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論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 パーセンタイル:100(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03

本研究では、幌延深地層研究センター及び瑞浪超深地層研究所の両地下施設を利用し、原位置の地下水中におけるウラン及びトリウムの存在状態について、ろ過径の異なるフィルターを用いて調査した。また、ろ過後の地下水の分析結果をもとに、熱力学的な解析を行い、溶解度制限固相について考察した。その結果、幌延の地下水では、ウラン及びトリウムともに溶存状態で存在する成分に加え、コロイドとしても存在していることがわかった。また、溶存状態で存在するウラン及びトリウムの濃度は、UO$$_{2}$$(cr)及びThO$$_{2}$$(cr)の溶解度でそれぞれ近似される可能性が示唆された。一方、瑞浪の地下水中のウラン・トリウムについては、幌延と比べるとコロイドとして存在する可能性は低く、地下水のウラン・トリウム濃度については、明確な制限固相を特定することが困難であった。これについては、さらなる研究が必要である。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

Recent activities in the field of nuclear waste management

北村 暁; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.448 - 450, 2015/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.26(Nuclear Science & Technology)

Journal of Nuclear Science and Technologyでは、放射性廃棄物処理、放射性廃棄物処分と環境、原子力施設の廃止措置技術など、放射性廃棄物処理処分に関する様々な分野を包含している。本報では近年の動向について紹介する。

論文

Optical properties of tetravalent uranium complexes in non-aqueous media

青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1095 - 1098, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Chemistry, Analytical)

Tetravalent uranium halides were studied to understand photo-physical behaviors under the unexplored condition such as in non-aqueous media at ambient condition or at a cryogenic temperature. The anhydrous uranium tetrahalides (synthesized) were added into a series of dry organic solvents or a hydrophilic ionic liquid to observe their UV-Vis-NIR absorption spectra and time-resolved luminescence spectra in detail. The lower energy bands of UX$$_{4}$$ (X = F, Br, and I) appearing in UV-Vis-NIR absorption spectra in dry 1,4-dioxane were assigned as the transition from the ground state manifold to higher multiples ranging from 6,000 to 12,000 cm$$^{-1}$$. In contrast, there is the spectral emerging for these absorption spectra in the IL at higher energy band around 12,000 to 18,000 cm$$^{-1}$$ with each peak broadened. These complexes exhibit white photoluminescence by UV-pulse excitation at $$lambda$$$$_{ex}$$ = 394 nm, with broad multiple peaks assigned. The fluorescence lifetimes for these are 12.8 ns (1,4-dioxane) and 18.6 ns (IL) in spite of the longer U-I separation than that of U-NCS. Chemical species and the coordination number of U$$^{rm IV}$$ in water, in organic solutions, and in an IL could be thoroughly different, resulting in a variety of spectra.

論文

放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイド研究の現状と今後の展開

長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06

本研究は、放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイドの影響評価研究の現状について各研究機関での研究を紹介し、実質的なネットワーク化と性能評価におけるコロイド影響の取り扱い方等について、今後の研究の方向性に関する提案を取りまとめた。具体的には、地下水コロイドの特性、地下環境における真性コロイドや擬似コロイドの移行挙動、国内における地下水コロイド研究の取り組み、コロイド評価の体系化、フィールド調査と実験室研究の連携、研究ネットワーク構築の必要性などについて解説するとともに、コロイド研究を展開するにあたって専門家が共有化しておくべき方向性を示した。

論文

Electronic absorption spectra of palladium(II) in concentrated nitric acid solutions

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 桐島 陽*; 山岸 功; 森田 泰治; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 290(2), p.475 - 478, 2011/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:24.46(Chemistry, Analytical)

Pd溶存状態評価のため、濃硝酸溶液におけるPd錯体の紫外可視吸収スペクトルを研究した。硝酸と過塩素酸を混合してイオン強度を1, 2, 5Mに保ちながら硝酸濃度を変化させて得た吸収スペクトルを解析することにより、Pdの主たる化学種はPd$$^{2+}$$, PdNO$$_{3}$$$$^{+}$$及びPd(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$であることがわかり、錯形成定数$$beta$$$$_{1}$$, $$beta$$$$_{2}$$をそれぞれのイオン強度ごとに算出した。

