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論文

New filter concept for removal of fine particle generated in high level radioactive solution

高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.195 - 198, 2025/05

高レベル放射性廃液からの抽出クロマトグラフィ法によるマイナーアクチノイドの回収に係る研究開発を実施している。高レベル放射性廃液中では微粒子が発生する。抽出クロマトグラフィのカラムの閉塞を防ぐため、それを取り除く技術の開発が必要である。シリカビーズ充填カラムにおける微粒子の除去性能を実験的に評価した。シリカビーズ充填カラムにて、アルミナ粉末を回収したところ、0.12から15$$mu$$mの微粒子がカラム閉塞の原因であることが分かり、またシリカビーズを充填したカラムによる微粒子除去は実現可能であることが示された。

論文

Achievements and status of the STRAD project for radioactive liquid waste management

荒井 陽一; 渡部 創; 中原 将海; 船越 智雅; 星野 貴紀; 高畠 容子; 坂本 淳志; 粟飯原 はるか; 長谷川 健太; 吉田 稔生; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.168 - 174, 2025/05

STRADプロジェクトの進捗に係る報告として、CPFホットセルの処理状況とともに、新たなターゲットに係る研究計画と最新のトピックスについて報告する。

論文

The Rechargeable battery using uranium as an active material

大内 和希; 植野 雄大; 渡邉 雅之

Scientific Reports (Internet), 15, p.18515_1 - 18515_7, 2025/05

 被引用回数:0

ウランと鉄を活物質とする非水系蓄電池を初めて実証した。このウラン-鉄蓄電池は、約1.3Vの開回路電圧と安定したサイクル特性を示し、86$$pm$$2%の良好なクーロン効率を示した。これらの特徴は、劣化ウランを革新的な用途に活用するための有望な手段を示唆している。

論文

Spontaneous magnetic field and disorder effects in BaPtAs$$_{1-x}$$Sb$$_x$$ with a honeycomb network

足立 匡*; Ogawa, Taiki*; 小宮山 陽太*; 須村 拓也*; Saito-Tsuboi, Yuki*; Takeuchi, Takaaki*; Mano, Kohei*; Manabe, Kaoru*; 川端 幸樹*; 今津 毅士*; et al.

Physical Review B, 111(10), p.L100508_1 - L100508_6, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

Chiral superconductivity exhibits the formation of novel electron pairs that breaks the time-reversal symmetry and has been actively studied in various quantum materials in recent years. However, despite its potential to provide definitive information, effects of disorder in the crystal structure on the chiral superconductivity has not yet been clarified, and therefore the investigation using a solid-solution system is desirable. We report muon-spin-relaxation ($$mu$$SR) results of layered pnictide BaPtAs$$_{1-x}$$Sb$$_x$$ with a honeycomb network composed of Pt and (As, Sb). We observed an increase of the zero-field $$mu$$SR rate in the superconducting (SC) state at the Sb end of $$x=1.0$$, suggesting the occurrence of a spontaneous magnetic field due to the time-reversal symmetry breaking in the SC state. On the other hand, a spontaneous magnetic field was almost and completely suppressed for the As-Sb mixed samples of $$x=0.9$$ and 0.2, respectively, suggesting that the time-reversal symmetry-breaking SC state in $$x=1.0$$ is sensitive to disorder. The magnetic penetration depth estimated from transverse-field $$mu$$SR measurements at $$x=1.0$$ and 0.2 behaved like weak-coupling $$s$$-wave superconductivity. These seemingly incompatible zero-field and transverse-field $$mu$$SR results of BaPtAs$$_{1-x}$$Sb$$_x$$ with $$x=1.0$$ could be understood in terms of chiral $$d$$-wave superconductivity with point nodes on the three-dimensional Fermi surface.

論文

廃止措置・廃炉化学入門

佐藤 修彰*; 亀尾 裕; 佐藤 宗一; 熊谷 友多; 佐藤 智徳; 山本 正弘*; 渡邉 豊*; 永井 崇之; 新堀 雄一*; 渡邉 雅之; et al.

廃止措置・廃炉化学入門, 251 Pages, 2024/09

原子力施設の廃止措置と過酷事故炉の廃炉を対象とし、第1部では燃料化学、分析化学、放射線化学、腐食、除染化学から、廃棄物処理・処分にわたる基礎的な分野について紹介する。第2部では、種々の原子力関連施設の廃止措置に関わる化学を学びながら、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉にはどのような化学的アプローチが必要かつ可能か、廃炉の在り方やそれに必要な研究開発・人材育成などについて触れる。

論文

Adsorption mechanism of Eu onto newly synthesized fluorous-compound-impregnating adsorbent

荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.

論文

Investigation of adsorption mechanism of Mo(VI) by baker's yeast and applicability to the uranium liquid waste treatment process

荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3585 - 3593, 2024/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:25.62(Chemistry, Analytical)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.

