 怜; et al.
JAEA-Review 2021-062, 163 Pages, 2022/02
JAEA-Review-2021-062.pdf:2.87MB
核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV 編環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2020年4月から2021年3月までの間に実施した環境放射線モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものである。なお、上記の環境放射線モニタリングの結果において、2011年3月に発生した東京電力株式会社(2016年4月1日付けで東京電力ホールディングス株式会社に変更)福島第一原子力発電所事故で放出された放射性物質の影響が多くの項目でみられた。また、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、平常の変動幅の上限値を超過した値の評価について付録として収録した。
熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之
Radiation Physics and Chemistry, 191, p.109831_1 - 109831_8, 2022/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)本研究では、疎水性ゼオライトによる吸着を併用することで、放射線による水中有機物の分解処理の高効率化を試みた。水中有機物の放射線分解処理では、水分解に由来するラジカルの反応を利用するが、それらのラジカルと反応する夾雑イオンが存在すると分解処理の効率が低下するという課題がある。そこで、吸着処理を併用することで夾雑イオンの影響を低減する方法について研究した。組成におけるSi/Al比が高く、疎水性を呈するモルデナイト型ゼオライト(HMOR)を吸着材として利用したところ、HMORに吸着する2-chlorophenolおよび2-chloroanilineの分解反応は、夾雑イオンの存在下でも高い反応効率で進行した。一方で、HMORにほとんど吸着しない2-chlorobenzoic acidの分解反応では、HMORによる吸着処理併用に有意な効果は認められなかった。これらの結果から、吸着によってゼオライト細孔内に有機物を濃縮し、水中の夾雑イオンと空間的に分離することで、放射線による分解反応を促進できることが分かった。
高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：30.57(Materials Science, Multidisciplinary)The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca
(PO)
Cl) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.
渡辺 力*; 高木 鞠衣*; 下山 宏*; 川島 正行*; 小野寺 直幸; 稲垣 厚至*
Boundary-Layer Meteorology, 181(1), p.39 - 71, 2021/10
被引用回数：4 パーセンタイル：47.23(Meteorology & Atmospheric Sciences)速度場とスカラー場に対する二つの分布関数を用いた格子ボルツマン法を用いて、植生キャノピー内およびその上部における、パッシブスカラを含む流れのラージエディ・シミュレーションを実施した。植物キャノピーが分散型シンクとして機能するトップダウンスカラーの場合、キャノピー上面のスカラー流束は、はるか上方から発生するキャノピーへ侵入する流れ(スイープ)により決定される。一方で、キャノピーからスカラーが放出される現象は、キャノピー上部で発生する渦により引き起こされる。本論文では、この様な渦の発生は、キャノピー上方からの大規模なスイープと、キャノピー内部の幅広い範囲での放出現象が接近することで引き起こされることを明らかとした。
-P for an advanced reprocessing堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10
被引用回数：1 パーセンタイル：30.57(Chemistry, Analytical)抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。
伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.
JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08
JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB
プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。
O decomposition at the U
O
surface in bicarbonate solutionMcGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍
RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08
被引用回数：2 パーセンタイル：30.08(Chemistry, Multidisciplinary)The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO) concentrations in the groundwater, as well as HO produced by water radiolysis. To understand the dissolution of UO by HO in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon HO addition (300 M) to UO/bicarbonate mixtures. As the HO decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of HO decomposition at the UO surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the HO decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate (
5 mM HCO) to oxidative at high bicarbonate (
10 mM HCO). Catalytic HO at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.
大内 和希; 小松 篤史; 鷹尾 康一朗*; 北辻 章浩; 渡邉 雅之
Chemistry Letters, 50(6), p.1169 - 1172, 2021/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)ウランを電極活物質として用いるレドックスフロー電池を構築するためにイオン液体-DMF混合溶媒中での塩化ウラン(IV)の電気化学挙動を調べた。結果としてレドックスフロー電池のアノード反応として利用可能である準可逆なU
/U
対を見出した。
