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報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2017年度

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 河野 恭彦; 細見 健二; 外間 智規; 西村 朋紘; 松原 菜摘; et al.

JAEA-Review 2018-025, 171 Pages, 2019/02

JAEA-Review-2018-025.pdf:3.81MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2017年4月から2018年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気, 海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の影響が多くの項目で見られた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東京電力福島第一原子力発電所事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Benchmark study of DFT with Eu and Np M$"o$ssbauer isomer shifts using second-order Douglas-Kroll-Hess Hamiltonian

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.20_1 - 20_10, 2018/12

 パーセンタイル:100

fブロック化合物に対する密度汎関数計算の精度向上を目指し、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトを指標として、二次Douglas-Kroll-Hess(DKH2)ハミルトニアンを用いて相対論密度汎関数法のベンチマーク研究を行った。純粋な密度汎関数法による電子交換相互作用とHartree-Fockによる厳密な電子交換相互作用の混合パラメータを変えて、メスバウアー異性体シフトの実験値に対する平均二乗誤差を比較した。その結果、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトに対して、厳密な交換相互作用の割合が、それぞれ30, 60%のときに、平均二乗誤差が最小になることが明らかになった。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.06(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

Computational chemical analysis of Eu(III) and Am(III) complexes with pnictogen-donor ligands using DFT calculations

木村 太己*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Dalton Transactions, 47(42), p.14924 - 14931, 2018/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイド(MA)と希土類の分離メカニズム解明を目的として、密度汎関数計算を用いたEu(III)もしくはAm(III)とニクトゲンドナー(X)配位子(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$X-CH$$_{2}$$-CH$$_{2}$$-X(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$ (X=窒素,リン,ヒ素,アンチモン)との錯体に対する計算化学解析を試みた。配位子との錯体生成ギブズエネルギーを解析した結果、リンドナー配位子がEu(III)と比較してAm(III)と安定に錯体を生成することが示唆された。金属(Eu(III)もしくはAm(III))とニクトゲンドナーとの化学結合を解析した結果、Am(III)とリンとの共有結合性が他のニクトゲンに比べて高く、リンドナー配位子が高いAm(III)選択性を有することが示唆された。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Prediction of the drying behavior of debris in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station for dry storage

仲吉 彬; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 小泉 健治

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1119 - 1129, 2018/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Treatment policies for debris from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station is not decided, however, any policies may include medium and long term storages of debris. Dry storages may be desirable in terms of costs and handlings, but it is necessary to assess generating hydrogen during storages due to radiolysis of accompanied water with debris before debris storages. Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, SiO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$ and cement paste pellets as simulated debris were prepared, which have various porosities and pore size distribution. Weight changes of wet samples were measured at various drying temperatures (100, 200, 300, and 1000$$^{circ}$$C) using a Thermogravimetry, under helium gas flow (50 cc/min) or reduced pressure conditions (reducing pressure rate: 200 Pa in 30 min). From the results, drying curves were evaluated. There is a possibility that cold ceramics can predict drying behaviors of ceramics debris as a simulation because all of the ceramics pellets generally showed similar drying characteristics in this experiment. The cement paste pellets indicated different behavior compared to the ceramics pellets, and the drying time of the cement paste pellets was longer even in 1000$$^{circ}$$C conditions. It is necessary to decide the standard level of the dry state for a drying MCCI products which may be accompanied by concrete.

論文

Variation of half-life and internal-conversion electron energy spectrum between $$^{235m}$$U oxide and fluoride

重河 優大*; 笠松 良崇*; 安田 勇輝*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 篠原 厚*

Physical Review C, 98(1), p.014306_1 - 014306_5, 2018/07

 パーセンタイル:100(Physics, Nuclear)

$$^{235m}$$Uの半減期は化学的環境に依存して変化することが報告されており、本研究では、初めて$$^{235m}$$Uの半減期と内部転換電子エネルギー分光を同一化学的環境下で測定することに成功した。$$^{235m}$$Uの酸化物とフッ化物の試料について測定を行った結果、酸化物に比べフッ化物の半減期は短くなることが観測された。密度汎関数法を用いて内部転換電子エネルギースペクトルのピークを帰属した結果、価電子の化学結合特性の違いが半減期の変化に影響を与えていることが示唆された。

