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柳澤 華代; 松枝 誠; 岡 壽崇; 北辻 章浩
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 335(3), p.2091 - 2100, 2026/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)Conventional methods for determining neptunium-237 are labor-intensive and time-consuming, involving manual valence adjustments followed by chemical separation. These procedures are typically performed in open systems, which increases the risks of contamination, sample loss, and radiation exposure to workers. We developed a fully automated, semi-closed system that integrates flow electrolysis with solid-phase extraction and inductively coupled plasma-tandem mass spectrometry (ICP-MS/MS) to address these limitations. The system achieved a detection limit of 3.6 mBq/L (approximately 0.14 ng/L) with a 1 mL sample injection and a total analysis time of 25 min, enabling high-throughput analysis. Recovery tests using steel waste samples showed good agreement with the spiked values.
宝徳 忍; 伴 康俊; 今田 未来; 北辻 章浩
JAEA-Technology 2025-009, 33 Pages, 2025/11
JAEA-Technology-2025-009.pdf:1.9MB
使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液(HLLW)には、発熱性核種であるSr-90、Y-90、Cs-137、Ba-137m及びAm-241が含まれており、これらの分離回収は高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減につながる。さらに、分離回収した元素及び核種を精製することで、資源としての有効利用も見込まれる。本試験では、Srレジン及びPbレジンを用いたSrの抽出クロマト分離、リンモリブデン酸アンモニウム(AMP)を用いたCsの共沈分離、アルキルジアミドアミン(ADAAM)を用いたAmの溶媒抽出分離に関する技術開発として、Cs及びSr分離について硝酸溶液系でのコールド試験を行った。その結果を踏まえて、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の使用済燃料溶解液を使用して各元素を分離するホット試験を実施し、分離した溶液中に含まれる各成分について分析した。Srの抽出クロマト分離では、Srの吸着条件及び溶離条件として硝酸濃度8mol/L及び0.02mol/Lを適用することにより、他の元素から大部分を分離した。CsのAMPによる共沈分離では、硝酸濃度3.1mol/LのHLLW試験液にAMPを添加することにより99.9%以上のCsを選択的に共沈させた。AmのADAAMによる溶媒抽出では、バッチ法による一回の抽出処理によってAmの81.4%を回収した。本手法を用いることによってSr、Cs及びAmはそれぞれ効果的に分離回収できており、その有効性を実証した。
江森 達也; 北辻 章浩; 伴 康俊
JAEA-Technology 2024-025, 20 Pages, 2025/03
JAEA-Technology-2024-025.pdf:1.65MB
太陽光発電が期待できない木星以遠の深宇宙探査機用の電源として主にPu-238の崩壊熱を利用した放射性同位体熱電気転換器(RTG: Radioisotope Thermoelectric Generator)が使用されている。しかし、日本国内ではPu-238を生産するための設備が無い上、宇宙利用を目的とした核燃料物質の使用は法規制上の観点から困難である。そこでPu-238の代替として適当な半減期を持つAm-241(半減期: 432年)に注目し、研究目的で貯蔵されている高経年Pu試料中からのAm-241の分離及び精製法について検討を行い、分離回収試験を実施した。分離の方法については固液分離のみと液液分離と固液分離を組み合わせた2パターンの検討を行い、試験を実施した。液液分離と固液分離を組み合わせた場合では、固液分離のみと比べてカラムの本数を1/5以下に抑えられ、試験に要した時間も半分以下に短縮できた。また、得られた試験結果を用いて計6回のPuとAmの分離試験を実施し、約0.43gのAmをシュウ酸塩として分離回収した。
清藤 一*; 横塚 恵莉*; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 長澤 尚胤*
Radiation Protection Dosimetry, 200(16-18), p.1656 - 1659, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Environmental Sciences)生物由来原料から作製した炭酸アパタイトへの