論文

Fundamental study of the sulfide reprocessing process for oxide fuel, 1; Study on the Pu, MA and FP tracer-doped U$$_{3}$$O$$_{8}$$

桐島 陽*; 三頭 聰明*; 大西 貴士; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.958 - 966, 2011/06

新規使用済燃料再処理法として、核分裂生成物の選択的硫化反応に基づく革新的再処理法を開発した。本法は、FPとマイナーアクチニド(MA)を、CS$$_{2}$$ガスにより硫化後、希硝酸により溶解する一方、核燃料成分はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$として固相の状態で回収するものである。本法の基礎研究として、U, Pu, Np, Am, Eu, Cs及びSrの硫化及び溶解し、各元素の挙動を調べた。その結果、各元素の溶解率の硫化温度依存性を明らかにし、相解析並びに溶解挙動に関する熱力学的検討により本挙動を合理的に説明できることを確認した。併せて、FP及びMAとU及びPuの分離に有望な硫化処理温度範囲が350$$^{circ}$$Cより450$$^{circ}$$Cであることを明らかにした。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; モリブデンの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*

JAEA-Review 2010-010, 75 Pages, 2010/06

JAEA-Review-2010-010.pdf:1.27MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、モリブデンの熱力学データ選定を実施した。熱力学データの選定対象は、放射性廃棄物処分で問題となる環境条件を踏まえ、低モリブデン濃度,中性もしくはアルカリ性水溶液中で生成する化学種及び化合物とした。経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)の熱力学データベース整備ガイドラインに基づき、熱力学データが報告されている文献を広範に調査したうえで、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。レビューの結果、信頼性が高いと判断された文献情報を用いて、25$$^{circ}$$C,イオン強度0における熱力学データの導出を行った。特に、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$)の水素イオン(H$$^{+}$$)との相互作用によって生成する化学種のレビュー及び熱力学データ選定について、慎重に実施した。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; コバルト及びニッケルの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*; 油井 三和

JAEA-Research 2009-037, 91 Pages, 2009/11

JAEA-Research-2009-037.pdf:4.04MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、コバルト及びニッケルの熱力学データ選定を実施した。コバルトについては、熱力学データが報告されている文献の調査を広範囲に行うとともに、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。ニッケルについては、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開している熱力学データベースの内容を精査したうえで、最新の文献調査を行うとともに、各化学種の熱力学データの選定を行った。地層処分における地下水条件のもとで存在の可能性がある化学種でありながら、これらの調査でそのデータが欠落しているものについては、ニッケルとコバルトは化学挙動が類似していると考えられることを利用して、熱力学データを推定してデータベースの補完を行った。

論文

Complexation and back extraction of various metals by water-soluble diglycolamide

佐々木 祐二; 須郷 由美; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 木村 貴海; Choppin, G. R.*

Analytical Sciences, 23(6), p.727 - 731, 2007/06

 被引用回数:44 パーセンタイル:16.33(Chemistry, Analytical)

水溶性の配位子,テトラメチルジグリコールアミド(TMDGA),テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA),テトラプロピルジグリコールアミド(TPDGA)とジプロピルジグリコールアミド酸(DPDGAc)を開発し、金属との錯形成能力について調べた。DGA化合物とDPDGAcがそのほかのカルボン酸やアミノポリカルボン酸と比較してAm(III), Pu(IV)とより強く結合することを明らかにした。これらの配位子の錯形成能力の順はTPDGA$$sim$$TEDGA$$>$$TMDGA$$sim$$DPDGAcであった。TPDGAは比較的疎水性が高く、抽出溶媒に溶解する問題点を見いだした。さらに、TEDGAがAm(III), Pu(IV)だけでなく、Ca(II), Sc(III), Y(III), Zr(IV), La(III), Hf(IV)とBi(III)との錯形成も大変強いことを明らかにした。

