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Securing reversibility of U$$^{V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$redox equilibrium in [emim]Tf$$_{2}$$N-based liquid electrolytes towards uranium redox-flow battery

ウランレドックスフロー電池に向けた[emim]Tf$$_{2}$$N系液体電解質中におけるU$$^{V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$酸化還元平衡の可逆性の確保

鷹尾 康一朗*; 大内 和希  ; 小松 篤史 ; 北辻 章浩  ; 渡邉 雅之   

Takao, Koichiro*; Ouchi, Kazuki; Komatsu, Atsushi; Kitatsuji, Yoshihiro; Watanabe, Masayuki

U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の1-エチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチル)スルホニルアミド([emim]Tf$$_{2}$$N)イオン液体中での電気化学的挙動を研究し、劣化ウランをレドックスフロー電池の電極活物質として利用するために、U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の酸化還元可逆性を達成するために何が必要かを明らかにした。結果として、Cl$$^{-}$$存在下の[emim]Tf$$_{2}$$N中において、グラッシーカーボンを作用電極として用いU$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の酸化還元反応の可逆性を得ることに成功した。また、溶質の拡散性を向上させるために、補助分子溶媒であるN,N-ジメチルホルムアミド(DMF)で希釈した。Cl$$^{-}$$を含む50:50v/vの[emim]Tf$$_{2}$$N-DMF液体電解質中で[U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$Cl$$^{4}$$]$$^{2-}$$ + e$$^{-}$$ = [U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$Cl$$^{4}$$]$$^{3-}$$の可逆的酸化還元反応を示すことに成功した。

Electrochemical behavior of U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$ in 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethyl)sulfonylamide ([emim]Tf$$_{2}$$N) ionic liquid was studied to clarify what are required to attain its redox reversibility for utilizing depleted U as an electrode active material in a redox flow battery. As a result, reversibility of the U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$/U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$ redox reaction was successfully achieved in use of a glassy carbon working electrode under presence of Cl$$^{-}$$ in [emim]Tf$$_{2}$$N. To improve diffusivity of solutes, [emim]Tf$$_{2}$$N diluted with an auxiliary molecular solvent, N,N-dimethylformamide (DMF). We have succeeded in demonstrating a reversible redox reaction of [U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$Cl$$^{4}$$]$$^{2-}$$ + e$$^{-}$$ = [U$$^{rm V}$$O$$_{2}$$Cl$$^{4}$$]$$^{3-}$$ in the 50:50 v/v [emim]Tf$$_{2}$$N-DMF liquid electrolyte containing Cl$$^{-}$$.

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分野:Chemistry, Inorganic & Nuclear

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