論文

Correlation between Am(III)/Eu(III) selectivity and covalency in metal-chalcogen bonds using density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1129 - 1137, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:4.12(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドとランタノイドの分離メカニズムを理解することを目的として、カルコゲンをドナーとして持つ配位子N(EPMe$$_{2}$$)$$_{2}$$$$^{-}$$ (E = O, S, Se, Te)によるAm(III)イオンとEu(III)イオンの選択性を密度汎関数法によって予測した。単結晶構造に基づいて錯体をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化エネルギーを見積もった。その結果、OドナーはAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと選択的に錯生成し、S, Se, TeドナーはEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成する結果となった。この傾向は、HSAB則におけるソフト酸の分類と一致した。金属とカルコゲンの化学結合解析の結果、Am(III)イオンのf軌道との共有結合性が高いドナーほど、Am(III)イオンに対する選択性が高くなることを示唆した。

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2016年度

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 細見 健二; 永岡 美佳; 外間 智規; 西村 朋紘; 小池 優子; et al.

JAEA-Review 2017-028, 177 Pages, 2018/01

JAEA-Review-2017-028.pdf:3.61MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2016年4月から2017年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の影響が多くの項目でみられた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東京電力福島第一原子力発電所事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

The Structure of a lanthanide complex at an extractant/water interface studied using heterodyne-detected vibrational sum frequency generation

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2809 - 2813, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.06(Chemistry, Physical)

溶媒抽出法は、極めて重要な金属の分離・精製法である。金属の溶媒抽出に一般的に用いられている、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)の様な抽出剤は両親媒性であるため、抽出剤は有機相/水相の界面に集まって金属と錯体を形成し、金属を有機相へ抽出する。この様に溶媒抽出にとって、界面は重要な反応場であるにも関わらず、界面でどの様な金属錯体が形成し、有機相へ抽出されるのか分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光(HD-VSFG)によって、HDEHP単分子膜/水界面に於いて形成した、Eu$$^{3+}$$錯体の構造を調べた。HDEHP/水界面を対象にすることで、界面で形成したEu$$^{3+}$$錯体が有機相へ抽出されること無しに、界面に於けるEu$$^{3+}$$錯体の構造を調べることができた。HD-VSFGによって得た界面の振動スペクトルから、界面に於いて、Eu$$^{3+}$$は上側からHDEHP分子に配位され、水相側から水分子に配位された錯体を形成していることを見出すことができた。この様な錯体構造は有機相中や水相中では見つかっておらず、界面で起こる溶媒抽出機構の核心に迫る初の成果である。

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

Neutron production in deuteron-induced reactions on Li, Be, and C at an incident energy of 102 MeV

荒木 祥平*; 渡辺 幸信*; 北島 瑞希*; 定松 大樹*; 中野 敬太*; 金 政浩*; 岩元 洋介; 佐藤 大樹; 萩原 雅之*; 八島 浩*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 146, p.11027_1 - 11027_4, 2017/09

 パーセンタイル:100

近年、核融合マテリアルの損傷の研究、ホウ素中性子捕捉療法、医療用放射性核種生成等の中性子源として、重陽子入射反応の利用が考えられている。しかし、入射重陽子エネルギー60MeVを超える領域では、重陽子入射反応の理論モデルの検証に必要な実験値はほとんどない。そこで、本研究では、大阪大学核物理研究センター(RCNP)において、100MeVの重陽子入射によるリチウム、ベリリウム及び炭素の中性子生成二重微分断面積(DDX)の測定を行った。測定角度は、0$$^{circ}$$から25$$^{circ}$$の間の6角度とし、飛行時間法により中性子エネルギーを導出した。中性子検出器に、大きさの異なる3台の液体有機シンチレータNE213(直径及び厚さが2インチ, 5インチ, 10インチ)を用い、中性子の飛行距離をそれぞれ7, 24, 74mとした。中性子検出効率は、SCINFUL-QMDコードの計算により導出した。実験結果から、中性子エネルギー強度分布は、重陽子入射エネルギーの半分のエネルギーにおいて、重陽子ブレークアップ過程に起因するなだらかなピーク構造を持つことがわかった。また、PHITSによる計算値は、理論モデルの不備から実験値をよく再現しないことがわかった。

論文

Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びHDEHP/SiO$$_{2}$$-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。

論文

Actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle

佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。

論文

Hydrogen production by $$gamma$$-ray irradiation from different types of zeolites in aqueous solution

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry C, 121(34), p.18525 - 18533, 2017/08