論文

Sulfurization of rare-earth oxides in simulated spent fuel

篠原 元輝*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 杤山 修*; 佐藤 宗一

Proceedings of 16th Iketani Conference: Masuko Symposium, p.153 - 160, 2006/11

使用済燃料からウランを回収するために、硫化を利用した再処理方法を提案した。このプロセスは、使用済燃料をボロキシデーションし硫化した後に、磁気分離あるいは選択溶解する工程からなる。今回は、希土類酸化物(R$$_{2}$$O$$_{3}$$)のCS$$_{2}$$を用いた硫化挙動について述べる。模擬使用済燃料中の(R$$_{2}$$O$$_{3}$$)の選択的硫化反応について試験を行い、結果を熱化学的に考察した。NdとEuの酸化物はCS$$_{2}$$, 500$$^{circ}$$Cの雰囲気で選択的に硫化され、Nd$$_{2}$$S$$_{3}$$, EuSとなった。一方、ウランはUO$$_{2}$$のまま残った。硫化温度と時間についても評価した。

論文

Association of europium(III), americium(III), and curium(III) with cellulose, chitin, and chitosan

尾崎 卓郎; 木村 貴海; 大貫 敏彦; 桐島 陽*; 吉田 崇宏*; 磯部 博志*; Francis, A. J.

Environmental Toxicology and Chemistry, 25(8), p.2051 - 2058, 2006/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:86.26(Environmental Sciences)

正3価のf元素であるユウロピウム,アメリシウム及びキュリウムと天然ポリマー(セルロース,キチン,キトサン)との相互作用を調べた。バッチ実験により得られたポリマーへの各元素の吸着率と計算による各元素の化学種の推定結果から、上記ポリマーはいずれもアルカリ性溶液中で分解し、分解生成物はこれらの元素の環境中での易動性を高めることが示唆された。また、易動性を高める度合いの最も高いポリマーはセルロースであることがわかった。一方、レーザー分光法によりこれらのポリマー内でのユウロピウムの吸着状態を調べたところ、キチン,キトサン内ではそれぞれ内圏型及び外圏型の錯体として存在し、ユウロピウムとセルロース内の官能基との相互作用はキチン及びキトサン内でのそれよりも弱いことがわかった。これらの結果から、天然ポリマーが正3価のf元素の環境挙動に与える影響の推定には、元素とポリマー内の官能基との親和性の強弱だけでなく、ポリマーからの分解生成物との相互作用も考慮する必要があることが示された。

論文

時間分解蛍光分光法によるアクチノイドの溶液化学研究における最近の進展

木村 貴海; 桐島 陽*; 有阪 真

希土類, (47), p.43 - 56, 2005/11

時間分解レーザー誘起蛍光分光法は、単に高感度かつ高選択的な分析手法としてだけでなく、イオンの溶液内構造や熱力学的特性をも測定可能な用途の広い方法として、今ではアクチノイド研究にとって重要な研究手段の一つとなっている。本講演では、アクチノイド(III)とランタノイド(III)の配位環境の比較,固液界面における微量化学種の状態解明,水熱溶液中でのウラン(VI)の加水分解・錯形成反応,水溶液中におけるウラン(IV)の初めての蛍光測定など、最近の進展を報告する。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木 隆之*; 久保 新太郎*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 木村 貴海; 窪田 卓見*; 高木 郁二*; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25$$^{circ}$$C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。

論文

Speciation study on complex formation of uranium(VI) with phosphate and fluoride at high temperatures and pressures by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 92(12), p.889 - 896, 2005/01

 被引用回数:16 パーセンタイル:24.12(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80$$^{circ}$$C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での錯生成の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では錯生成や加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-150$$^{circ}$$C, 0.1-40MPaの条件でU(VI)のリン酸錯体及びフッ化物錯体の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。