Coガンマ線照射を行い、アラニンやフリッケ線量計に替わる線量計として利用可能か調べた。照射によって生成する炭酸ラジカルの収量は照射後に20%減衰したが、7日でほぼ一定になることがわかった。炭酸ラジカル収量と吸収線量の関係は、10Gyから1000Gyの範囲で線形関係にあり、炭酸アパタイトは化学線量計として利用可能であることが示された。
北村 剛将; 岡 壽崇; 清藤 一*; 横塚 恵莉*; 長澤 尚胤*; 北辻 章浩
Radiation Protection Dosimetry, 200(16-18), p.1660 - 1665, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Environmental Sciences)歯の主成分であるヒドロキシアパタイトが、アラニン線量計やフリッケ線量計などでは測定が不可能な1Gy以下の低線量を測定可能な固体線量計として利用可能かを検討した。市販のヒドロキシアパタイトへCoガンマ線を75Gyまで照射し、生成した炭酸ラジカルをESR分光計で測定した。炭酸ラジカル強度と吸収線量の関係(線量応答曲線)を調べたところ、未照射から75Gyまでの範囲で、両者はよい線形性を示した(
)。線量応答曲線を利用して検出下限値を推定したところ99.7mGyと見積もられ、本試料は1Gy以下の線量も計測可能であることがわかった。照射から8ヶ月経過後にも同様の測定を行い、炭酸ラジカル強度が変化しなかったことから、ラジカルの長期安定にも優れていることがわかった。これらの結果から、当該試料は新規線量計の候補材料として利用可能である。
蓬田 匠; 大内 和希; 森井 志織; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*
Scientific Reports (Internet), 14, p.14945_1 - 14945_11, 2024/06
被引用回数：5 パーセンタイル：47.61(Multidisciplinary Sciences)福島第一原子力発電所3号機建屋滞留水中の固形分の多数の粒子状物質の中から、
核種を含有する微粒子の検出を試みた。核種濃度の異なる、トーラス室と主蒸気隔離弁室の2か所から採取した試料について分析を行った。大部分の核種は10
m以上の固形分に存在していた。SEM-EDXを用いる元素分析により、mサイズのUを主成分とする微粒子を検出した。また、アルファトラック法により検出した粒子では、粒径100m程度までの鉄粒子上に核種が分布する様子を観測できた。3号機滞留水中におけるUやその他の核種の存在形態が明らかになった。
O
/U
O
redox equilibrium in [emim]TfN-based liquid electrolytes towards uranium redox-flow battery鷹尾 康一朗*; 大内 和希; 小松 篤史; 北辻 章浩; 渡邉 雅之
European Journal of Inorganic Chemistry, 27(14), p.e202300787_1 - e202300787_7, 2024/05
被引用回数：2 パーセンタイル：28.21(Chemistry, Inorganic & Nuclear)U
O/U
Oの1-エチル-3-メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチル)スルホニルアミド([emim]TfN)イオン液体中での電気化学的挙動を研究し、劣化ウランをレドックスフロー電池の電極活物質として利用するために、UO/UOの酸化還元可逆性を達成するために何が必要かを明らかにした。結果として、Cl
存在下の[emim]TfN中において、グラッシーカーボンを作用電極として用いUO/UOの酸化還元反応の可逆性を得ることに成功した。また、溶質の拡散性を向上させるために、補助分子溶媒であるN,N-ジメチルホルムアミド(DMF)で希釈した。Clを含む50:50v/vの[emim]TfN-DMF液体電解質中で[UOCl
]
+ e = [UOCl]
の可逆的酸化還元反応を示すことに成功した。
Ac and its uncertainty through the 
Ra(n,2n) reaction in the experimental fast reactor Joyo佐々木 悠人*; 佐野 亜々留; 佐々木 新治; 岩本 信之; 大内 和希; 北辻 章浩; 高木 直行*; 前田 茂貴
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(4), p.509 - 520, 2024/04
被引用回数：10 パーセンタイル：85.99(Nuclear Science & Technology)Acは医薬品向け放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、Ac製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、Raの中性子照射によるAc製造量評価、RaからAcを効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、「常陽」での照射からPIE施設への移送、化学処理の経過時間による減衰並びに核反応断面積及び解析の不確かさを考慮しても十分なAc製造が可能なこと及びDGAレジンを吸着材として用いることにより、Ra及び照射により生成が予想される不純物を除去しAcを単離できる見通しについて報告する。また、医療側のニーズを踏まえた製造量についても報告する。
蓬田 匠; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 山田 真也*; 竜野 秀行*; 野田 博文*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 高取 沙悠理*; 磯部 忠昭*; et al.