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

水の放射線分解による水素発生に対するゼオライトの影響を理解するため、水とゼオライトとの混合物の$$gamma$$線照射による水素発生を研究した。構造および組成の異なる4種類のゼオライトについて種々の含水率の試料を調製し、脱気条件および空気溶存条件にて水素発生を比較した。脱気条件下では、組成に占めるアルミニウムの比率が高いゼオライトを用いた場合に、特に低含水率で高い水素発生量を観測した。水素発生量とゼオライトの化学分析との比較から、ゼオライトに含まれる骨格外アルミニウムが水素発生量を増加させることが示唆された。一方、空気溶存条件かつ高含水率の場合には、水の放射線分解により過酸化水素が生成するため水素発生量の低下が観測された。この水素発生量の低下はアルミニウム含有率の高いゼオライトで顕著であり、その結果4種のゼオライトからの水素発生量は同程度となった。構造および組成の異なるゼオライトで同等の水素発生が観測された結果から、骨格外アルミニウムの関与する反応とは別に、ゼオライトの影響を受けにくい水素発生反応過程が存在すると考えられる。

論文

Bonding study on trivalent europium complexes by combining M$"o$ssbauer isomer shifts with density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Radioisotopes, 66(8), p.289 - 300, 2017/08

Eu錯体の配位結合におけるf電子の役割を理解することを目的として、相対論密度汎関数計算をEu(III)錯体に適用した。既報の$$^{151}$$Euメスバウアー異性体シフト実験値とEu原子核位置での電子密度計算値の線形性を比較することによって、B2PLYP理論がメスバウアー異性体シフトを最もよく再現することが分かった。また、分子軌道に基づく電子密度の解析によって、d及びf電子が配位結合に大きく関与していることを明らかにした。

論文

Granulation study of porous silica particles for MA recovery process

後藤 一郎; 小藤 博英; 折内 章男; 渡部 創; 竹内 正行

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

抽出クロマトグラフィ技術を利用した高レベル放射性廃液からのMA分離開発を進めている。本技術の吸着材は、平均粒径50$$mu$$mの多孔質シリカ粒子に高分子ポリマーを被覆し、金属イオンと相互作用する抽出剤を含浸させている。吸着材性能は、抽出剤の能力やポリマーの抽出剤保持性能等に加えて、骨格となるシリカ粒子の粒子径及び細孔径に依存する。本研究では、シリカ粒子の粒子径及び細孔径を制御するため、噴霧乾燥法を用いて、運転条件及び装置構造をパラメータとして造粒を行った。原料液には数十nmの平均粒径を有するシリカ粒子を分散させた溶液を用い、造粒運転で得られた粒子を焼成することで分相させて細孔を得た。多孔質粒子の粒子径及び細孔径に加え、ポリマー被覆、抽出剤含浸後の吸着材性能の評価を行った。

報告書

プルトニウム研究1棟廃止措置準備作業

瀬川 優佳里; 堀田 拓摩; 北辻 章浩; 熊谷 友多; 青柳 登; 中田 正美; 音部 治幹; 田村 行人*; 岡本 久人; 大友 隆; et al.

JAEA-Technology 2016-039, 64 Pages, 2017/03

JAEA-Technology-2016-039.pdf:5.24MB

本報告書は、プルトニウム研究1棟の廃止措置に関して施設利用者である研究グループが主体的に取り組んだ準備作業についてまとめたものである。プルトニウム研究1棟は、平成25年度から推進された原子力機構改革において、廃止措置対象施設の一つに選定された。廃止措置の決定により、それまで施設を利用してきた研究グループは、実験器具及び測定機器を撤去し、核燃料物質の一部及び放射性同位元素を他施設へ運搬する必要が生じた。放射化学研究グループでは、廃止措置準備を円滑に実施するため平成27年4月に「プルトニウム研究1棟使用機器撤去作業チーム」を立ち上げ、使用機器の撤去、薬品の処分、放射能汚染した可能性がある水銀の安定化処理、核燃料物質の安定化処理、核燃料物質・放射性同位元素の他施設への運搬グローブボックス汚染状況の調査について計画を立案し実施した。核燃料物質の使用の許可に関わる作業を除き、作業は平成27年12月に完了した。本報告書では、今後の老朽化施設廃止の際に役立てられるように、これらの作業について細目立てし、詳細に報告する。

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