論文

Structure of drifting snow simulated by Lagrangian particle dispersion model coupled with large-eddy simulation using the lattice Boltzmann method

渡辺 力*; 石川 修平*; 川島 正行*; 下山 宏*; 小野寺 直幸; 長谷川 雄太; 稲垣 厚至*

Journal of Wind Engineering and Industrial Aerodynamics, 250, p.105783_1 - 105783_17, 2024/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:73.13(Engineering, Civil)

ラグランジュ粒子分散モデルとラージ・エディ・シミュレーション(LES)コードを組み合わせた漂流雪のシミュレーションを実施した。このモデルは、質量輸送率の流速依存性や粒径分布の変動といった観測された特徴を正確に再現した。また、従来の推定に反して、跳躍層の高さは流速とともに単調に増加することを示した。さらに、推定された跳躍層の高さ付近で跳躍から浮遊への移行が確認され、密な雪の流れが表面近傍流の小規模な低速ストリークと関連していることがわかった。

論文

Securing reversibility of U$$^{V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$redox equilibrium in [emim]Tf$$_{2}$$N-based liquid electrolytes towards uranium redox-flow battery

鷹尾 康一朗*; 大内 和希; 小松 篤史; 北辻 章浩; 渡邉 雅之

European Journal of Inorganic Chemistry, 27(14), p.e202300787_1 - e202300787_7, 2024/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の1-エチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチル)スルホニルアミド([emim]Tf$$_{2}$$N)イオン液体中での電気化学的挙動を研究し、劣化ウランをレドックスフロー電池の電極活物質として利用するために、U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の酸化還元可逆性を達成するために何が必要かを明らかにした。結果として、Cl$$^{-}$$存在下の[emim]Tf$$_{2}$$N中において、グラッシーカーボンを作用電極として用いU$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の酸化還元反応の可逆性を得ることに成功した。また、溶質の拡散性を向上させるために、補助分子溶媒であるN,N-ジメチルホルムアミド(DMF)で希釈した。Cl$$^{-}$$を含む50:50v/vの[emim]Tf$$_{2}$$N-DMF液体電解質中で[U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$Cl$$^{4}$$]$$^{2-}$$ + e$$^{-}$$ = [U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$Cl$$^{4}$$]$$^{3-}$$の可逆的酸化還元反応を示すことに成功した。

論文

Performance comparison of monoamides on U recovery by temperature swing extraction using Ce

岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00444_1 - 23-00444_7, 2024/04

Nuclear fuel fabrication process has generated a large amount of wastes contaminated with enriched uranium, and those have been accumulated for long time in Japan. These waste hasn't treated, because there is no protocol to treat and dispose these. Procedure is proposed; 1) Leaching Uranium from the waste, 2) recovering uranium from the leaching solution, 3) treating residue and secondary waste for disposing in the near field region. Temperature swing extraction technology is one of promising methods to recover uranium efficiently. In the technology, uranium ions are extracted by extraction, and complex with ligands are separated by a polymer with reversible hydrophilic-hydrophobic properties. Monoamides can be adopted to the procedure. However suitable structure of monoamide for the technology is unclear. Therefore, for deciding appropriate structure of monoamides, these with different alkyl chain structures were synthesized, and applicability of the extractants were evaluated by solvent extraction and temperature swing extraction experiments. In experiments, Ce(IV) was used as a simulant of U(IV). Three monoamides were synthesized, and solvent extraction experiments and Temperature swing extraction experiments were carried out.

論文

Fundamental study of perfluoro oil degradative treatment by subcritical water reaction and design of bench-scale equipment

船越 智雅; 渡部 創; 荒井 陽一; 岩本 敏広; 渡部 雅之; 西本 能弘*; 安田 誠*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00445_1 - 23-00445_7, 2024/04

Various types of machine oil are used for analysis and utility equipment, and these organic liquid wastes are stored in nuclear facilities and laboratories. Perfluoro oil, generally used in vacuum pumps, is difficult to decompose because of its chemical stability. In order to achieve complete mineralization of the organic liquid wastes, the application of a subcritical water reaction was examined. In this study, the effect of introducing a functional group into a perfluoro compound on its decomposition performance was experimentally evaluated. First, we carried out the transformation of perfluorohexane to perfluorohexyl iodide or perfluoroheptanoic acid based on reported procedures. Next, laboratory scale batchwise decomposition tests with subcritical water on perfluorohexyl iodide and on perfluoro heptanoic acid were carried out. The decomposition products of each fluorine compound were identified, confirming that subcritical treatment is a promising treatment method.

論文

Overview of development program for engineering scale extraction chromatography MA(III) recovery system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

論文

Optimization in granulation conditions for adsorbent of extraction chromatography

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00407_1 - 23-00407_8, 2024/04

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III)) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle. Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, we applied a granulation technique using a spray dryer that is widely used in industry, and conducted experiments to find the optimal specifications for silica support particles and conditions for the granulation operation. A basic characterization of the adsorbent prepared from the produced particles was carried out by an adsorption test of simulated high level liquid waste.