Analyst, 149(10), p.2932 - 2941, 2024/03
被引用回数：4 パーセンタイル：33.96(Chemistry, Analytical)本研究では、ウラン鉱山より採取した黒雲母に含まれるUの分布状態と化学種を分析するため、超電導転移端センサー(TES)をマイクロビーム蛍光X線分光分析時の検出器として用いる手法を開発した。通常のシリコンドリフト検出器(SDD)の約220eVのエネルギー分解能の蛍光X線スペクトルでは、13.615keVのU L
線の蛍光X線と13.395keVのRb K線の蛍光X線を分離することは困難であった。一方、TESを用いることにより13keVのエネルギー領域で50eVのエネルギー分解能が達成され、U LとRb Kの蛍光X線を完全に分離することができた。このTESを用いたピーク分離により、マイクロ蛍光X線分析における微量Uの正確なマッピング解析と、マイクロX線吸収端近傍構造分光における信号対バックグラウンド比の減少を達成できた。
森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩
KEK Proceedings 2023-2, p.132 - 137, 2023/11
放射性廃棄物処分時の安全評価対象核種であるZr-93分析の簡易化法として、溶液化が困難な固体試料に含まれるZr同位体をレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSで分析する固体同位体希釈質量分析法(固体IDMS)を検討した。固体放射性廃棄物を模擬した分析試料(模擬固体試料)に固体状のスパイク(同位体参照固体)を添加して作製したIDMS用試料をLA-ICP-MSにより同位体比測定し、固体IDMSの成立性を調べた。その結果、溶解操作を経ずに模擬固体試料中のZr同位体の定量分析が固体IDMSにより可能であることが実証でき、溶液化が困難な放射性廃棄物中Zr-93の新規分析法として実現できる見込みが得られた。
森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩
分析化学, 72(10.11), p.441 - 448, 2023/10
高レベル放射性廃棄物(HLW)等の処分時の安全評価対象核種のひとつであるZr-93のICP-MS定量分析をより迅速化する手法として、Zrを選択的に固相抽出した試料をそのままレーザーアブレーション(LA)してICP-MSで定量分析する技術開発を行った。DGAレジンにZrのみを吸着させる新規Zr固体試料調製法により、試料調製時間を従来よりも大幅に短縮した。Zr固体試料をLA-ICP-MS測定するための最適なレーザー照射条件を検討した。開発した手法をHLW模擬試料中のZr同位体定量に適用した結果、IDMSにより求めた同位体定量値は試料の元素濃度から求めた含有量と不確かさの範囲で一致したため、実際の放射性廃棄物試料中のZr-93についても同様の手順で定量できる見込みを得た。
dissolution in bicarbonate solution with HO; The Effect of temperatureMcGrady, J.; 熊谷 友多; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之
RSC Advances (Internet), 13(40), p.28021 - 28029, 2023/09
被引用回数：3 パーセンタイル：18.87(Chemistry, Multidisciplinary)使用済核燃料の埋設処分において、キャニスタが破損して核燃燃料が地下水と接触すると、水の放射線分解により発生した酸化性物質とUOが反応する。炭酸水素イオンが存在する地下水中での、HOによるUOの酸化溶解がこれまでに研究されてきた。埋設されたキャニスタ周辺の温度は、時間や配置場所により変化するが、これまでに酸化溶解の温度効果は明らかにされていない。種々の炭酸水素イオン濃度と温度条件下でのUO表面におけるHOの反応とU溶解を調べた。炭酸水素イオン濃度や温度によりUO表面でのHOの反応機構が変化し、これによりUOの溶解速度が変化することが分かった。これは、UO表面に生成される化学種の違いに起因することが示唆された。
堀口 直樹; 吉田 啓之; 北辻 章浩; 長谷川 信*; 岸本 忠史*
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 7 Pages, 2023/05
我が国のエネルギー安全保障の観点および環境負荷低減の観点から、軽水炉の連続運転が不可欠である。PWRの水質管理にはLi-7イオンを濃縮したpH調整剤が必要であり、Li-7濃縮技術の開発が重要課題の一つである。環境負荷の少ない技術としてマルチチャンネル向流電気泳動(MCCCE)法が開発されている。これを実用化するためには、チャネル内のLi-7イオン挙動を把握し、Li-7と他同位体を分離させるため実験条件を最適化する必要がある。本報告では、実機の単一チャンネル内のLi-7イオン挙動を把握することを目的に、原子力機構で開発した粒子追跡機能を有するCFDコードTPFIT-LPTをベースとしたイオン挙動の数値シミュレーション手法を開発した。本手法では、電場下のイオンの運動を、電場による速度を粒子に付加して運動させることで模擬した。同位体の運動の差異は付加速度の大きさを変更して表現した。また、個々のイオン挙動を実験計測することは不可能であるが、数値シミュレーションの検証の為に、バルク流体の流速を測定することが重要であると考えた。そこで、実機の単一チャンネルを簡略化したラボスケール実験装置を開発し粒子画像流速計測法(PIV)により流速を測定することとした。実験装置には、実機の実験条件の一つであり数値シミュレーションで難しい条件の一つである脈動流条件を設定し、流速を測定した。結果として、脈動流が再現されることを確認した。この脈動流の実験データを数値シミュレーションの入口境界条件として設定し、数値シミュレーションを実施した。この結果として、電場の影響を受けたイオンが脈動しながら上流へ移動することを確認した。また、電場下の同位体の挙動の差異も確認した。
