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佐藤 修彰*; 亀尾 裕; 佐藤 宗一; 熊谷 友多; 佐藤 智徳; 山本 正弘*; 渡邉 豊*; 永井 崇之; 新堀 雄一*; 渡邉 雅之; et al.
廃止措置・廃炉化学入門, 251 Pages, 2024/09
原子力施設の廃止措置と過酷事故炉の廃炉を対象とし、第1部では燃料化学、分析化学、放射線化学、腐食、除染化学から、廃棄物処理・処分にわたる基礎的な分野について紹介する。第2部では、種々の原子力関連施設の廃止措置に関わる化学を学びながら、東京電力福島第一原子力発電所の廃炉にはどのような化学的アプローチが必要かつ可能か、廃炉の在り方やそれに必要な研究開発・人材育成などについて触れる。
荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.
荒井 陽一; 長谷川 健太; 渡部 創; 渡部 雅之; 箕輪 一希*; 松浦 治明*; 羽倉 尚人*; 勝木 健太*; 新井 剛*; 小西 康裕*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(7), p.3585 - 3593, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：41.04(Chemistry, Analytical)Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U are generated by solvent extraction of nuclear fuel materials in experiments of reprocessing technologies. Although incineration and denitrification/conversion processes are promising for treating such liquid waste, the installation of large equipment is essential. To give appropriate treatment procedures for radioactive liquid waste generated in nuclear facilities, STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project was started by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) with several organizations. We are focusing on baker's yeasts for their excellent metal ions adsorption characteristics, easy handling and low prices. In order to optimize adsorption performance and operation procedures as the liquid waste treatment technology, adsorption performance of U has to be precisely investigated. In this study, adsorption performance of U and anion from nitric acid solution was investigated by batch-wise adsorption experiments.
渡辺 力*; 石川 修平*; 川島 正行*; 下山 宏*; 小野寺 直幸; 長谷川 雄太; 稲垣 厚至*
Journal of Wind Engineering and Industrial Aerodynamics, 250, p.105783_1 - 105783_17, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Engineering, Civil)ラグランジュ粒子分散モデルとラージ・エディ・シミュレーション(LES)コードを組み合わせた漂流雪のシミュレーションを実施した。このモデルは、質量輸送率の流速依存性や粒径分布の変動といった観測された特徴を正確に再現した。また、従来の推定に反して、跳躍層の高さは流速とともに単調に増加することを示した。さらに、推定された跳躍層の高さ付近で跳躍から浮遊への移行が確認され、密な雪の流れが表面近傍流の小規模な低速ストリークと関連していることがわかった。
O
/U
O
redox equilibrium in [emim]TfN-based liquid electrolytes towards uranium redox-flow battery鷹尾 康一朗*; 大内 和希; 小松 篤史; 北辻 章浩; 渡邉 雅之
European Journal of Inorganic Chemistry, 27(14), p.e202300787_1 - e202300787_7, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)U
O/U
Oの1-エチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチル)スルホニルアミド([emim]TfN)イオン液体中での電気化学的挙動を研究し、劣化ウランをレドックスフロー電池の電極活物質として利用するために、UO/UOの酸化還元可逆性を達成するために何が必要かを明らかにした。結果として、Cl
存在下の[emim]TfN中において、グラッシーカーボンを作用電極として用いUO/UOの酸化還元反応の可逆性を得ることに成功した。また、溶質の拡散性を向上させるために、補助分子溶媒であるN,N-ジメチルホルムアミド(DMF)で希釈した。Clを含む50:50v/vの[emim]TfN-DMF液体電解質中で[UOCl
]
+ e = [UOCl]
の可逆的酸化還元反応を示すことに成功した。
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00444_1 - 23-00444_7, 2024/04
Nuclear fuel fabrication process has generated a large amount of wastes contaminated with enriched uranium, and those have been accumulated for long time in Japan. These waste hasn't treated, because there is no protocol to treat and dispose these. Procedure is proposed; 1) Leaching Uranium from the waste, 2) recovering uranium from the leaching solution, 3) treating residue and secondary waste for disposing in the near field region. Temperature swing extraction technology is one of promising methods to recover uranium efficiently. In the technology, uranium ions are extracted by extraction, and complex with ligands are separated by a polymer with reversible hydrophilic-hydrophobic properties. Monoamides can be adopted to the procedure. However suitable structure of monoamide for the technology is unclear. Therefore, for deciding appropriate structure of monoamides, these with different alkyl chain structures were synthesized, and applicability of the extractants were evaluated by solvent extraction and temperature swing extraction experiments. In experiments, Ce(IV) was used as a simulant of U(IV). Three monoamides were synthesized, and solvent extraction experiments and Temperature swing extraction experiments were carried out.
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00407_1 - 23-00407_8, 2024/04
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III)) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle. Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, we applied a granulation technique using a spray dryer that is widely used in industry, and conducted experiments to find the optimal specifications for silica support particles and conditions for the granulation operation. A basic characterization of the adsorbent prepared from the produced particles was carried out by an adsorption test of simulated high level liquid waste.
