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論文

The Kinetics and mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition at the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface in bicarbonate solution

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 北村 暁; 紀室 辰伍

RSC Advances (Internet), 11(46), p.28940 - 28948, 2021/08

 被引用回数:0

The rate of U release is affected by bicarbonate (HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) concentrations in the groundwater, as well as H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by water radiolysis. To understand the dissolution of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in bicarbonate solution (0.1 - 50 mM), dissolved U concentrations were measured upon H$$_{2}$$O$$_{2}$$ addition (300 $$mu$$M) to U$$_{3}$$O$$_{8}$$/bicarbonate mixtures. As the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition mechanism is integral to U dissolution, the kinetics and mechanism of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition at the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface was investigated. The dissolution of U increased with bicarbonate concentration which was attributed to a change in the H$$_{2}$$O$$_{2}$$ decomposition mechanism from catalytic at low bicarbonate ($$leq$$ 5 mM HCO$$_{3}$$$$^{-}$$) to oxidative at high bicarbonate ($$geq$$ 10 mM HCO$$_{3}$$$$^{-}$$). Catalytic H$$_{2}$$O$$_{2}$$ at low bicarbonate was attributed to the formation of an oxidised surface layer.

論文

Distribution of studtite and metastudtite generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$; Application of Raman imaging technique to uranium compound

日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with H$$_{2}$$O$$_{2}$$ produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a U$$_{3}$$O$$_{8}$$ pellet through immersion in a H$$_{2}$$O$$_{2}$$ aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the U$$_{3}$$O$$_{8}$$ surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of U$$_{3}$$O$$_{8}$$. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.

論文

ウランの化学(II); 方法と実践

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*

ウランの化学(II); 方法と実践, 143 Pages, 2021/03

本書は実際にウランを用いた実験をする場合に必要な事項についてまとめられている。内容は方法編と実践編からなり、方法編では実験施設や設備と種々の実験方法を、実践編では溶液および固体化学の実験やウランおよびRIを用いた実験等について触れられている。

論文

ウラン含有模擬廃棄物ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 岡本 芳浩

2019年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」および「人・環境と物質をつなぐイノベーション創出ダイナミック・アライアンス」研究成果・活動報告書(CD-ROM), P. 20191107_1, 2020/11

本研究は、ウラン(U)濃度を高めたホウケイ酸ガラス組成中のUの化学状態を把握するため、異なる原料ガラス組成を用いてU含有ガラスを作製し、放射光XAFS測定によりUの原子価等を評価した。ホウケイ酸ガラス組成へのU溶解度はUO$$_{3}$$換算で15wt%以上であり、U含有ガラス中のUはガラス相に概ね6価状態で均一に存在する。

論文

ウランの化学(I); 基礎と応用

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之

ウランの化学(I); 基礎と応用, 184 Pages, 2020/06

本書ではウランの化学に係る基礎的な内容が盛り込まれており、基礎編と応用編から構成されている。基礎編では無機化学と放射化学を、応用編では核燃料サイクルに係るプロセス化学や福島第一原子力発電所事故に関連する燃料デブリ、工業製品等についても触れられており、原子力分野に係る研究者,技術者,学生諸君はもとより、福島原発に係る次世代人材育成や基盤研究の展開に貢献できることを期待する内容である。

論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:53.99(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:45.99(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 小林 大志*; 桐島 陽*; 村上 裕晃; 天野 由記; 水野 崇; 岩月 輝希; 笹本 広; 宮川 和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03

本研究では、幌延深地層研究センター及び瑞浪超深地層研究所の両地下施設を利用し、原位置の地下水中におけるウラン及びトリウムの存在状態について、ろ過径の異なるフィルターを用いて調査した。また、ろ過後の地下水の分析結果をもとに、熱力学的な解析を行い、溶解度制限固相について考察した。その結果、幌延の地下水では、ウラン及びトリウムともに溶存状態で存在する成分に加え、コロイドとしても存在していることがわかった。また、溶存状態で存在するウラン及びトリウムの濃度は、UO$$_{2}$$(cr)及びThO$$_{2}$$(cr)の溶解度でそれぞれ近似される可能性が示唆された。一方、瑞浪の地下水中のウラン・トリウムについては、幌延と比べるとコロイドとして存在する可能性は低く、地下水のウラン・トリウム濃度については、明確な制限固相を特定することが困難であった。これについては、さらなる研究が必要である。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.42(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

Recent activities in the field of nuclear waste management

北村 暁; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.448 - 450, 2015/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.84(Nuclear Science & Technology)

Journal of Nuclear Science and Technologyでは、放射性廃棄物処理、放射性廃棄物処分と環境、原子力施設の廃止措置技術など、放射性廃棄物処理処分に関する様々な分野を包含している。本報では近年の動向について紹介する。

論文

Optical properties of tetravalent uranium complexes in non-aqueous media

青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1095 - 1098, 2015/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:40.75(Chemistry, Analytical)