大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩
RSC Advances (Internet), 13(24), p.16321 - 16326, 2023/05
被引用回数：3 パーセンタイル：18.87(Chemistry, Multidisciplinary)電気化学水晶振動子マイクロバランス、インピーダンススペクトル及びX線吸収微細構造測定の結果から、ウラニルイオン(UO)の還元に伴う析出物の化学状態変化を明らかにした。UOの還元に伴い、(1)Uの不均化によりU
が生成する。(2)UはU水酸化物として析出物を形成し、(3)最終的に水酸化物より大きな電気抵抗を持つU酸化物に変化する析出機構が提案される。
-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO
蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*
Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12
被引用回数：11 パーセンタイル：65.47(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO中のUのL端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。
蓬田 匠; 北辻 章浩; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.148 - 153, 2022/11
保障措置分析化学研究グループでは現在、顕微ラマン分光法を用いて、原子力施設で採取された環境試料中に含まれる、ウラン微粒子の化学状態を分析する手法の開発を行っている。環境中では、長期間の空気曝露によってウラン粒子本来の化学形が一部で変化する可能性があり、粒子全体を分析する手法の開発が必要である。本発表では、大気雰囲気下で長期間保存された二酸化ウランをモデル化合物として分析を行った。顕微ラマンマッピングによって微粒子表面の化学状態を分析したところ、二酸化ウランの他、局所的に過酸化ウランが存在していた。そのため、粒子中心部を分析する点分析では、570cm
や1150cm付近のUOの構造に由来するラマンピークが観測されない場合があった。一方、ラマンマッピングによって粒子全体のラマンスペクトルを得て平均化する面分析では、同じ粒子から570cmや1150cm付近のUOの構造に由来するラマンピークを観測できたため、ラマンマッピング分析が微粒子全体の化学状態を分析する手法として有効であることを実証した。
内用療法向けAcの生成前田 茂貴; 北辻 章浩
エネルギーレビュー, 42(10), p.19 - 22, 2022/09
Ac-225は医薬品向け放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。「常陽」では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、「常陽」に隣接するPIE施設への照射装置の迅速な払出し技術の確立、Ra-226の中性子照射によるAc-225製造量評価、Ra-226からAc-225を効率的に回収するための分離プロセスを検討している。本発表では、「常陽」での照射からPIE施設への移送、化学処理の経過時間による減衰を考慮しても十分なAc-225製造が可能なこと及びDGAレジンを吸着材として用いることにより、Ra及び照射により生成が予想される不純物を除去しAcを単離できる見通しについて報告する。また、原子力委員会のRI製造部会のアクションプランを踏まえた今後の計画を述べる。
蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*
Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05
被引用回数：12 パーセンタイル：53.76(Multidisciplinary Sciences)福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブm
数mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した核種含有粒子は、粒径数10m数100mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*
トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03
核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。
大内 和希; 塚原 剛彦*; Brandt, A.*; 武藤 由樹*; 生田目 望*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1789 - 1794, 2021/12
被引用回数：3 パーセンタイル：10.95(Chemistry, Analytical)安全かつ廃棄物削減のための分離技術の開発として、陰イオン交換樹脂を充填したマイクロチップカラムを用いて、ウラン(U)の分離プロセスのスケールダウンを試みた。マイクロ流路を適切に設計することによって理想的なUの分離性能が得られた。実試料としての海水に適用し海水中Uの濃度の定量に成功したことから、本研究で作製したマイクロチップカラムが十分な実用性を有している。また、一般市販品のカラムを用いたU分離と比較して、カラムサイズは1/5000未満まで縮小することに成功した。