論文

A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO$$_{2+x}$$

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.61(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO$$_{2+x}$$ surface oxide of UO$$_{2}$$ pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO$$_{2}$$ lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO$$_{2+x}$$ oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$) leading to different rates of reduction and precipitation.

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:26.66(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Ion beam induced luminescence analysis of europium complexes in styrene-divinylbenzene copolymer-coated spherical silica by proton and argon ion beams irradiation

中原 将海; 渡部 創; 竹内 正行; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.144 - 150, 2023/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:80.64(Instruments & Instrumentation)

マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ技術において、荷電粒子誘起発光分析により様々な抽出剤を用いて調製した吸着材中のユウロピウム錯体構造の評価を行った。測定は、量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる陽子ビーム及びサイクロトロン加速器から得られるアルゴンイオンビームを利用して行った。本研究において、抽出剤の種類によって荷電粒子誘起発光スペクトルが変化することが確認され、これらの変化と錯体構造のとの相関について評価を行った。

論文

UO$$_{2}$$ dissolution in bicarbonate solution with H$$_{2}$$O$$_{2}$$; The Effect of temperature

McGrady, J.; 熊谷 友多; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之

RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.93(Chemistry, Multidisciplinary)

使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUO$$_{2}$$が反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUO$$_{2}$$の酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO$$_{2}$$表面におけるH$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO$$_{2}$$表面でのH$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応機構が変化し、これによりUO$$_{2}$$の溶解速度が変化することが分かった。これは、UO$$_{2}$$表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。

論文

Establishing an evaluation method for the aging phenomenon by physical force in fuel debris

鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.839 - 848, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリは、溶融した核燃料物質と原子炉の構造材等で構成された酸化物が多くを占めているため、環境温度の変化により岩石のように劣化する可能性が高い。燃料デブリは10年以上水冷されているが、季節や昼夜の温度変化の影響を少なからず受けていることから、燃料デブリの経年変化挙動を評価するためには環境温度の変化を考慮することが不可欠である。仮に燃料デブリの劣化が進んでいる場合、微粉化した放射性物質が冷却水中に溶出して取出し作業に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、環境温度の繰り返し変化がクラックの発生に与える影響に着目して、燃料デブリの模擬体を用いた加速試験を実施した。その結果、クラックは温度変化を重ねることで増加することを確認し、燃料デブリの簿擬態は熱膨張と収縮による応力により脆化することが判明した。燃料デブリの物理学的な劣化挙動は岩石や鉱物に類似していることが確認され、模擬燃料デブリと環境のモデルでクラックの増加挙動を予測することが可能となった。

論文

Neutron production in the interaction of 200-MeV deuterons with Li, Be, C, Al, Cu, Nb, In, Ta, and Au

渡辺 幸信*; 定松 大樹*; 荒木 祥平; 中野 敬太; 川瀬 頌一郎*; 金 政浩*; 岩元 洋介; 佐藤 大樹; 萩原 雅之*; 八島 浩*; et al.

EPJ Web of Conferences, 284, p.01041_1 - 01041_4, 2023/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

医療用RIの製造や核融合材料の照射損傷、放射性廃棄物の核変換などの研究において重陽子加速器を用いた高強度中性子源が提案されている。そのような中性子源の設計には重陽子を様々な標的に照射した際の中性子生成データが必要である。しかし、重陽子入射中性子生成二重微分断面積などの実験データは十分でない。そこで本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において幅広い原子番号の標的に対する200MeV重陽子入射中性子生成二重微分断面積の系統的な測定を実施した。200MeVの重陽子ビームをビームスウィンガーマグネット内の薄い標的に照射し、放出される中性子を大きさの異なるEJ301検出器(直径及び厚さが2inchと5inch)を7m、20mの位置にそれぞれ設置し、測定した。測定角度は0度から25度までの5角度とし、中性子エネルギーは飛行時間法で決定した。それぞれの測定データは入射エネルギーの半分あたりに特徴的な幅広なピークを示しており、ピークの収量は標的の質量数に従って単調に増加した。DEURACSとPHITSを用いた理論モデル計算との比較の結果、DEURACSの計算結果はPHITSのものよりも実験値に対してより良い一致を示した。加えて、得られたLi, Be, Cの結果を用いてJENDL/DEU-2020とTENDL-2017の核データライブラリのベンチマークを行った。

論文

Raman identification and characterization of chemical components included in simulated nuclear fuel debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium

日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.74(Nuclear Science & Technology)

Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO$$_{2}$$, U$$_{3}$$O$$_{8}$$, (Fe,Cr)UO$$_{4}$$ (iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO$$_{2}$$, tetragonal ZrO$$_{2}$$, and Zr$$_{3}$$O. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.

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