Tetravalent uranium halides were studied to understand photo-physical behaviors under the unexplored condition such as in non-aqueous media at ambient condition or at a cryogenic temperature. The anhydrous uranium tetrahalides (synthesized) were added into a series of dry organic solvents or a hydrophilic ionic liquid to observe their UV-Vis-NIR absorption spectra and time-resolved luminescence spectra in detail. The lower energy bands of UX$$_{4}$$ (X = F, Br, and I) appearing in UV-Vis-NIR absorption spectra in dry 1,4-dioxane were assigned as the transition from the ground state manifold to higher multiples ranging from 6,000 to 12,000 cm$$^{-1}$$. In contrast, there is the spectral emerging for these absorption spectra in the IL at higher energy band around 12,000 to 18,000 cm$$^{-1}$$ with each peak broadened. These complexes exhibit white photoluminescence by UV-pulse excitation at $$lambda$$$$_{ex}$$ = 394 nm, with broad multiple peaks assigned. The fluorescence lifetimes for these are 12.8 ns (1,4-dioxane) and 18.6 ns (IL) in spite of the longer U-I separation than that of U-NCS. Chemical species and the coordination number of U$$^{rm IV}$$ in water, in organic solutions, and in an IL could be thoroughly different, resulting in a variety of spectra.

論文

放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイド研究の現状と今後の展開

長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06

本研究は、放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイドの影響評価研究の現状について各研究機関での研究を紹介し、実質的なネットワーク化と性能評価におけるコロイド影響の取り扱い方等について、今後の研究の方向性に関する提案を取りまとめた。具体的には、地下水コロイドの特性、地下環境における真性コロイドや擬似コロイドの移行挙動、国内における地下水コロイド研究の取り組み、コロイド評価の体系化、フィールド調査と実験室研究の連携、研究ネットワーク構築の必要性などについて解説するとともに、コロイド研究を展開するにあたって専門家が共有化しておくべき方向性を示した。

論文

Electronic absorption spectra of palladium(II) in concentrated nitric acid solutions

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 桐島 陽*; 山岸 功; 森田 泰治; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 290(2), p.475 - 478, 2011/11

 被引用回数:16 パーセンタイル:80(Chemistry, Analytical)

Pd溶存状態評価のため、濃硝酸溶液におけるPd錯体の紫外可視吸収スペクトルを研究した。硝酸と過塩素酸を混合してイオン強度を1, 2, 5Mに保ちながら硝酸濃度を変化させて得た吸収スペクトルを解析することにより、Pdの主たる化学種はPd$$^{2+}$$, PdNO$$_{3}$$$$^{+}$$及びPd(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$であることがわかり、錯形成定数$$beta$$$$_{1}$$, $$beta$$$$_{2}$$をそれぞれのイオン強度ごとに算出した。

論文

Fundamental study of the sulfide reprocessing process for oxide fuel, 1; Study on the Pu, MA and FP tracer-doped U$$_{3}$$O$$_{8}$$

桐島 陽*; 三頭 聰明*; 大西 貴士; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(6), p.958 - 966, 2011/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.8(Nuclear Science & Technology)

新規使用済燃料再処理法として、核分裂生成物の選択的硫化反応に基づく革新的再処理法を開発した。本法は、FPとマイナーアクチニド(MA)を、CS$$_{2}$$ガスにより硫化後、希硝酸により溶解する一方、核燃料成分はUO$$_{2}$$及びPuO$$_{2}$$として固相の状態で回収するものである。本法の基礎研究として、U, Pu, Np, Am, Eu, Cs及びSrの硫化及び溶解し、各元素の挙動を調べた。その結果、各元素の溶解率の硫化温度依存性を明らかにし、相解析並びに溶解挙動に関する熱力学的検討により本挙動を合理的に説明できることを確認した。併せて、FP及びMAとU及びPuの分離に有望な硫化処理温度範囲が350$$^{circ}$$Cより450$$^{circ}$$Cであることを明らかにした。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; モリブデンの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*

JAEA-Review 2010-010, 75 Pages, 2010/06

JAEA-Review-2010-010.pdf:1.27MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、モリブデンの熱力学データ選定を実施した。熱力学データの選定対象は、放射性廃棄物処分で問題となる環境条件を踏まえ、低モリブデン濃度,中性もしくはアルカリ性水溶液中で生成する化学種及び化合物とした。経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)の熱力学データベース整備ガイドラインに基づき、熱力学データが報告されている文献を広範に調査したうえで、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。レビューの結果、信頼性が高いと判断された文献情報を用いて、25$$^{circ}$$C,イオン強度0における熱力学データの導出を行った。特に、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$)の水素イオン(H$$^{+}$$)との相互作用によって生成する化学種のレビュー及び熱力学データ選定について、慎重に実施した。