船越 智雅; 渡部 創; 荒井 陽一; 岩本 敏広; 渡部 雅之; 西本 能弘*; 安田 誠*
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00445_1 - 23-00445_7, 2024/04
Various types of machine oil are used for analysis and utility equipment, and these organic liquid wastes are stored in nuclear facilities and laboratories. Perfluoro oil, generally used in vacuum pumps, is difficult to decompose because of its chemical stability. In order to achieve complete mineralization of the organic liquid wastes, the application of a subcritical water reaction was examined. In this study, the effect of introducing a functional group into a perfluoro compound on its decomposition performance was experimentally evaluated. First, we carried out the transformation of perfluorohexane to perfluorohexyl iodide or perfluoroheptanoic acid based on reported procedures. Next, laboratory scale batchwise decomposition tests with subcritical water on perfluorohexyl iodide and on perfluoro heptanoic acid were carried out. The decomposition products of each fluorine compound were identified, confirming that subcritical treatment is a promising treatment method.
McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12
被引用回数：1 パーセンタイル：41.04(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO and UO(CO
)) leading to different rates of reduction and precipitation.
荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：41.04(Instruments & Instrumentation)Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K
line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.
中原 将海; 渡部 創; 竹内 正行; 湯山 貴裕*; 石坂 知久*; 石井 保行*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 江夏 昌志*; 加田 渉*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.144 - 150, 2023/09
被引用回数：5 パーセンタイル：91.93(Instruments & Instrumentation)マイナーアクチニド回収のための抽出クロマトグラフィ技術において、荷電粒子誘起発光分析により様々な抽出剤を用いて調製した吸着材中のユウロピウム錯体構造の評価を行った。測定は、量子科学技術研究開発機構のイオン照射施設においてシングルエンド加速器から得られる陽子ビーム及びサイクロトロン加速器から得られるアルゴンイオンビームを利用して行った。本研究において、抽出剤の種類によって荷電粒子誘起発光スペクトルが変化することが確認され、これらの変化と錯体構造のとの相関について評価を行った。
dissolution in bicarbonate solution with HO; The Effect of temperatureMcGrady, J.; 熊谷 友多; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之
RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUOが反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、HOによるUOの酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO表面におけるHOの反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO表面でのHOの反応機構が変化し、これによりUOの溶解速度が変化することが分かった。これは、UO表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。
鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.839 - 848, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリは、溶融した核燃料物質と原子炉の構造材等で構成された酸化物が多くを占めているため、環境温度の変化により岩石のように劣化する可能性が高い。燃料デブリは10年以上水冷されているが、季節や昼夜の温度変化の影響を少なからず受けていることから、燃料デブリの経年変化挙動を評価するためには環境温度の変化を考慮することが不可欠である。仮に燃料デブリの劣化が進んでいる場合、微粉化した放射性物質が冷却水中に溶出して取出し作業に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、環境温度の繰り返し変化がクラックの発生に与える影響に着目して、燃料デブリの模擬体を用いた加速試験を実施した。その結果、クラックは温度変化を重ねることで増加することを確認し、燃料デブリの簿擬態は熱膨張と収縮による応力により脆化することが判明した。燃料デブリの物理学的な劣化挙動は岩石や鉱物に類似していることが確認され、模擬燃料デブリと環境のモデルでクラックの増加挙動を予測することが可能となった。
渡辺 幸信*; 定松 大樹*; 荒木 祥平; 中野 敬太; 川瀬 頌一郎*; 金 政浩*; 岩元 洋介; 佐藤 大樹; 萩原 雅之*; 八島 浩*; et al.
EPJ Web of Conferences, 284, p.01041_1 - 01041_4, 2023/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)医療用RIの製造や核融合材料の照射損傷、放射性廃棄物の核変換などの研究において重陽子加速器を用いた高強度中性子源が提案されている。そのような中性子源の設計には重陽子を様々な標的に照射した際の中性子生成データが必要である。しかし、重陽子入射中性子生成二重微分断面積などの実験データは十分でない。そこで本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において幅広い原子番号の標的に対する200MeV重陽子入射中性子生成二重微分断面積の系統的な測定を実施した。200MeVの重陽子ビームをビームスウィンガーマグネット内の薄い標的に照射し、放出される中性子を大きさの異なるEJ301検出器(直径及び厚さが2inchと5inch)を7m、20mの位置にそれぞれ設置し、測定した。測定角度は0度から25度までの5角度とし、中性子エネルギーは飛行時間法で決定した。それぞれの測定データは入射エネルギーの半分あたりに特徴的な幅広なピークを示しており、ピークの収量は標的の質量数に従って単調に増加した。DEURACSとPHITSを用いた理論モデル計算との比較の結果、DEURACSの計算結果はPHITSのものよりも実験値に対してより良い一致を示した。加えて、得られたLi, Be, Cの結果を用いてJENDL/DEU-2020とTENDL-2017の核データライブラリのベンチマークを行った。
日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：3 パーセンタイル：52.93(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO, UO
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 4 Pages, 2023/05
モノアミド抽出剤と温度応答性ポリマーを用いたゲル化抽出技術のウラン廃棄物処理への適用性の検討を行った。異なる構造を有する3種類のモノアミド抽出剤を用いた模擬溶液の分離試験により、溶液中のCe(IV)をゲル化抽出法により選択的に回収されることが示された。これらの試験結果をもとに、ゲル化抽出法に適したモノアミド抽出剤を選定した。
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 6 Pages, 2023/05
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. In this paper, main tasks which have to be challenged preferentially are discussed based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05
JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：3 パーセンタイル：65.72(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