論文

Luminescence properties of tetravalent uranium in aqueous solution

桐島 陽; 木村 貴海; 永石 隆二; 杤山 修*

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.705 - 710, 2004/12

 被引用回数:23 パーセンタイル:15.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

アクチノイドの光誘起による発光現象はこれまでCm(III),Am(III),U(VI)などについて確認され、その特性が研究されてきた。これらの蛍光特性を利用して開発された幾つかの状態分析法は、対象イオンの第一配位圏内の水和数や配位環境の直接評価を可能とし、各元素の溶液化学研究を飛躍的に発展させてきた。一方、4価及び5価アクチノイド溶存種については、ごく一部の錯体種を除けば蛍光は存在しないと考えられてきた。これに対し、著者らは溶液中のU$$^{4+}$$イオンの5$$f$$電子エネルギーレベルの解析から、このイオンが蛍光を発する可能性を見いだした。本報では、酸性溶液中で調製したU$$^{4+}$$イオンの5$$f$$電子を基底準位($$^{3}$$H$$_{4}$$)から$$f$$-$$f$$遷移の励起準位($$^{1}$$S$$_{0}$$)に励起することにより観測された発光特性について述べる。さらにこの発光を利用したU(IV)の新たな直接分析法の開発についても言及する。

論文

Speciation study on uranium(VI) hydrolysis at high temperatures and pressures

桐島 陽; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Journal of Alloys and Compounds, 374(1-2), p.277 - 282, 2004/07

 被引用回数:23 パーセンタイル:22.48(Chemistry, Physical)

放射性廃棄物の処分が計画されている地下環境では、地下水の温度が80$$^{circ}$$C程度になることがある。このため地中でのアクチノイド元素の移行挙動評価には、このような高温,高圧環境での加水分解の評価が必要となる。しかし、実験の難しさからこのような条件での研究報告は非常に少ない。そこで本研究では加水分解の挙動解明や熱力学モデルの検証などを目的とし、20-100$$^{circ}$$C,0.1-40MPaの条件でU(VI)の加水分解の反応挙動を時間分解レーザー誘起蛍光分光法を用いて検討した。実験結果から各錯体種の蛍光寿命の温度依存性を整理し、高温・高圧状態においても常温・常圧状態の場合と同様に、蛍光スペクトルや蛍光寿命によるスペシエーションが可能であることを明らかにした。

論文

Luminescence study of tetravalent uranium in aqueous solution

桐島 陽*; 木村 貴海; 杤山 修*; 吉田 善行

Chemical Communications, (7), p.910 - 911, 2003/04

アクチノイドの光誘起による発光現象はこれまでCm(III),Am(III),U(VI)などについて確認され、その特性が研究されてきた。一方、4価及び5価アクチノイド溶存種については、ごく一部の錯体種を除けば蛍光は存在しないと考えられてきたが、溶液中のU$$^{4+}$$イオンの5f電子エネルギーレベルの解析から、このイオンが蛍光を発する可能性を見いだした。この仮定に基づき実験を行ったところ、酸性溶液中で調製したU$$^{4+}$$イオンの5f電子を紫外光により基底準位($$^{3}$$H$$_{4}$$)からf-f遷移の励起準位($$^{1}$$S$$_{0}$$)に励起すると、そこからの緩和過程に発光が存在することを発見した。得られた蛍光スペクトルの解析により10個のピークが同定され、吸収スペクトルと比較した結果、それぞれ$$^{1}$$S$$_{0}$$から$$^{1}$$I$$_{6}$$,$$^{1}$$G$$_{4}$$,$$^{3}$$P$$_{0}$$,$$^{1}$$D$$_{2}$$,$$^{3}$$H$$_{6}$$,$$^{3}$$F$$_{3}$$,$$^{3}$$F$$_{4}$$,$$^{3}$$H$$_{5}$$への遷移に相当する蛍光であることがわかった。時間分解して測定した蛍光寿命は20ns以下であった。

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