報告書

高レベル及びTRU廃棄物地層処分の性能評価のためのJAEA熱力学データベース; コバルト及びニッケルの熱力学データ選定

北村 暁; 桐島 陽*; 斉藤 拓巳*; 澁谷 早苗*; 杤山 修*; 油井 三和

JAEA-Research 2009-037, 91 Pages, 2009/11

JAEA-Research-2009-037.pdf:4.04MB

高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の地層処分の性能評価に用いるための熱力学データベースの整備の一環として、コバルト及びニッケルの熱力学データ選定を実施した。コバルトについては、熱力学データが報告されている文献の調査を広範囲に行うとともに、各化学種の熱力学データの選定のために文献の詳細なレビューを行った。ニッケルについては、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)が公開している熱力学データベースの内容を精査したうえで、最新の文献調査を行うとともに、各化学種の熱力学データの選定を行った。地層処分における地下水条件のもとで存在の可能性がある化学種でありながら、これらの調査でそのデータが欠落しているものについては、ニッケルとコバルトは化学挙動が類似していると考えられることを利用して、熱力学データを推定してデータベースの補完を行った。

論文

Complexation and back extraction of various metals by water-soluble diglycolamide

佐々木 祐二; 須郷 由美; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 木村 貴海; Choppin, G. R.*

Analytical Sciences, 23(6), p.727 - 731, 2007/06

 被引用回数:53 パーセンタイル:84.54(Chemistry, Analytical)

水溶性の配位子,テトラメチルジグリコールアミド(TMDGA),テトラエチルジグリコールアミド(TEDGA),テトラプロピルジグリコールアミド(TPDGA)とジプロピルジグリコールアミド酸(DPDGAc)を開発し、金属との錯形成能力について調べた。DGA化合物とDPDGAcがそのほかのカルボン酸やアミノポリカルボン酸と比較してAm(III), Pu(IV)とより強く結合することを明らかにした。これらの配位子の錯形成能力の順はTPDGA$$sim$$TEDGA$$>$$TMDGA$$sim$$DPDGAcであった。TPDGAは比較的疎水性が高く、抽出溶媒に溶解する問題点を見いだした。さらに、TEDGAがAm(III), Pu(IV)だけでなく、Ca(II), Sc(III), Y(III), Zr(IV), La(III), Hf(IV)とBi(III)との錯形成も大変強いことを明らかにした。

論文

Sulfurization of rare-earth oxides in simulated spent fuel

篠原 元輝*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 杤山 修*; 佐藤 宗一

Proceedings of 16th Iketani Conference: Masuko Symposium, p.153 - 160, 2006/11

使用済燃料からウランを回収するために、硫化を利用した再処理方法を提案した。このプロセスは、使用済燃料をボロキシデーションし硫化した後に、磁気分離あるいは選択溶解する工程からなる。今回は、希土類酸化物(R$$_{2}$$O$$_{3}$$)のCS$$_{2}$$を用いた硫化挙動について述べる。模擬使用済燃料中の(R$$_{2}$$O$$_{3}$$)の選択的硫化反応について試験を行い、結果を熱化学的に考察した。NdとEuの酸化物はCS$$_{2}$$, 500$$^{circ}$$Cの雰囲気で選択的に硫化され、Nd$$_{2}$$S$$_{3}$$, EuSとなった。一方、ウランはUO$$_{2}$$のまま残った。硫化温度と時間についても評価した。

論文

Association of europium(III), americium(III), and curium(III) with cellulose, chitin, and chitosan

尾崎 卓郎; 木村 貴海; 大貫 敏彦; 桐島 陽*; 吉田 崇宏*; 磯部 博志*; Francis, A. J.

Environmental Toxicology and Chemistry, 25(8), p.2051 - 2058, 2006/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:16.79(Environmental Sciences)

正3価のf元素であるユウロピウム,アメリシウム及びキュリウムと天然ポリマー(セルロース,キチン,キトサン)との相互作用を調べた。バッチ実験により得られたポリマーへの各元素の吸着率と計算による各元素の化学種の推定結果から、上記ポリマーはいずれもアルカリ性溶液中で分解し、分解生成物はこれらの元素の環境中での易動性を高めることが示唆された。また、易動性を高める度合いの最も高いポリマーはセルロースであることがわかった。一方、レーザー分光法によりこれらのポリマー内でのユウロピウムの吸着状態を調べたところ、キチン,キトサン内ではそれぞれ内圏型及び外圏型の錯体として存在し、ユウロピウムとセルロース内の官能基との相互作用はキチン及びキトサン内でのそれよりも弱いことがわかった。これらの結果から、天然ポリマーが正3価のf元素の環境挙動に与える影響の推定には、元素とポリマー内の官能基との親和性の強弱だけでなく、ポリマーからの分解生成物との相互作用も考慮する必要があることが示された。

論文

時間分解蛍光分光法によるアクチノイドの溶液化学研究における最近の進展

木村 貴海; 桐島 陽*; 有阪 真

希土類, (47), p.43 - 56, 2005/11

時間分解レーザー誘起蛍光分光法は、単に高感度かつ高選択的な分析手法としてだけでなく、イオンの溶液内構造や熱力学的特性をも測定可能な用途の広い方法として、今ではアクチノイド研究にとって重要な研究手段の一つとなっている。本講演では、アクチノイド(III)とランタノイド(III)の配位環境の比較,固液界面における微量化学種の状態解明,水熱溶液中でのウラン(VI)の加水分解・錯形成反応,水溶液中におけるウラン(IV)の初めての蛍光測定など、最近の進展を報告する。

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